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天工大林佳弘特聘教授/李婷婷副教授課題組《Int. Biol. Macromol》：具有抗菌和藥物緩釋的藻酸鹽功能復合膜的構筑

2023-11-27 來源：高分子科技

隨著人口老齡化的加劇，心腦血管疾病，糖尿病，肥胖等疾病的發病率越來越高，進而導致的壓瘡、褥瘡，甚至其他慢性潰瘍創面越來越多。傳統的傷口敷料，如紗布，已經不能滿足慢性傷口的愈合需求。水凝膠敷料在醫學領域雖已被廣泛研究，但其強力低不適用于需要強力支撐的活動部位，此外還具有透氣性差等缺點。靜電紡絲膜的無序排列也不具備靶向給藥的問題，這些都限制了材料的實際應用。因此，開發一種具有定向給藥并且具有一定強度的傷口敷料具有重要意義。基于此，天津工業大學李婷婷副教授與臺灣逢甲大學林佳弘特聘教授和臺灣亞洲大學樓靜文特聘教授合作，在前期對微流控紡絲制備定向纖維膜的研究基礎上（Colloid Surface B 2023,229,113442），利用同軸微流控法構建皮芯結構載藥有序定向纖維膜，研究成果以“Coaxial Microfluidic Spinning Design Produced High Strength Alginate Membranes for Antibacterial Activity and Drug Release”為題發表在期刊《International Journal of Biological Macromolecules》。

Figure 1. Scheme illustration of (a) the preparation of ZIF-8/AA and (b) the core-shell alginate functional membrane using coaxial microfluidic spinning.

ZIF-8與AA通過靜電吸附和氫鍵結合形成的載藥納米材料ZIF-8/AA，具有優異的抗菌性能和良好的生物相容性。然而，將納米材料直接應用于創面愈合，由于缺乏載體承載嚴重限制了其在傷口愈合領域的潛在應用。與其他紡絲技術相比，微流控紡絲條件溫和，紡絲過程無需外接高壓電源，對環境的溫濕度等條件無特殊要求，微流控纖維直徑均勻并且能夠形成連續生產，有利于制備生物相容性良好的醫用敷料。本研究借助微流控紡絲技術制備皮芯結構載藥纖維（見圖1）

Figure 2. (a) coaxial microfluidic spinning (a’) SA/ZIF-8/AA microfluidic membrane (a’’) SA/ZIF-8/AA microscopic view (′ 60 times); (a’’’) lightweight of the modified membrane; (b)~(g) the influence of microfluidic wet spinning parameters on mechanical properties; (h) the cross section of SA/ZIF-8/AA membrane; (i) FTIR spectrum of SA/ZIF-8/AA with different content of ZIF-8/AA; (j) EDS of SA/ZIF-8/AA membrane.

通過同軸微流控紡絲工藝制備的有序定向纖維膜，如圖2所示。纖維膜的顯微照片可以看出，定向纖維具有明顯的皮芯結構；通過對微流控紡絲工藝參數的調控，進而實現對定向纖維膜的強力和纖維直徑的調控；隨著FTIR顯示，ZIF-8/AA含量的增加，增強了3200-3500 cm^-1處-OH的伸縮振動和1595 cm^-1處C=O的伸縮振動，同時ZIF-8分子中咪唑環C-H的面外彎曲振動，992 cm^-1處的C-N伸縮振動和420 cm^-1處的Zn-N伸縮振動吸收峰也得到了增強。此外，在定向纖維膜的截面SEM圖也可以觀察到ZIF-8/AA納米材料。

Figure 3. The qualitative and quantitative assessments of the SA/ZIF-8/AA oriented membrane (A) the photos of bacteria colonies antimicrobial performance of the membranes; (B), (C) the quantitative analysis of the bactericidal performance of the membrane against two bacteria; (D) mechanism of the antibacterial properties of ZIF-8 nanomaterials; (E), (F) the release of reactive oxygen species from the membrane

采用振蕩法對負載ZIF-8/AA前后的有序纖維膜的抗菌性能進行測試。可以看出，負載ZIF-8/AA的有序纖維膜具有優異的抗菌性能，對E.coli和S.aureus的抗菌性能分別為99.95%和99.51%，與未負載ZIF-8/AA的SA膜具有明顯的差異性。ZIF-8能夠水解釋放Zn²⁺,改變細菌細胞膜的通透性，使內容物流出，并且在光照作用下，ZIF-8能夠以?OH和H₂O₂的形式產生ROS，從而破壞細菌的DNA，加速細菌死亡，達到抗菌的目的。定量分析可知，光照1小時，ZIF-8，ZIF-8/AA和SA/ZIF-8/AA對?OH和H₂O₂的釋放量分別為2828.62 μg/g和15647.32 μg/g，2109.47 μg/g和14342.8 μg/g以及1888.28 μg/g和10923.98 μg/g。

Figure 4. The drug release of synthesized ZIF-8/AA at different pH values (a) the standard curves of AA concentration and corresponding absorbance; (b) the drug release efficiency within 8 hrs.; (c) the first order fitting curve; (d) the second order fitting curve model at different pH values; (e) Higuchi models at different pH values; (f) Korsmeyer-Peppas models at different pH values

分別對不同pH值環境下的8h內的藥物緩釋性能進行研究（圖4）。可知，ZIF-8/AA在PBS溶液中藥物釋放在0.75后趨于平衡，并且在pH值分別為6.5,7.4和8.0的環境喜愛藥物釋放速率分別為68%，55%和47%，說明ZIF-8/AA在酸性條件下更靈敏。此外，采用動力學方程和Higuchi 模型，Korsmeyer-Peppas 模型對藥物緩釋性能進行擬合，采用相關性系數（R²）預測曲線的擬合程度，可以得出，一階動力學模型與實驗數據更吻合，由此推斷出，ZIF-8/AA的藥物緩釋在沒有外力作用下是通過濃度差緩慢地從ZIF-8擴散到溶劑PBS溶液中，并且Korsmeyer-Peppas 模型的擴散指數n＞0.45，表明該藥物釋放過程是一個不規則的Fick擴散。其原因在于，SA 膜在吸水后發生溶脹，而藥物的釋放不僅會受到溶劑的影響，還受到聚合物溶脹的影響，因此，藥物的累積釋放符合Korsmeyer-Peppas 模型，而t時刻的藥物釋放則符合一階動力學方程。

Figure 5. In vitro cytotoxicity of the SA membrane loaded ZIF-8/AA co-cultured with L929 cells

該研究制備的有序纖維膜具有良好的生物相容性（見圖5），與細胞共培養7天后細胞活性達到115.50%，與空白對照組無明顯差異，能夠滿足GB/T16886.5-2017標準中對細胞活性的規定（＞70%），可以用于傷口敷料材料的制備。
本研究通過同軸微流控紡絲法構建載藥抗菌有序微結構纖維膜，為多功能創面敷料的制備提供了一種思路。論文的第一作者為天津工業大學紡織科學與工程學院張瑩博士，天津工業大學李婷婷副教授和臺灣亞洲大學樓靜文特聘教授為論文的通訊作者。該研究得到國家自然科學基金、中國紡織工業聯合會研究基金和福建省自然科學基金的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2023.124956

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（責任編輯：xu）

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