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華南理工李紅強(qiáng)/曾幸榮團(tuán)隊(duì)《Macromolecules》：高拉伸/室溫自愈合/可重復(fù)加工/快速降解的聚亞胺彈性體及其柔性傳感器

2023-12-01 來(lái)源：高分子科技

柔性傳感器因其質(zhì)量小、檢測(cè)范圍寬、靈敏度高及響應(yīng)時(shí)間短等特點(diǎn)，在電子皮膚、智能機(jī)器人和物聯(lián)網(wǎng)等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。但在使用過(guò)程中，柔性傳感器容易受到外力破壞而失效，從而大幅縮短其使用壽命。此外，大量柔性傳感器在報(bào)廢或升級(jí)換代后通常被直接丟棄或焚燒，會(huì)嚴(yán)重危害環(huán)境和生態(tài)。

華南理工大學(xué)李紅強(qiáng)/曾幸榮團(tuán)隊(duì)在前期的工作中報(bào)道了基于自愈合有機(jī)硅彈性體的可快速愈合柔性壓力傳感器（ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, 12, 44360-44370；Journal of Colloid and Interface Science, 2020, 570, 1-10；Chemical Engineering Journal, 2022, 430, 133103）、以天然可再生的殼聚糖和馬鈴薯淀粉為主要原料制備的生物基可降解柔性拉伸傳感器（Journal of Colloid and Interface Science, 2022, 626, 554-563）和具有自愈合/可降解性能的環(huán)氧彈性體及其柔性拉伸傳感器（ACS Applied Materials & Interfaces, 2022, 14, 44878-44889）。

圖1 PE0.5-0.2彈性體的合成示意圖

近期，該團(tuán)隊(duì)提出了一種在室溫下通過(guò)一鍋兩步法合成高拉伸、室溫自愈合、可重復(fù)加工及快速降解的聚亞胺彈性體的新策略（圖1）。首先采用聚醚胺（PEA）作為軟段，己二胺二酰肼（ADH）作為硬段以及對(duì)苯二甲醛（TA）作為擴(kuò)鏈劑制備氨基封端的預(yù)聚體，其次利用均苯三甲醛（TFB）作為交聯(lián)劑，合成出一系列聚亞胺彈性體。

圖2 切斷的PE0.5-0.2彈性體的（a）自愈合過(guò)程光學(xué)顯微鏡圖像和（b）在室溫下愈合6、12和24 h后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（c）PE0.5-0.2彈性體的自愈合機(jī)理示意圖

由于軟硬段結(jié)構(gòu)所導(dǎo)致的相分離結(jié)構(gòu)，所制備的聚亞胺彈性體PE0.5-0.2具有良好的力學(xué)性能，拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率分別為2.52MPa和1158%。在室溫下愈合24 h后，切口幾乎完全消失，愈合效率達(dá)96.0%（圖2a,b）。在愈合過(guò)程中，聚亞胺彈性體分子網(wǎng)絡(luò)在切口界面之間的擴(kuò)散是其自愈合過(guò)程的先決條件。其次，切口表面的動(dòng)態(tài)氫鍵和動(dòng)態(tài)亞胺鍵之間的交換反應(yīng)使得受損的分子網(wǎng)絡(luò)重新鍵合成一個(gè)完整的網(wǎng)絡(luò)，完成愈合過(guò)程（圖2c）。此外，該彈性體還表現(xiàn)出較好的可重復(fù)加工性，在三次熱壓成型后仍能保持原始力學(xué)性能的80%以上。

圖3 （a）聚亞胺彈性體的降解過(guò)程示意圖；（b）PE0.5-0.2彈性體在室溫下不同濃度的降解液中的重量損失率；（c） PE0.5-0.2彈性體降解不同時(shí)間后的FT-IR譜圖；（d）PE0.5-0.2彈性體降解不同時(shí)間的GPC餾出曲線

圖3a展示了PE0.5-0.2彈性體在0.1 mol/L的HCl/DMAc溶液中的降解過(guò)程。當(dāng)彈性體在0.1 mol/L的HCl/DMAc溶液中浸泡120 min后，質(zhì)量損失率為100%（圖3b）。圖3c為PE0.5-0.2彈性體降解不同時(shí)間后的FT-IR譜圖。隨著降解時(shí)間增加，1642 cm^-1處的亞胺鍵峰值逐漸減小，同時(shí)1697 cm^-1處的醛基峰大大增加，表明亞胺鍵逐漸水解為醛基和氨基。GPC結(jié)果表明，PE0.5-0.2彈性體在降解液中浸泡180 min后，殘留物的分子量分布變窄，M_n僅為2260 g/mol（圖3d），這與反應(yīng)物中PEA的M_n一致。

圖4 （a）PVP@LM制備過(guò)程和（b）柔性可拉伸傳感器的制備的示意圖

以高導(dǎo)電性、低熔點(diǎn)和無(wú)毒性的液態(tài)金屬（LM）為導(dǎo)電材料，利用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）對(duì)其進(jìn)行包覆并分散后，滴涂到PE0.5-0.2彈性體上制備柔性可拉伸傳感器（圖4）。所制備的柔性傳感器在被完全切斷后，可在室溫下恢復(fù)傳感性能。首先，受損的彈性體基材先完成愈合，切口合并。然后，使用PTFE棒在受損區(qū)域滾壓使導(dǎo)電層相互連接，重新激活導(dǎo)電層的導(dǎo)電性，恢復(fù)傳感性能（圖5a）。將傳感器浸入0.1 mol/L HCL/DMAc溶液中評(píng)價(jià)其降解過(guò)程。降解600 min后，彈性體基材完全消失，PVP@LM液滴全部沉積在底部。通過(guò)離心操作，可實(shí)現(xiàn)LM的收集和再利用（圖5b）。

圖5 柔性可拉伸傳感器（a）自愈合過(guò)程示意圖和（b）降解過(guò)程照片

該工作以“Functional and Environmental Friendly Polyimine Elastomer Based on the Dynamic Covalent Network for a Flexible Strain Sensor”為題發(fā)表在期刊Macromolecules上。第一作者為華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院的博士生楊志鵬，通訊作者為李紅強(qiáng)教授和曾幸榮教授。該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金（22278162）和廣東省自然科學(xué)基金（2023A1515011447）的資助與支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c02025

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（責(zé)任編輯：xu）

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