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吉林大學李洋課題組 Adv. Sci.：自修復離子凝膠用于制備具有超長循環壽命的自修復柔性鋅空氣電池

2024-04-11 來源：高分子科技

近年來，由于可穿戴式柔性設備的快速普及，具有高能量密度、長使用壽命的柔性可充電電池受到人們的廣泛關注。基于水凝膠的鋅空氣電池（ZABs）具有理論能量密度高、安全性好、環境友好、低成本等優點，被認為是下一代柔性可充電電池最有前途的候選者之一。然而，水凝膠基ZABs的實際應用仍受到其固有缺點的限制，如循環壽命較短、工作溫度范圍較窄、電化學穩定性較差和反復變形會使水凝膠電解質破裂等。因此，為了制備能夠在寬溫范圍內穩定長期運行的柔性ZABs，探索非揮發性、優異環境和電化學穩定性、良好離子電導率和自修復特性的新型電解質至關重要。自修復離子凝膠由于其非揮發性、良好的離子導電性、環境和電化學穩定性以及自修復能力，在電解質材料領域替代水凝膠顯示出了巨大的前景。利用自修復離子凝膠作為電解質制備柔性ZABs在解決上述水凝膠基ZABs循環壽命短、工作溫度范圍狹窄和修復困難等問題方面具有極好的潛力。

吉林大學化學學院超分子結構與材料國家重點實驗室李洋副教授課題組長期從事自修復離子凝膠功能化研究。致力于通過超分子作用力來合成兼具自修復性能、機械性能與電學性能的離子凝膠并應用于與各類柔性電子器件。近年來，該課題組在自修復離子凝膠制備電子器件方面取得了一定進展：基于超分子聚合物的自修復離子凝膠用于制備熱至變色智能窗（Adv. Mater. 2023, 35, 2211456；Adv. Funct. Mater. 2024, 2313781）；高強度自修復離子凝膠用于制備高機械性和環境穩定性的納米摩擦發電機(Nano Energy 2021, 90, 106645；Nano Energy 2023, 108, 108243)。基于在制備自修復功能材料與柔性電子器件方面的寶貴經驗，近期該課題組設計并報道了一種自修復PAM-PEGMA-IL離子凝膠并首次用于制備自修復寬溫柔性ZABs（SWF-ZABs）。如圖1所示，作者利用丙烯酰胺（AM）,聚（乙二醇）單甲醚丙烯酸酯（PEGMA）和二水醋酸鋅在1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺鹽([Emim][DCA])中光引發聚合制備了PAM-PEGMA-IL離子凝膠。由于PEG鏈段與[Emim][DCA]之間具有良好的相容性，PAM-PEGMA-IL離子凝膠中[Emim][DCA]含量高達80 wt%。同時，得益于[Emim][DCA]的高室溫離子電導率為（28 mS cm^?¹），低冰點（?24 ℃），高分解溫度（284 ℃），[Emim][DCA]的高負載使PAM-PEGMA-IL離子凝膠具有高導電性和寬工作溫度范圍。與其他報道的室溫自修復離子凝膠相比，該離子凝膠具有最高的離子電導率和韌性。另外，由于[Emim][DCA]非揮發性、熱穩定性和電化學穩定性，PAM-PEGMA-IL離子凝膠展現出出色的環境穩定性和電化學穩定性。

圖1.a)PAM-PEGMA-IL離子凝膠的照片及其內部結構示意圖。b）(1)AM和PAM-PEGMA-IL離子凝膠以及(2)[Emim][DCA]、PEGMA和PAM-PEGMA-IL離子凝膠的FTIR光譜。c) PAM-PEGMA-IL離子凝膠不同溫度下的離子電導率。d) PAM-PEGMA-IL離子凝膠在-60 ℃下被拉伸到200%的應變并保持導電性。e) PAM-PEGMA水凝膠在-60 ℃下結冰斷裂。f) PAM-PEGMA-IL離子凝膠的應力-應變曲線。插圖：PAM-PEGMA-IL離子凝膠提起100克砝碼的照片。g) PAM-PEGMA-IL離子凝膠和其他報道的室溫自修復離子凝膠的離子電導率和韌性的Ashby圖。h)在25 ℃下，PAM-PEGMA-IL離子凝膠和PAM-PEGMA水凝膠的質量變化（m/m₀）。i) PAM-PEGMA-IL離子凝膠在?20、25、40 ℃和真空環境中儲存10天后的質量變化（m/m₀）和離子電導率變化（δ/δ₀）。j) PAM-PEGMA-IL離子凝膠和PAM-PEGMA水凝膠的分解電壓。

PAM-PEGMA-IL離子凝膠中酰胺基團之間形成的大量可逆氫鍵與分子鏈良好的運動能力賦予其優異的自修復性能（圖2）。即使在同一區域切割修復5次后，PAM-PEGMA-IL離子凝膠的修復效率仍為99.1%，并且導電性保持良好，顯示了其持久的自修復能力。PAM-PEGMA-IL離子凝膠優異的自修復能力為ZABs的長期穩定運行提供了保證。

圖2. a)切割的PAM-PEGMA-IL離子凝膠(1)修復前，(2) 修復后，以及(3)修復后被拉伸至400%應變的照片。b) PAM-PEGMA-IL離子凝膠在不同的切割/修復周期后導電性的恢復。c) 修復前后PAM-PEGMA-IL離子凝膠上切痕的光學顯微鏡圖像。d) PAM-PEGMA-IL離子凝膠的自修復機制示意圖。e)原始和修復的PAM-PEGMA-IL離子凝膠的應力-應變曲線。f) PAM-PEGMA-IL離子凝膠在不同切割和修復周期后的應力-應變曲線。g)切割的PAM-PEGMA-IL離子凝膠在不同溫度下修復不同時間后的應力-應變曲線。

得益于PAM-PEGMA-IL離子凝膠的高機械強度和良好的電化學穩定性，PAM-PEGMA-IL離子凝膠可以有效抑制枝晶生長和副產物生成（圖3）。基于PAM-PEGMA-IL離子凝膠的鋅-鋅對稱電池的循環壽命為250 h，遠高于PAM-PEGMA水凝膠。由PAM-PEGMA-IL離子凝膠組裝的SWF-ZABs表現出良好的變形穩定性和環境穩定性，即使暴露?20、40℃和真空條件下10天后，也能保持其電池性能（圖4）。在實際應用方面，SWF-ZABs能夠在較長時間和不同溫度范圍內為可穿戴設備提供電力支持。此外，SWF-ZABs繼承了PAM-PEGMA-IL離子凝膠的自修復能力，能夠反復修復損傷，有效地提高了其可靠性和使用壽命（圖5）。

圖3.a) 基于PAM-PEGMA-IL離子凝膠和PAM-PEGMA水凝膠在0.1 mA cm^?²和0.05 mAh^?²的鋅-鋅對稱電池的恒流充放電曲線。b) (1)原始鋅箔和(2)鋅箔循環200 h后的照片。c) (1)原始鋅箔和(2)鋅箔循環200 h后的掃描電鏡圖像。d)鋅箔在循環200 h前后的XRD圖像。e) SWF-ZABs在?20、25和40 ℃時的恒流充放電曲線和H-ZAB在25 ℃時的恒流充放電曲線。f)SWF-ZAB在?20、25和40 ℃下100-103 h的恒流充放電曲線。g)SWF-ZAB在-20、25和40 ℃時的極化曲線和相應的功率密度曲線。h)SWF-ZAB在?20、25和40 ℃下的容量。i)SWF-ZAB在?20、25和40 ℃下與其它報道的水凝膠基ZABs的循環壽命的比較。

圖4.a)SWF-ZAB的OCV。插圖：照片顯示了用萬用表測量的已制備的SWF-ZAB的OCV。b)SWF-ZAB在彎曲角為45°、90°、135°和180°時的恒流充放電曲線。c)SWF-ZAB經過折疊1000個循環后，存儲在?20、25和40 ℃在空氣和25 ℃真空環境10天后的恒流充放電曲線。d)兩個SWF-ZABs串聯連接為一個數字手表供電的照片。e，f)由SWF-ZAB供電的數字手表在(e)?20 ℃和(f) 40 ℃下連續運行24小時的照片。g)使用SWF-ZABs驅動貼片式溫度計以實現遠程溫度監測的示意圖。h)顯示一個貼片溫度計由三個串聯連接的SWF-ZABs供電的照片。i) SWF-ZAB驅動的貼片溫度計在溫度為(1)?17.2 ℃，(2)25.0 ℃和(3) 40.1 ℃的環境下將體溫數據發送到智能手機。

圖5.a）(1)原始、(2)切割、(3)修復的SWF-ZAB和(4)修復的SWF-ZAB從一端提起而不斷裂的照片。b)原始和修復的SWF-ZAB的OCV曲線。c)SWF-ZAB的修復機制示意圖。d)SWF-ZAB在原始狀態下和經過多次切割/修復周期后的恒流充放電曲線。e)照片顯示SWF-ZAB被切割和修復5個周期（1-3），并穩定供電1天(4)的照片。

相關成果以Self-Healing Ionogel-Enabled Self-Healing and Wide-Temperature Flexible Zinc-Air Batteries with Ultra-Long Cycling Lives為題發表在《Advanced Science》(DOI: 10.1002/advs.202402193)。吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室為第一單位，吉林大學化學學院博士研究生李弘歷為論文的第一作者，李洋副教授為論文的獨立通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金（21971083）的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202402193

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（責任編輯：xu）

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