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浙大潘鵬舉教授課題組 Macromolecules：高分子立構復合晶在拉伸場下的結構演變與變形機制

2023-08-04 來源：高分子科技

高分子立體異構體（如手性異構體、等規/間規異構體）之間可形成立構復合晶，與通常的單獨高分子的同質晶相比，立構復合晶具有更高的熔點和力學強度，立構復合結晶為高分子材料的高性能化提供了有效途徑。潘鵬舉課題組長期從事高分子立構復合結晶領域的研究，以左旋、右旋聚乳酸（PLA）等為模型體系，發現了立體異構高分子共混體系中立構復合晶和同質晶的競爭機制和分期結晶動力學（Macromolecules 2019, 52, 4655; ACS Macro Lett. 2022, 11, 193），從實驗上證明了鏈纏結是影響高分子立構復合結晶的關鍵因素（ACS Macro Lett. 2021, 10, 1023）；提出了高分子立構復合結晶的微觀機制，并制備了高性能的立構復合晶材料（Prog. Polym. Sci. 2020, 109, 101291；Acc. Mater. Res. 2022, 3, 1309）。

雖然文獻上已報道立構復合晶材料比同質晶材料具有更高的力學強度和模量，但該現象背后的微觀機制仍不清楚。針對該問題，浙江大學潘鵬舉教授課題組制備了不同晶型結構（立構復合晶、立構復合晶/同質晶混合、同質晶）的聚乳酸（分別表示為SC-PLA、SC/HC-PLA、HC-PLA），系統研究了不同晶型材料在拉伸過程中的微觀結構演變，闡明了立構復合晶材料具有優異力學性能的機理。

利用原位WAXS研究了不同晶型的聚乳酸在拉伸場下的結晶結構演變和取向行為（圖1）。在拉伸過程中，SC-PLA中立構復合晶的衍射環基本保持各向同性，而HC-PLA中同質晶的衍射強度沿拉伸方向逐漸增強，表明立構復合晶不易被取向。與同質晶相比，立構復合晶在拉伸過程中破碎較少，其塑性變形主要由片晶間滑移引起。

圖1 80 °C拉伸條件下SC-PLA、SC/HC-PLA和HC-PLA在不同應變下的二維WAXS圖和取向特性

利用原位SAXS研究了不同晶型的聚乳酸在拉伸場下的片晶結構演變（圖2）。在拉伸過程中SC-PLA的散射環呈現四點模式，空洞的散射信號不明顯，表明在拉伸過程中SC-PLA主要發生片晶間的滑移和片晶旋轉，并不發生明顯的空洞化。然而，在拉伸過程中SC/HC-PLA和HC-PLA發生明顯的片晶破碎與熔融重結晶，且出現顯著的空洞化，這導致同質晶聚乳酸材料在較低的強度下發生破壞。

圖2 SC-PLA、SC/HC-PLA和HC-PLA在80 °C拉伸過程中的SAXS結果

上述結果表明，立構復合晶具有更好力學性能的原因歸因于其不同的變形機制（圖3）。在拉伸過程中SC-PLA晶體破碎較少，其塑性變形主要以片晶旋轉為主，這可以更好地傳遞應力。然而，在拉伸過程中HC-PLA發生顯著的片晶破碎、熔融重結晶和空洞化，影響了材料的塑性變形能力，從而降低了HC-PLA的力學強度和模量。該工作從分子鏈和片晶尺度上揭示了立構復合晶材料具有更好力學性能的微觀機制。

圖3 不同晶型的聚乳酸在拉伸過程中的多層次結構演化示意圖

上述結果以“Multiscale Structural Evolutions and Deformation Mechanisms of Stereocomplexed and Homocrystalline Poly(lactic acid)s during Stretching: Correlating Thermomechanical Properties with Polymorphic Structures”為題發表在Macromolecules上（Macromolecules 2023, 56, 5068），論文第一作者為浙江大學博士生孫晨軒，通訊作者為潘鵬舉教授。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.3c00494

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（責任編輯：xu）

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