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  東華大學先進纖維材料國家重點實驗室廖耀祖教授、張衛懿研究員團隊，針對傳統離子型聚合物–MOFs復合材料在構筑過程中存在的聚合物鏈易纏結、活性位點暴露不足，以及制備過程需高溫活化和多次聚合循環、導致合成效率低下等問題，創新性提出“原位分子編織”技術，利用剪切力與配位鍵的協同作用，在MOFs形成過程中將線性陽離子聚合物鏈解纏并有序排列于MOFs的納米通道內，實現了聚合物的均勻分布。該策略構建的離子型聚合物–MOFs復合材料（MW-Ptriaz@MOFs）對放射性陰離子替代物ReO₄^ˉ（⁹⁹TcO₄^ˉ的非放射性模擬物）表現出438 mg/g的吸附容量，且20分鐘內可達到吸附平衡，并在強酸環境及百倍量競爭陰離子存在下依然保持相對優異的選擇吸附性能。

圖1 雙重作用力引發的分子編織構筑離子型聚合物–MOFs復合材料

  該成果以題為《In situ molecular weaving of ionic polymers into metal-organic frameworks for radioactive anion capture》的論文，于2025年8月在線發表于國際期刊《自然·通訊》（Nature Communications 2025, 16, 7393）。論文第一作者為東華大學博士生李星浩，通訊作者為廖耀祖教授與張衛懿研究員。

圖2 基于分子編織構筑的離子型聚合物–MOFs復合材料（MW-Ptriaz@MOF_A）的形貌和結構表征

  圖2系統展示了MW-Ptriaz@MOF_A的SEM/TEM形貌、元素分布、XRD譜圖以及比表面積和孔徑分布等表征結果，證明陽離子聚合物鏈已成功限域于MOFs納米孔道中，同時材料的結晶性依然得以保持。

圖3 MW-Ptriaz@MOF_C的吸附性能

  圖3展示了以疏水性MOF_C（CuTCPP）為載體構筑的MW-Ptriaz@MOF_C的吸附性能。結果顯示，該材料對ReO₄^ˉ的吸附容量可達438 mg/g，顯著優于純陽離子聚合物（188 mg/g）和MOF_C（66 mg/g）。吸附動力學實驗表明，其在1分鐘內即可吸附超過92%的ReO₄^ˉ，并于20分鐘內達到吸附平衡。此外，MW-Ptriaz@MOF_C在pH 3~11范圍內結構穩定，循環使用6次后吸附效率仍保持在90%以上，并且在模擬核廢液的高濃度競爭陰離子環境（NO₃^ˉ、SO₄^2-）中依然展現出優良的選擇吸附性能。

圖4 MW-Ptriaz@MOF_C的吸附機理研究

  圖4展示了MW-Ptriaz@MOF_C在吸附ReO₄^ˉ后的TEM形貌、元素分布、紅外光譜、X射線光電子能譜以及¹H NMR譜圖。結果表明，吸附過程不僅涉及陽離子聚合物與ReO₄^ˉ之間的靜電相互作用，還包括陽離子聚合物中1,2,4-三氮唑鎓C5–H與ReO₄^ˉ之間的路易斯酸–堿對作用。

圖5 不同陰離子在Ptriaz和MW-Ptriaz@MOF_C中的吸附計算模擬。

  圖5展示了基于分子編織的限域構筑對吸附行為的影響。結果表明，將陽離子聚合物鏈限域于疏水性MOFs的納米孔道中，能夠有效抑制對水合性陰離子（NO₃^ˉ、SO₄^2-）的吸附，同時維持對⁹⁹TcO₄^ˉ的高效識別與捕獲，實現吸附選擇性與效率的雙重提升。

  本研究提出的“原位分子編織”策略，不僅為多功能復合吸附材料的結構調控與性能優化開辟了新途徑，也為后續高性能離子型復合材料的設計奠定了堅實的理論基礎。項目由國家自然科學基金、長江學者計劃、中央高校基礎研究基金等共同資助。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-62246-3

  下載：論文原文。