水是基礎性的自然資源和重要的戰略資源，發展綠色、高效的水污染控制新技術是促進水資源可持續利用的關鍵。芬頓（或類芬頓）反應作為一種環境友好的高級氧化技術，可通過產生強氧化能力的?OH來分解絕大部分有機污染物，具有普適性強、礦化率高等特點。然而，以芬頓為核心的水處理技術在實際應用中仍面臨反應速率慢、H2O2利用率低等諸多困境，極大地阻礙了其大規模應用。因此，設計兼具高反應活性和H2O2利用率的雙效芬頓催化體系在環境修復領域具有重要意義。
近日，浙江理工大學呂維揚/華東理工大學邢明陽成功通過自聚合束縛策略合成得到一系列負載超細金屬顆粒的氮摻雜碳納米片（M@N-C）催化劑，并利用催化劑的持續供電子能力和對?OH的吸附穩定作用，實現了芬頓反應體系中催化速率和H2O2利用率的同步提升。該文首先通過簡便的研磨輔助熱解方法合成Fe@N-C催化劑（圖a），其金屬粒徑集中在4 ~ 5 nm之間，負載量高達30.5 wt%。XPS分析結合密度泛函理論（DFT）計算證實，Fe核與碳層上吡啶氮位點的相互作用可提高對H2O2的吸附性能（圖b和圖c），并降低H2O2分解的反應能壘（圖d），是Fe@N-C具備優異催化活性的關鍵。該位點可向H2O2持續轉移電子，從而連續生成表面吸附態?OH與污染物反應（圖e），使Fe@N-C在降解磺胺甲惡唑過程中表現出極高的催化活性（0.818 min-1）和H2O2利用率（84.1%）(圖f和圖g)。此外，Fe@N-C/H2O2體系在處理工廠實際廢水時可將廢水的COD由968 mg L-1降低至106 mg L-1，而傳統芬頓體系無法對該復雜工業廢水進行有效處理（圖h）。該研究對未來設計高性能芬頓催化劑用于環境修復領域具有重要的推動作用。
該工作以“A polymer tethering strategy to achieve high metal loading on catalysts for Fenton Reactions”為題發表在《Nature Communications》上（Nat. Commun. 2023, 14, 7841）。文章第一作者是浙江理工大學王李新和饒龍駿。該研究得到國家自然科學基金、浙江省自然科學基金和上海市優秀學術帶頭人等項目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43678-1
