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寧波大學陳重一教授 ACS Macro Lett.：基于螺旋結構聚氨基酸的強力生物粘合劑

2025-03-07 來源：高分子科技

生物粘合劑在現代醫學中具有重要意義，因為它們能夠實現高效和可靠的組織粘接而不損害周圍組織。然而，生物粘合劑的應用仍然面臨著一些挑戰。首先，生物粘合劑的力學性能往往受到限制，難以滿足高強度固定的要求。第二，生物粘合劑的生物相容性不足可引發免疫反應或組織刺激，有可能影響愈合結果。此外，生物可降解的生物粘合劑在組織愈合后可逐漸被機體吸收或降解，減少二次手術的需要，降低患者感染和免疫排斥的風險。因此，迫切需要開發具有高粘接強度、生物相容性和生物降解性的生物粘合劑。在自然界中，藤壺分泌的黏附蛋白使其牢固的粘附在各種基底表面。黏附蛋白的主要含量包括陽離子殘基，如賴氨酸和精氨酸，陰離子殘基，如Glu和Asp，以及芳香族殘基，如Phe和Tyr。通過NCA開環聚合獲得的聚氨基酸材料是天然蛋白質的模擬物，具有良好的生物相容性和生物降解性。

在本研究中，作者受海洋粘附蛋白的啟發，提出了一種聚氨基酸粘合劑的設計策略，即將疏水殘基引入由谷氨酸（E）和賴氨酸（K）組成的陽離子?陰離子共聚氨基酸體系中，以實現強大的粘接。考慮到較低的生物毒性，保持谷氨酸和賴氨酸的等摩爾比，以保持電中性。三種常見的疏水側鏈氨基酸，苯丙氨酸（F）、亮氨酸（L）和纈氨酸（V），被選為疏水成分，并被納入聚氨基酸結構中。通過精確控制疏水含量和二級結構，平衡了內聚力和粘接力，從而實現了該聚氨基酸粘合劑的強粘接性能，粘接強度超過了1.0 MPa，是先前報道（ACS Macro Lett. 2024, 13, 361?367）的10倍以上。寧波大學陳重一教授課題組碩士研究生石江巖為該論文第一作者，陳重一教授為通訊作者。相關工作以“Strong Bioadhesives from Helical Polypeptides”為題，發表在ACS Macro Letters上。

圖1 EK、EKF₁₆、EKV₁₆和EKL₁₂的合成及性能測試。

作者首先合成了合成并純化了γ-芐基-谷氨酸、N_ε-芐基碳基-賴氨酸、L-苯丙氨酸、L-纈氨酸和L-亮氨酸NCA。然后，通過NCA開環聚合和選擇性去保護制備不同的共聚氨基酸，分別命名為EK、EKF₁₆、EKV₁₆和EKL₁₂。在加入去離子水后，EK是完全溶于水的，沒有明顯粘接性能。而EKF₁₆、EKV₁₆和EKL₁₂迅速轉化成粘性凝膠，在玻璃板基底上表現出很強的粘接性能，EKL₁₂超過了1 MPa。有趣的是，EK、EKF₁₆、EKV₁₆和EKL₁₂的粘接性能隨著α-Helix結構的增加而增強。

圖2 EKF聚氨基酸粘合劑的性能測試

為了進一步探討疏水殘基對聚氨基酸粘接性能的影響，作者選擇苯丙氨酸作為疏水殘基，合成了不同疏水殘基含量的多肽樣品（EKF_X），發現在EKF₈時具有最佳的粘接性能（0.56 MPa）。內聚力和粘接力是評價粘合劑性能的重要指標，通過流變學實驗和接觸角實驗，說明聚氨基酸的粘接力和內聚力的協同效應在實現強粘接性能（EKF₈）方面起著至關重要的作用。此外，CD光譜也證明了適當的α-螺旋含量（如EKF₈）有利于內聚力和粘接力。

圖3（a）聚氨基酸粘合劑粘附于不同材料上的照片。（b）對組織切口的閉合能力。（c）固化1分鐘，粘合在玻璃上的聚氨基酸粘合劑可以支撐1.5公斤的重量。（d）不同基底上的粘接強度。（e）照片顯示該聚氨基酸粘合劑具有良好的密封性能。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.5c00021

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（責任編輯：xu）

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