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  剪切硬化凝膠（Shear Stiffening Gel）是一種典型的非牛頓流體，在高速剪切力的作用下，其機械性能顯著增強。近年來，SSG因其優異的抗沖擊性能受到學術界和工業界的廣泛關注。聚硼硅氧烷類剪切硬化凝膠（PSSG）是一種常見的SSG。PSSG的剪切硬化效應與其Ｂ－Ｏ鍵的動態交聯有關。當受到的剪切速率較低時，PSSG的B-Ｏ鍵有足夠的時間斷裂，對分子變形產生的障礙可以忽略不計，因此PSSG在低剪切速率下表現出類似橡皮泥的粘塑性行為。在高剪切速率下，PSSG交聯的B-O鍵沒有足夠的時間斷裂，導致PSSG呈現剛性。各種功能納米材料也被加入PSSG基體中，制備了抗沖擊的傳感器、納米發電機和阻尼器等。然而，PSSG在低速應力（如重力）的作用下會發生不可逆的變形，稱為冷流效應，這嚴重限制了PSSG的廣泛應用。Kevlar纖維和聚氨酯（PU）海綿已被用來封裝PSSG以抑制其冷流。然而，Kevlar纖維相當昂貴，而聚氨酯海綿的機械性能較差。此外，Kevlar和PU都是不可生物降解的化石材料。

  纖維素是地球上最豐富的可再生和可生物降解的天然高分子聚合物，由于其出色的機械強度，已被廣泛應用于紡織品、家具和包裝等方面。木材細胞壁由通過氫鍵結合在一起的纖維素束組成。纖維素束包括結晶區和無定形區，被木質素和半纖維素包裹著。木材天然形成了分級多孔的結構來運輸水和營養物質。前人有利用木材優異的機械性能和分層多孔通道的優點構建了超級電容器和過濾裝置。木材的微孔道也已被用來封裝有機相變材料（PCM）以防止泄漏。因此，由于其優秀的機械強度和多孔結構，木材非常適合用來封裝PSSG。此外，通過去除木材細胞壁的木質素、半纖維素和部分無定型態纖維素，可以從木材中提取出高結晶度的纖維素納米纖維（CNF，閃思科技ScienceK），其直徑為5 ~ 60 nm，長度通�？梢匝诱沟綌滴⒚�。CNF具有出色的機械性能，楊氏模量約為100 GPa。CNF的比楊氏模量（楊氏模量與密度之比）約為65 J g^-1，遠高于鋼（25 J g^-1）。CNF已廣泛用作聚合物薄膜、水凝膠和氣凝膠中的納米增強填料，具有優異的機械強度和柔韌性。因此，CNF也是有前途的納米增強填料來支撐和增強PSSG。與Kevlar纖維和PU海綿相比，纖維素基木材和CNF作為PSSG的支撐支架具有許多優點，包括可再生性、可生物降解性、優異的機械強度、低成本和低密度等。

圖1.通過“自上而下”策略制備PSSG@CS和通過“自下而上”策略制備PSSG@CNF以形成鋼筋混凝土狀結構的示意圖。

1.PM和PSSG的制備和表征

圖2.(a)PSSG的分子結構、PSSG之間的氫鍵和動態B-O鍵；PM的(b)FTIR和(c)XRD。(d)PM和(e)PSSG及其在丙酮中的分散液的照片；(f)丙酮中PM分散液的光學顯微鏡照片及其(g)粒徑分布。

2.PSSG@CS的制造和表征

圖3.NW (a)、DW (e)和CS (i)的照片。NW (b)、DW (f)和CS (j)橫截面的SEM圖像。NW (c)、DW (g)和CS (k)微孔壁的SEM圖像。NW (d)、DW (h)和CS (l)的孔徑分布。

 圖4.浸漬硫化后的PSSG@NW(a)、PSSG@DW(b)和PSSG@CS(c)照片及其橫截面SEM圖像。分別為CS、PSSG和PSSG@CS的XRD圖譜(d)、FTIR光譜(f)、TGA結果(g)。

圖5.(a) NW、(b)CS和(c) PSSG@CS的表面潤濕性。

3.PSSG的流變性能和抗沖擊性能

  經過長時間的放置，PSSG會逐漸坍塌，無法保持穩定的形狀（圖6）。CS能有效抑制PSSG的冷流特性，PSSG@CS由于CS的支撐而保持穩定的形狀。

圖6.(a)初始高度為25mm的PSSG和PSSG@CS在不同靜置時間下的照片。(b)PSSG和PSSG@CS的Height-Time曲線。CS、PSSG和PSSG@CS的(c)儲能模量、(d)損耗模量和(e)tand。

圖7.鋼球從120cm處自由落體沖擊前后玻璃的照片，無任何保護(a)，分別采用CS(b)或PSSG@CS(c)作為保護墊。插圖顯示了撞擊后玻璃的狀態。

4.PSSG@CNF的制備和表征

  盡管PSSG@CS可以抑制PSSG的冷流并顯示出顯著提高的機械性能，但PSSG@CS的應用有時由于其固定的形狀而受到限制。因此，作者利用TEMPO介導的氧化和機械超聲處理從木材中提取的CNF，通過將CNF與PSSG混合，得到更加柔軟的PSSG@CNF。

圖8.(a) 0.001 wt.%CNF水懸浮液（閃思科技ScienceK）的TEM照片。(b)冷凍干燥后0.005 wt.%CNF水懸浮液的SEM照片。CNF、PSSG和PSSG@CS的XRD圖譜(c)、FTIR光譜(d)和TGA結果(e)。

5.PSSG@CNF的柔韌性、粘附性和自愈性

圖9.(a)不同時間的PSSG和PSSG@CNF。(b)熱壓得到的PSSG@CNF薄膜的柔韌性。(c) PSSG@CNF復合材料可以捏制成各種形狀，并保持其形狀24小時而沒有明顯變化。(d) PSSG@CNF對不同表面的粘附力。

圖10.(a)PSSG@CNF薄膜的自愈合性能。放置(b)6h、(c)24h和(d)48h的PSSG@CNF膜的劃痕的3D形態及其切口深度和寬度。

6.PSSG@CNF的流變性能和抗沖擊性能。

圖11.PSSG和PSSG@CNF的(a)儲能模量、(b)損耗模量和(c)損耗因子。(d)無紡布、(e)PSSG和(f)PSSG@CNF復合材料作為鋼球沖擊下玻璃保護墊的照片。插圖顯示了撞擊后玻璃的狀態。

7.PSSG@CS和PSSG@CNF的對比

  由于類似鋼筋混凝土的“鋼筋和水泥”結構，PSSG@CS和PSSG@CNF均表現出比PSSG和相應支架（CS或CNF）高得多的模量。CS賦予PSSG@CS更好的機械性能，柔性PSSG@CNF可變形，可以揉捏成各種形狀。PSSG@CNF表現出良好的粘附能力。可以粘附到各種表面作為保護墊。還值得注意的是，PSSG@CNF具有自愈合特性。總體而言，剛性PSSG@CS具有出色的機械強度，適用于汽車保險杠甚至個人防彈衣，而柔性PSSG@CNF則在保護形狀不規則的易碎物體方面具有獨特的優勢。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145435

作者簡介

林曉明，華南師范大學華南先進光電子研究院2020級碩士畢業生，2023年畢業，指導老師為張振副研究員。本科畢業廣東工業大學材料與能源學院微電子科學與工程專業。碩士期間主要從事木材的改性和應用，納米纖維素的改性和應用，剪切硬化凝膠的制備和應用等。研究生期間在Chemical Engineering Journal期刊發表論文一篇，申請發明專利一項。

張振，華南師范大學華南先進光電子研究院副研究員，華南師范研究生院副院長，中國化學會纖維素專業委員會委員。本科畢業于華東理工大學，碩士畢業于華東理工和瑞典查爾姆斯理工大學，博士畢業于加拿大滑鐵盧大學和法國波爾多大學，在滑鐵盧大學從事博士后研究，2019年加入華南師范大學周國富教授團隊。主要研究方向為納米纖維素的制備、改性和應用，致力于構建綠色環保、能源節約型社會，助力碳達峰和碳中和目標的早日實現。近5年以第一作者或通訊作者在Chemical Engineering Journal、ACS Applied Materials & Interfaces、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Carbohydrate Polymers、Cellulose、Journal of Colloid and Interface Science和ACS Applied Nano Materials等期刊發表論文30余篇，已申請專利24項，授權11項專利。

周國富，男，荷蘭國籍，特聘專家，華南師范大學全職教授、博士生導師，華南先進光電子研究院院長，廣東省第二批“珠江人才計劃”引進領軍人才，“廣東特支計劃”杰出人才，原荷蘭皇家飛利浦首席科學家，世界“雙一流”建設學科-物理學帶頭人，國家國際科技合作基地“綠色光電子國際聯合研究中心”主任，國家高等學校學科創新111引智基地負責人，教育部光信息國際合作聯合實驗室主任，教育部“類紙顯示技術創新團隊”帶頭人，國家重點研發計劃專項項目首席科學家，光電顯示材料與技術領域著名專家。在世界500強企業荷蘭皇家飛利浦電子集團總部擔任高級專家20余年，主持和參與若干項重大項目，全球電子紙顯示技術主要發明人之一，全球電泳電子紙顯示技術從實驗室成功走向市場（2004年）的主要推動者。領導的研發團隊成果已成為CD+RW，DVD+RW，Blue Ray及電子紙顯示屏的關鍵技術。已申請國內外專利618項，其中包括國際申請217項，其中授權美國專利50項，授權中國發明專利85項，授權日本專利1項。發表科技論文290篇，邀請報告60余次。包括1篇影響因子30.067的《Energy& Environmental Science》、1篇影響因子23.750的《Prog. Mater. Sci》、3篇影響因子8.839的《Phys.Rev. Lett.》、1篇影響因子12.353的《Nat. Comm.》和1篇影響因子21.950的《Adv. Mat.》論文，總引2623次，引用期刊包括Science、PRL/A/B、Prog.Mater. Sci.等。