傳統(tǒng)顆粒材料是指一類以較大尺寸（通常大于1微米）的、離散的粒子作為構(gòu)建單元堆積形成的聚集體。值得注意的是，當(dāng)粒子的尺寸減小到納米尺度甚至亞納米尺度時，其擴(kuò)散運(yùn)動所需的能量與室溫下的熱擾動接近，進(jìn)而展現(xiàn)出獨(dú)特的宏觀性能和調(diào)控機(jī)制。結(jié)合精確的化學(xué)修飾手段，亞納米顆粒常被用作基元去構(gòu)筑具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)與尺寸的軟簇，并且這類材料展示出更為豐富的力學(xué)特性——從脆性到粘彈性。但是目前對于軟簇材料構(gòu)效關(guān)系的研究主要基于協(xié)同玻璃理論，且只適用于具有不同尺寸的球形結(jié)構(gòu)的軟簇，尚不能解釋啞鈴型，棒狀軟簇獨(dú)特的粘彈性性質(zhì)。
圖1（a）銅納米籠示意圖（b）聚降冰片烯示意圖（c）用于模板體系的亞納米顆粒基元，POSS（多面體低聚倍半硅氧烷）（d-f）不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)軟簇在亞納米顆粒熔體中的分散情況，其中紅色圓圈區(qū)域?yàn)樘峁┦芟拮饔玫奈⑾鄥^(qū)（g-i）計算Va值使用的結(jié)構(gòu)關(guān)系（j）不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)下Va/Ve與連接子長度的關(guān)系。
針對以上問題，華南理工大學(xué)殷盼超課題組報道了一種新的拓?fù)涫芟匏沙跈C(jī)理：軟簇材料中的亞納米顆粒基元之間會相互堆積產(chǎn)生作用錨點(diǎn)，而多個錨點(diǎn)之間的協(xié)同作用會進(jìn)一步影響軟簇的質(zhì)心運(yùn)動，并最終調(diào)控其宏觀粘彈性（圖1）。而拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對軟簇粘彈性的影響則體現(xiàn)在對錨點(diǎn)間協(xié)同作用的影響上。
圖2 拓?fù)涫芟匏沙谀Ｐ皖A(yù)測的松弛時間與Va/Ve的依賴性關(guān)系。
進(jìn)一步的，作者將課題組前期深入研究的兩種軟簇材料（基于銅納米籠的球形軟簇以及基于聚降冰片烯的棒狀軟簇）（圖1）作為模型體系，通過調(diào)節(jié)連接子長度制備了具有不同Va值的軟簇，并且將這些軟簇分別分散到亞納米顆粒熔體中用以研究其動力學(xué)。
圖3（a-b）軟簇以及亞納米顆粒熔體的寬屏介電松弛譜結(jié)果，以及對應(yīng)的松弛時間溫度依賴性（c）棒狀軟簇松弛速率的角度依賴性（d，f）亞納米顆粒熔體背景對應(yīng)的松弛速率角度依賴性（e）球狀軟簇松弛速率的角度依賴性。
圖4（a）具有不同Va/Ve的球狀軟簇的MSD曲線（b）具有不同Va/Ve的棒狀軟簇的MSD曲線（c）三個具有特征Va/Ve的球狀軟簇的MSD曲線對比（d）模擬中提取的松弛時間與模型預(yù)測的理論曲線。
文章鏈接：Binghui Xue, Wei Liufu, Jiafu Yin, Junsheng Yang, Panchao Yin; Particle topology-regulated relaxation dynamics in cluster-ordering. J. Chem. Phys. 2024, 160 (15): 154902.
https://doi.org/10.1063/5.0195905
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