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中科大陳昶樂教授團隊 Angew 綜述：功能化聚烯烴及其復合材料

2025-02-26 來源：高分子科技

聚烯烴（如聚乙烯、聚丙烯）是全球產量最大的合成高分子材料，因耐腐蝕、質輕、機械性能好、成本低等優勢，被廣泛用于農業、醫療、制造業等領域。然而，其非極性特性導致與極性材料相容性差，限制了在高端領域的應用。傳統功能化方法（如化學接枝、共混填料）存在反應條件苛刻、副反應多等問題。近年來，通過精準引入功能單元定制聚烯烴性能成為研究熱點，推動聚烯烴材料向響應性、可降解、高極性相容性等方向升級。

近日，中國科學技術大學陳昶樂教授團隊在《Angew. Chem. Int. Ed.》發表題為“Functional Polyolefins and Composites”的綜述文章（DOI: 10.1002/anie.202424529），系統總結了功能化聚烯烴及其復合材料的最新研究進展。文章從功能性共單體、鏈轉移劑、后聚合改性試劑及功能填料四大策略出發，深入探討了定制化聚烯烴材料的合成方法、性能優化及前沿應用（圖1）。該論文第一作者為安徽大學譚忱副研究員和中國科學技術大學司桂福特任副研究員，通訊作者為中國科學技術大學鄒陳特任副研究員和陳昶樂教授。

圖1 功能化聚烯烴及其復合材料

一、功能化共聚單體策略

通過引入含螺吡喃、環狀單體的共聚單體單元，陳昶樂等人合成了具有光致變色、形狀記憶功能的聚烯烴。這類材料在紫外/可見光下快速變色，并可通過熱或機械刺激實現形狀重構，在信息加密和智能傳感器領域潛力巨大。侯召民等人利用稀土催化劑合成熒光自修復聚烯烴，其熒光特性與自愈能力結合，為柔性電子器件提供了新材料。通過離子簇單體的引入，陳昶樂等人制備了兼具高透明度與力學性能的等規聚丙烯（iPP）。離子動態交聯網絡不僅提升材料抗沖擊性，還賦予其優異的抗蠕變能力。此外，動態交聯策略可減少微塑料釋放，為解決塑料污染提供新方案。Mecking和Nozaki等人通過將羰基、羧基等可降解單元嵌入聚烯烴主鏈，可實現材料可控降解。Coates等人利用“特洛伊木馬”策略，通過Diels-Alder反應引入可逆雙鍵，實現聚烯烴閉環回收。崔冬梅等人向聚烯烴主鏈中引入可觸發聚烯烴降解的雙鍵基團。唐山等人實現了聚烯烴的機械作用降解。（圖2）。這些突破為開發可持續聚烯烴材料提供了方向。

圖2 利用共單體策略制備可持續聚烯烴材料

二、鏈轉移劑功能化策略

通過鏈轉移劑調控聚合過程，可制備端基功能化的聚烯烴低聚物，進而合成可降解的類聚烯烴材料。例如，唐勇團隊利用配位鏈轉移聚合制備酯鍵連接的類聚乙烯，其力學性能媲美商用材料，且可通過簡單水解實現單體回收（圖3）。這種“從搖籃到搖籃”的設計理念，為塑料循環經濟提供了新路徑。陳昶樂和Miyake等人通過在烯烴復分解聚合中使用鏈轉移試劑制備了遙爪型功能化聚烯烴，隨后將其用于制備可閉環回收的類聚烯烴材料。

圖3 利用配位鏈轉移聚合制備酯鍵連接的類聚乙烯

三、后聚合改性策略

Hartwig等人發展了多種溫和條件下實現聚烯烴C-H鍵活化的方法，將廢聚乙烯轉化為可再加工材料。Alexanian和Guan等人通過動態交聯網絡設計，將聚烯烴升級為高性能熱固性材料，并可多次循環使用（圖4）。通過環氧基團修飾EPDM橡膠，張立群等人制備了可回收的碳黑復合材料。陳昶樂等人提出“訂書機策略”，利用接枝共聚物改善混合塑料相容性，使HDPE/PCL共混物的韌性提升。

圖4 利用后聚合改性制備動態交聯聚烯烴

四、功能填料策略

混合聚烯烴與功能性填料可制備多功能聚烯烴復合材料，如崔屹等人研究的納米聚乙烯復合膜可用于散熱；利用功能材料獨特性賦予聚烯烴更多功能，崔屹等人還合成含無機顏料聚烯烴織物，展示色彩與性能的平衡（圖5）。利用核殼型離聚物催化劑，陳昶樂等人在原位聚合路線中實現了填料在聚烯烴基體中的均勻分散和界面強化，制備出具有導熱、阻燃、光降解等功能的聚乙烯基復合材料（圖6）。利用木質素/EPDM復合材料的動態配位網絡，研發出可舉起萬倍自重的人工肌肉，在軟體機器人領域展現潛力。

圖5 聚烯烴/納米材料復合材料構建功能織物

圖6 核殼型催化劑用于原位聚合法制備高性能的聚烯烴基復合材料

功能化聚烯烴的定制化設計需進一步探索新型功能單元與合成策略。例如，開發兼具多重響應性的智能材料、優化降解單元的環境適應性、推動原位聚合技術的規模化應用等。此外，建立標準化性能評價體系、降低催化劑成本、提升材料回收效率，將是實現商業化應用的關鍵。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424529

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（責任編輯：xu）

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