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蘇州大學嚴鋒教授團隊 Angew：多孔陽離子聚合物調控的低滯后和高韌性水凝膠 - 反離子的影響

2023-11-27 來源：高分子科技

水凝膠通常機械強度低，韌性差，變形能力差。當受到加載應變作用時，由于鏈纏結的釋放、懸垂鏈的松弛和化學鍵的斷裂導致能量耗散，水凝膠不能迅速恢復到初始狀態。高韌性和低滯后往往難以同時實現。此外，長期的加載循環容易造成水凝膠的疲勞損傷和裂紋，從而限制了水凝膠在實際應用中的應用。同時獲得低遲滯、高韌性、裂紋不敏感和抗疲勞的水凝膠仍然是一個很大的挑戰。

近期，蘇州大學嚴鋒教授團隊通過調控多孔陽離子聚合物(PCP)與可調節的反陰離子的可控相互作用，包括PCP框架/聚合物段(聚丙烯酰胺，PAAm)和反陰離子/PAAm的可逆鍵合，開發了低滯后和高韌性的水凝膠。這種策略減少了鏈段在載荷下的滑移，使PCP基水凝膠(PCP-gel)在大變形(應變比為40時，遲滯率為7%)下具有良好的彈性。此外，PCP-gel表現出大應變(13000%)、顯著增強韌性(68 MJ m^-3)、高斷裂能(43.1 kJ m^-2)和抗疲勞性能，在柔性傳感器領域具有廣闊的應用前景。

PCP-gel的制備工藝及反陰離子調控機理示意圖

PCP和聚合物鏈之間的相互作用可以由可調節的反陰離子調節。與PAAm-gel相比，PCP-gel在斷裂應變和應力方面表現出顯著的改善。經PCP(Cl)和PCP(TFSI)強化后，PCP(Cl)-gel和PCP(TFSI)-gel的韌性分別提高到21 MJ m^-3和36 MJ m^-3。PCP(Zn)-gel的韌性達到68 MJ m^-3，是PAAm-gel的8.5倍。PCP作為物理交聯劑，提供了豐富的活性位點，有效地固定了聚合物鏈段，從而防止了載荷下的能量耗散，獲得了良好的彈性。PCP-gel在大變形(拉伸比為40)下表現出良好的彈性(7%的遲滯)。即使在100次循環后，PCP-gel的循環拉伸曲線仍保持較低的滯后。與近年報道的代表性水凝膠相比，本研究開發的PCP-gel具有較好的低遲滯性和大的拉伸周期變形范圍。

PCP-gel的力學性能(彈性和韌性)

剛性PCP微疇的模量遠大于聚合物基體，消除了裂紋尖端的應力集中，從而阻止了裂紋的進一步擴展。值得注意的是，PCP(Zn)的缺口試樣拉伸到初始長度的73倍以上，缺口長度沒有明顯增加，說明PCP-gel對裂紋擴展不敏感。PCP(Cl)-gel、PCP(TFSI)-gel和PCP(Zn)-gel的斷裂能分別高達20.1 kJ m^-2、32.4 kJ m^-2和43.1 kJ m^-2。PCP(Zn)-gel在循環壓縮試驗中表現出良好的抗疲勞性能，在40%應變下循環500次后沒有出現應力衰減的跡象。制備的PCP(Zr)-gel和PCP(Ca)-gel具有較高的拉伸性能、抗裂紋擴展能力和良好的彈性。這些結果表明，基于離子液體的陰離子可調節性，該原理可以推廣到其他含有不同鹵金屬酸鹽反陰離子的PCP-gel。

PCP-gel的力學性能(裂紋擴展不敏感性和抗疲勞性)及其通用性

相關成果發表于Angewandte Chemie International Edition，第一作者為蘇州大學碩士研究生熊姣鳳，通訊作者為蘇州大學博士后李維政和嚴鋒教授。

論文信息：

Low-Hysteresis and High-Toughness Hydrogels Regulated by Porous Cationic Polymers: the Effect of Counteranions

Jiaofeng Xiong, Xiaowei Wang, Lingling Li, Qingning Li, Sijie Zheng, Ziyang Liu, Weizheng Li* and Feng Yan*

Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202316375

https://doi.org/10.1002/anie.202316375

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（責任編輯：xu）

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