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  隨著人機(jī)交互，物聯(lián)網(wǎng)以及信息智能化等新興科技領(lǐng)域的飛速發(fā)展，柔性電子設(shè)備已經(jīng)成為其在實(shí)際應(yīng)用中必不可少的載體。將導(dǎo)電納米/微米功能填料同柔性聚合物基體結(jié)合是目前常用于制備柔性電子設(shè)備的方法。然而，柔性電子器件中常用的導(dǎo)電填料通常是固態(tài)和剛性的，例如銀、銅、碳納米管、石墨烯和MXene等。在反復(fù)變形過(guò)程中，剛性導(dǎo)電填料與柔性基質(zhì)之間的界面應(yīng)力不匹配通常會(huì)不可避免地導(dǎo)致機(jī)械強(qiáng)度顯著降低和功能喪失。 液態(tài)金屬（Liquid metal, LM）是指在室溫或接近室溫時(shí)處于液態(tài)的金屬。LM兼具金屬的優(yōu)異導(dǎo)熱性和導(dǎo)電性以及液體的流動(dòng)性，在許多領(lǐng)域都有良好的應(yīng)用前景。其中，鎵基（Ga）液態(tài)金屬因其優(yōu)異的導(dǎo)熱性、導(dǎo)電性、流動(dòng)性、穩(wěn)定性、良好的生物相容性、無(wú)毒性和低飽和蒸汽壓而備受關(guān)注。鎵基鎵銦液態(tài)金屬（75 wt.%鎵和25 wt.%銦）已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于柔性、可印刷和智能電子皮膚和器件。LM的可成形性和圖案化特征決定了其電氣性能和適用性，對(duì)功能器件的制造至關(guān)重要。然而，由于LM的表面張力極高（500?700 mN/m），約為水（在20 ℃時(shí)為72.8 mN/m）的10倍，因此LM液滴在無(wú)穩(wěn)定劑的作用下，往往很快會(huì)發(fā)生團(tuán)聚并保持球形。目前，在柔性聚合物表面或基體中均勻分散LM仍是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)，與此同時(shí)LM與基體之間的相容性也通常較差。因此尋找生物相容性優(yōu)異的方法去降低LM表面張力，以提升其在基體內(nèi)部均勻分散性和在基體表面均勻圖案化性能，有助于進(jìn)一步拓寬LM在柔性可穿戴電子設(shè)備應(yīng)用范圍。

  華南師范大學(xué)張振課題組利用纖維素納米晶（Cellulose nanocrystal, CNC）優(yōu)異的皮克林（Pickering）乳化性能，制備了CNC穩(wěn)定的水包鎵基LM Pickering乳液，并用作光熱、導(dǎo)電、電磁屏蔽直寫(xiě)墨水。該成果以“Cellulose nanocrystal stabilized liquid metal Pickering emulsion as photothermal and conductive direct-writing ink”為題發(fā)表在Small上。該論文的通訊作者為華南師范大學(xué)張振，第一作者為華南師范大學(xué)華南先進(jìn)光電子研究院22級(jí)碩士研究生孫旺。華南師范大學(xué)周?chē)?guó)富教授團(tuán)隊(duì)張振課題組致力于納米纖維素的綠色制備、性能調(diào)控、功能材料復(fù)合和應(yīng)用等。通過(guò)納米纖維素的綠色制備、表面改性和組裝等，構(gòu)筑生物可降解、高性能、多功能的納米纖維素基復(fù)合材料，探索其廣泛應(yīng)用，致力于構(gòu)建綠色環(huán)保、低碳、能源節(jié)約型社會(huì)。近年來(lái)，在Advanced Functional Materials、Chemical Engineering Journal、Journal of Materials Chemistry A、Small、Carbohydrate Polymers、ACS Applied Materials & Interfaces和ACS Sustainable Chemistry & Engineering等期刊發(fā)表一作和通訊作者學(xué)術(shù)論文40余篇，論文被引用3100多次，H指數(shù)32；以第一發(fā)明人授權(quán)發(fā)明專利10項(xiàng)。

  CNC對(duì)石蠟、甲苯、氯仿、植物油等具有優(yōu)異的Pickering乳化性能。目前關(guān)于纖維素納米晶（CNC）穩(wěn)定無(wú)機(jī)材料Pickering乳液以及以LM為離散相的Pickering乳液的報(bào)道還很少。該研究使用探針超聲制備CNC穩(wěn)定LM Pickering乳液，CNC在LM與水的界面上聚集并固定，從而形成穩(wěn)定的CNC/LM微球，有效防止LM微球的沉降和聚結(jié)。CNC對(duì)LM Pickering乳液具有出色的乳化能力，這是由于CNC對(duì)LM和水兩相的部分潤(rùn)濕性，以及CNC與LM之間強(qiáng)烈的靜電吸附和氫鍵作用。LM Pickering乳液液滴的直徑隨CNC濃度的增加而減小，最終趨于穩(wěn)定。由于帶負(fù)電荷的CNC/LM微球之間存在靜電排斥，尤其是在CNC濃度較高時(shí)，在水相中存在的CNC也起到了分散劑以及空間位阻劑的作用。通過(guò)冷凍干燥LM Pickering乳液得到的CNC/LM微球粉末，可在CNC的良溶劑（如水、DMF、DMA和DMSO）中重新分散，這有利于其儲(chǔ)存和運(yùn)輸，以及其分散在不同的聚合物基體中。

  將離心濃縮的LM Pickering乳液用作直接書(shū)寫(xiě)墨水，在木材、NR、PC、PMMA、PET、PP、PVC、PA、PVA和紙張等多種基底上可以繪制精美圖案。由于絕緣CNC殼層的分離，初試的CNC/LM墨水圖案是絕緣的，但由于CNC/LM微球的局域表面等離子體共振效應(yīng)（LSPR），CNC/LM圖案展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換性能。經(jīng)過(guò)摩擦燒結(jié)活化后，CNC/LM墨水圖案變成了高導(dǎo)電性圖案，電導(dǎo)率達(dá)到1666.7 S/m，同時(shí)還表現(xiàn)出優(yōu)異的焦耳加熱和電磁干擾屏蔽能力。在0.9 V的低驅(qū)動(dòng)電壓下，活化后的CNC/LM圖案表面溫度可達(dá)83.2 ℃。有效的電磁屏蔽層厚度為63 μm時(shí)，X波段（頻率為8～12 GHz）范圍內(nèi)的電磁屏蔽值為36.9 dB，電磁屏蔽能力高達(dá)585.7 dB/mm。因此CNC/LM Pickering乳液具有廣泛的應(yīng)用前景。

圖1 CNC穩(wěn)定的LM Pickering乳液作為直寫(xiě)墨水，用于具有光熱、導(dǎo)電、焦耳加熱和電磁屏蔽屏蔽功能的智能柔性電子設(shè)備的示意圖。

圖2.（a）靜置不同時(shí)間后LM乳液的照片;（b）靜置24小時(shí)后玻璃瓶底部LM微球的SEM圖像；（c）靜置不同時(shí)間后CNC穩(wěn)定的LM Pickering乳液的數(shù)碼照片；（d）不同放大倍數(shù)下CNC（5 mg/mL）穩(wěn)定的LM Pickering乳液的SEM圖像；（e）CNC/LM微球的平均直徑和CNC對(duì)LM微球的表面覆蓋率與CNC濃度的函數(shù)關(guān)系。

圖3.（a）CNC水分散液、LM乳液和CNC穩(wěn)定的LM Pickering乳液的Zeta電位；（b）CNC和CNC/LM粉末的傅立葉變換紅外光譜圖；（c）LM和CNC/LM粉末的XRD圖譜；（d）LM和CNC/LM粉末的XPS光譜；（e）CNC/LM粉末中Ga元素的XPS光譜；（f）CNC/LM微球的EDS能譜圖；（g）CNC與LM微球之間的相互作用示意圖。

圖4（a）通過(guò)CNC/LM墨水在紙基底上繪制的蝴蝶和花朵圖案；（b）將CNC/LM墨水直寫(xiě)在不同基材上繪制的CNC/LM圖案；（c）CNC/LM圖案在不同功率密度的近紅外光照射下的紅外熱成像圖；（d）在不同功率密度的近紅外光照射下，LM圖案的表面溫度隨時(shí)間的變化關(guān)系；（e）近紅外光照射下LM圖案的光熱循環(huán)曲線。

圖5（a）活化后LM圖案的焦耳加熱性能測(cè)試，不同驅(qū)動(dòng)電壓下溫度隨時(shí)間的變化；（b）活化后的LM圖案的電流與驅(qū)動(dòng)電壓的關(guān)系；（c）溫度與電壓（U）平方的關(guān)系；（d）不同驅(qū)動(dòng)電壓下，LM圖案表面溫度分布的紅外熱成像圖；（e）不同驅(qū)動(dòng)電壓下LM圖案表面溫度隨時(shí)間的變化；（f和g）驅(qū)動(dòng)電壓為0.7 V時(shí)，不同焦耳加熱周期下的溫度隨時(shí)間變化曲線。

圖6（a）普通紙、涂覆CNC/LM墨水的紙和活化后CNC/LM紙的厚度測(cè)量數(shù)碼照片；（b-d）原始CNC/LM紙和活化后CNC/LM紙?jiān)?/span>X波段范圍內(nèi)的SE_R、SE_A和SE值；（e）活化后CNC/LM紙?jiān)?/span>X波段范圍內(nèi)的SE_R、SE_A和SE值；（f）活化后CNC/LM紙的電磁屏蔽值同厚度的比值與近年已經(jīng)報(bào)道的其他電磁屏蔽材料的屏蔽性能比較。

  本研究通過(guò)CNC穩(wěn)定的水包LM Pickering乳液制備了粒徑為數(shù)微米且具有優(yōu)異穩(wěn)定性的LM微球。在探頭超聲制備Pickering乳液過(guò)程中，CNC自發(fā)組裝并錨定在LM-水界面，形成可抵抗沉淀與聚結(jié)的穩(wěn)定CNC/LM微球體系。CNC展現(xiàn)出的優(yōu)異Pickering乳化能力源于其與LM和水相的部分潤(rùn)濕性、強(qiáng)烈的靜電吸附作用以及與LM間的氫鍵作用。通過(guò)簡(jiǎn)單的離心純化CNC穩(wěn)定的LM Pickering乳液得到可以用于直寫(xiě)在不同基底的具有粘度較高以及LM固含量較高的CNC/LM直寫(xiě)墨水。在CNC/LM圖案由于LM尺寸被減小至微米尺寸，其固有的表面等離子體共振效應(yīng)導(dǎo)致其具有強(qiáng)烈的近紅外光吸收作用，因此CNC/LM圖案具有良好的光熱轉(zhuǎn)換能力，使得其在光能利用以及防偽等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。經(jīng)過(guò)摩擦燒結(jié)活化，CNC/LM圖案由絕緣變?yōu)閷?dǎo)電狀態(tài)，并且重新恢復(fù)金屬光澤。經(jīng)過(guò)活化后的LM圖案具有優(yōu)異的導(dǎo)電性，從而使得其具有優(yōu)異的焦耳加熱能力。由于LM獨(dú)特的液物相性，使得其應(yīng)用于柔性電路展現(xiàn)出優(yōu)異的抗疲勞性以及機(jī)械變化不敏感性。將CNC/LM墨水簡(jiǎn)單地涂敷在紙基底上，從而形成CNC/LM涂層，經(jīng)過(guò)機(jī)械燒結(jié)活化后CNC/LM紙?jiān)?/span>X波段展現(xiàn)出優(yōu)異的電磁屏蔽能力。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202501598