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江南大學劉天西/陳蘇莉、河南大學田志紅 Angew(Hot Paper): 超分子拓展的聚合物電解質助力高能全固態鋰金屬電池
2025-03-02  來源:高分子科技

  采用固態電解質替代傳統液態電解質以開發固態鋰金屬電池(ASSLMBs,是獲得兼具高能量密度與高安全性的儲能技術的有效途徑。其中,由聚合物基體與鋰鹽組成的固態聚合物電解質(SPEs)作為構成ASSLMBs的核心部件,因其高柔性、易加工性和良好的電極/電解質接觸性而備受關注,但其鋰離子傳導率低、機械性能差的缺陷限制了ASSLMBs的實際應用,且目前的改進策略難以實現固態聚合物電解質離子傳導與機械性能的同步提升。近日,江南大學劉天西/陳蘇莉團隊聯合河南大學田志紅教授和馬普所Markus Antonietti教授,創新性地通過“微相分離”策略開發了一種超分子拓展的固態聚合物電解質(PCPE)體系,成功攻克了傳統SPEs中離子傳導與機械性能難以兼顧的瓶頸問題。



  本研究設計合成了一種多臂含硼低聚物(MBO)作為多功能固體增塑劑,隨后將其引入聚環氧乙烷(PEO)-鋰鹽基體,在半結晶PEO基質相中形成了有利的微相分離。在這種PCPE,具有豐富Lewis酸硼位點MBO與鋰鹽陰離子(TFSI?)通過酸堿相互作用誘導形成非晶態鹽簇組裝體,以實現快速的Li+滲透,顯著提升了Li+率。此外,MBO的多條線性聚乙二醇(MPEG)臂與PEO結構高度相容,能夠誘導物理交聯網絡并通過優化臂長調控PEO基質的結晶相形態,MBO中的MPEG臂長合適時,可同時提升電解質的機械強度和楊氏模量。因此,所得PCPE體系能夠同時實現更快的鋰離子傳導和更高的機械性能。得益于此,基于PCPE Li/Li對稱電池表現出更高的界面穩定性,循環壽命超過2600小時。同時,采用不同正極組裝的PCPE全固態電池展現出了出色的倍率性能和循環性能,且通過集成化電極設計和軟包電池驗證,其在匹配高負載正極(>12 mg cm?2的全固態電池中仍保持優異性能。本研究通過微相分離策略構建超分子拓展的聚合物電解質以調控微相結構,實現了SPEs結晶相與非晶的協同優化,為克服 SPEs 在機械強度和離子傳導之間的矛盾引入了一種有效策略,SPEs全固態鋰金屬電池實際應用提供了新視野。


1. PCPE結構設計及作用機制示意圖。


2. MBO的結構表征與相互作用分析。


3. PCPE-x的物化性質探究和優化。


4. 離子傳輸機制研究。


5. 對稱電池界面穩定機制研究。


6. 固態電池電化學性能評估。


  相關研究成果以“Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發表在Angew. Chem. Int. Ed. 期刊上,并被選為Hot Paper江南大學化學與材料工程學院碩士研究生任玉鳳為論文第一作者,江南大學為第一通訊單位。


  論文信息Yufeng Ren, Suli Chen,* Mateusz Odziomek, Junhong Guo, Pengwu Xu, Haijiao Xie, Zhihong Tian,* Markus Antonietti,* and Tianxi Liu*. Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202422169.

  論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202422169

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(責任編輯:xu)
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