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  彈性體材料在全球范圍內(nèi)消耗量巨大，卻難以實現(xiàn)修復(fù)與回收利用，由此引起了嚴重的資源浪費和環(huán)境污染。因此，賦予彈性體材料修復(fù)與回收利用性能至關(guān)重要。同時，具有高的斷裂強度、優(yōu)異的韌性、拉伸和彈性性能的高性能彈性體在汽車工業(yè)、醫(yī)療保健、機器人等領(lǐng)域發(fā)揮著不可替代的作用。許多新興應(yīng)用領(lǐng)域需要超強彈性體作為承重、減震和緩沖材料。制備具有超高強度和令人滿意的韌性、拉伸和彈性性能的彈性體仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。通過增加聚合物鏈間的交聯(lián)密度雖然可以提高彈性體的強度，但將大大犧牲其拉伸和彈性性能。目前，基于非共價鍵交聯(lián)策略，還無法制備斷裂強度高于100 MPa的超強彈性體。

  PI-PUU彈性體材料表現(xiàn)出優(yōu)異的力學性能，其斷裂強度高達142 MPa，可媲美聚醚醚酮等工程塑料，其楊氏模量和韌性分別為69 MPa和527 MJ m^-3。厚度為0.3 mm 、寬度為3 cm的彈性體可以吊起體重為70 kg的成年人，約為彈性體自身重量的35000（圖2a-c）。在PI-PUU彈性體中，軟的PUU鏈段可形成低密度的、基于可逆氫鍵的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，剛性PI鏈段自組裝原位生成剛性的微相分離結(jié)構(gòu)，均勻分散在PUU鏈段形成的氫鍵交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中，起到強交聯(lián)位點和納米填料的作用。紅外光譜原子力顯微鏡證明，PI相分離結(jié)構(gòu)的平均直徑為31nm，納米結(jié)構(gòu)的長周期性為65 ± 25 nm。剛性的PI鏈段賦予PI-PUU彈性體超高的力學強度和楊氏模量，而軟的PUU鏈段及可逆的氫鍵交聯(lián)結(jié)構(gòu)可賦予彈性體耗散能量的能力，并增強PI-PUU彈性體的拉伸性和韌性，二者的協(xié)同作用獲得了超高強度、具有良好彈性的可逆交聯(lián)彈性體材料。得益于PI-PUU彈性體超高的斷裂強度和模量及韌性，PI-PUU彈性體展現(xiàn)了出色的抗刮擦性性能。在44.8 kPa的壓力下，用覆蓋有鋼絲網(wǎng)的圓柱形銅棒反復(fù)摩擦PI-PUU彈性體表面2000次，彈性體片表面沒有觀察到任何劃痕。作為對比，斷裂強度和楊氏模量分別為72.6 MPa和 6 MPa 的彈性體在經(jīng)歷150摩擦后可以觀察到明顯的劃痕。由于剛性而疏水的PI鏈段可以阻止水分子擴散到彈性體中，因而彈性體具有優(yōu)異的耐水性。如圖2d所示，在水、鹽酸溶液（1 M）和飽和氯化鈉水溶液中浸泡7天后，PI-PUU彈性體的機械強度只有輕微下降。但對浸泡過的彈性體進行干燥后，它們的應(yīng)力-應(yīng)變曲線幾乎與原始的曲線相重合（圖2e）。同時，PI-PUU彈性體具有高的熱穩(wěn)定性，當環(huán)境溫度升高到120 °C時，該彈性體的斷裂強度仍可高達90 MPa。 

  PI-PUU彈性體具有優(yōu)異的修復(fù)和回收利用性能(圖3)。將彈性體切斷后，將斷裂處浸泡在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）溶液中20秒，再加熱24 h，PI-PUU彈性體可恢復(fù)到原來的力學強度。將PI-PUU彈性體碎片在200 ℃、4 MPa壓力下熱壓15 min或溶解在N.N-二甲基乙酰胺（DMAc）中基于溶液鑄膜的方式，均可得到重塑的PI-PUU彈性體材料，其拉伸曲線幾乎和彈性體的原始曲線重合，證明PI-PUU彈性體具有優(yōu)異的回收利用性能（圖4）。 

  綜上所述，作者通過共聚剛性PI鏈段和含有可逆氫鍵的PUU鏈段，成功制備了可修復(fù)、可回收的超高強度PI-PUU彈性體。作者認為本工作中發(fā)展的剛性納米微結(jié)構(gòu)和非共價交聯(lián)軟段聚合物制備超高強度彈性體的設(shè)計策略可以拓展到其它高性能彈性體和可逆交聯(lián)聚合物材料的制備。

  該工作以"Engineering of Chain Rigidity and Hydrogen Bond Cross-Linking toward Ultra-Strong, Healable, Recyclable and Water-Resistant Elastomers"為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。論文第一作者為吉林大學博士研究生郭志偉，通訊作者為吉林大學孫俊奇教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202300286

  下載：Engineering of Chain Rigidity and Hydrogen Bond Cross-Linking toward Ultra-Strong, Healable, Recyclable and Water-Resistant Elastomers