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  低共熔凝膠以低共熔溶劑（DES）為連續相，憑借其良好的環境穩定性、可重復變形性及離子導電性，在生物醫學、儲能器件和柔性電子等領域展現出巨大應用潛力。然而，現有低共熔凝膠普遍存在網絡結構脆性問題，面臨著難以同時實現高模量、高強度和高韌性的技術挑戰。這一挑戰源于材料設計中的矛盾：高強度要求密集交聯的剛性網絡，而高韌性則需要靈活的能量耗散機制。傳統強化策略（如凍融循環、熱退火等）在低共熔凝膠體系中效果有限，因此亟需開發新的設計理念。

  近日，北京化工大學胡君教授團隊提出通過變溫溶劑交換（VTSE）策略調控聚合物結晶過程，成功破解了上述難題。該策略的核心在于分離結晶的成核和生長階段：在低溫階段（-18℃），將冰凍的聚乙烯醇（PVA）水溶液浸入DES中，利用液-固交換保持聚合物鏈的延展構象，為結晶提供有利初始狀態并促進大量晶核形成；在室溫階段（30℃），則增強分子鏈的遷移能力，使其在預形成的晶核基礎上有序排列和生長，最終構建出由結晶域交聯的強韌網絡（圖1）。這種時序分離設計有效避免了單一溫度溶劑交換條件下因聚合物鏈快速卷曲導致的結晶控制難題。

圖1. VTSE策略制備低共熔凝膠的過程及其結晶域交聯網絡變化的示意圖

  制備的LR-PVA₂₀低共熔凝膠有效保持了PVA鏈的相對伸展狀態，面積收縮率僅為29.3%，遠低于直接室溫交換樣品的51.8%。分子動力學模擬進一步印證了這一現象：PVA鏈在250 K下轉移至DES時僅發生適度收縮（回轉半徑從0.74 nm降至0.66 nm），而300 K下直接轉移則顯著卷曲（降至0.55 nm）。這種差異源于低溫對鏈遷移性的限制、DES的空間填充效應以及晶核的穩定作用。多尺度結構表征顯示，LR-PVA₂₀中PVA-PVA氫鍵比例顯著提升，相比對照樣品的小結晶域和不均勻分布，LR-PVA₂₀實現了最優的結晶域尺寸、合理的域間距和高結構均勻性（圖2）。

圖2. 結構表征及材料形成機理示意圖

  LR-PVA₂₀展現出了優異的力學性能，楊氏模量103.1 MPa，拉伸強度40.5 MPa，韌性86.8 MJ/m³，斷裂能98.7 kJ/m²，各項指標全面超越傳統凝膠材料，成功緩解強度與韌性之間的傳統權衡矛盾（圖3）。機理研究表明，結晶域在材料中具有雙重作用：非受力狀態下作為物理交聯點維持網絡強度，受力時則發生部分解離以耗散能量。循環測試顯示材料能量耗散比保持在85%以上，且在不同應變下（50%-300%）均展現出優異的能量耗散能力。沖擊防護測試中LR-PVA₂₀產生的后基板壓縮深度（1.1 mm）遠小于商業彈性材料（2.9-8.8 mm），充分證明了在抗沖擊材料中的良好應用潛力。

圖3. 材料機械性能及能量耗散能力表征

  斷裂力學研究進一步揭示了材料的優異抗裂紋性能（圖4）。褲型撕裂試驗中，LR-PVA₂₀表現出隨機裂紋偏轉，撕裂能達99.1 kJ/m²；單缺口斷裂試驗中顯示出明顯的缺口鈍化現象，斷裂能為98.7 kJ/m²。這些性能主要源于VTSE過程所構建的結晶域能有效阻礙裂紋擴展，提升了材料的損傷容限。有限元模擬分析證實材料能承受更高裂紋尖端應力并實現廣泛應力分布，疲勞閾值達8.16 kJ/m²，展現了在長期應用中的可靠性。

圖4. 抗裂紋擴展能力表征

  此外，VTSE策略的價值更在于其普適性。通過建立良溶劑-不良溶劑組合、溶劑互溶性、不良溶劑低冰點的適用準則，驗證了多種體系的有效性，包括不同低共熔溶劑、有機溶劑和水溶液體系。其中，低共熔凝膠在所有體系中展現最高楊氏模量，證實了DES中強氫鍵相互作用的協同優勢。

  這項研究為高性能低共熔凝膠的開發提供了重要技術支撐，有望推動更多關于高性能凝膠材料結構與性能關系的研究。相關研究以“Mechanically robust eutectogels enabled by precisely engineered crystalline domains”為題發表在《Nature Communications》上。北京化工大學碩士畢業生江宇佳為第一作者，清華大學張浩博士、法國巴黎高科化學學院李敏慧教授以及北京化工大學胡君教授為共同通訊作者。該研究工作得到了北京市自然科學基金-小米創新聯合基金和國家自然科學基金的資助，感謝所有合作者對該研究工作的貢獻。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-62742-6