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  提高能量密度是儲能器件發展的重要研究方向之一，開發高能量密度的鋰金屬電池成為近年研究熱點。然而，鋰金屬電池的安全問題使其在實際應用中受到諸多限制，固態電解質的使用是提高鋰金屬電池安全性能的理想方案。聚合物和陶瓷電解質是常用固態電解質的兩大類別，但在離子電導率、機械強度和界面電阻性能上均有各自的缺點。將陶瓷填料引入聚合物基體中形成復合電解質是平衡力學性能和離子電導率的穩健策略，但是硬質填料與軟質基體之間的界面問題會阻礙電池性能的提升。此外，與介電常數高的液體電解質和低粘度溶劑不同，聚合物基固態電解質在促進鋰鹽離子對解離和離子輸運方面的能力有限，導致其離子電導率很低。常見陶瓷/聚合物復合電解質的離子輸運模式如圖1a所示，由于低濃度的陶瓷填料不能形成連續的導離子結構，離子優先在填料/聚合物界面層之間或聚合物基體內運輸。但是，離子是否可以通過填料/聚合物界面實現運輸這一點仍有待驗證，這將阻礙復合電解質的設計及制備。

  BTO-LLTO 和PVBL的性能分析：高介電常數（相對介電常數ε_r）和低粘度溶劑有利于鋰鹽的分解和離子輸運，從而提高離子電導率。隨著BTO-LLTO納米線填充到PVDF基體中，復合電解質的ε_r值在10 Hz和25 ℃條件下從11增加至24。其離子電導率從2.2 × 10^?4 S cm^?1提升至8.2 × 10^?4 S cm^?1，活化能從0.34 eV降低至0.20 eV，Li⁺遷移數（實際陽離子遷移數）從0.22增加至0.57。

  Li⁺傳輸機制分析：PVBL的超高電導率主要歸因為以下幾個方面：(1)導電-介電耦合的BTO-LLTO納米線具有獨特的并列結構，可促進鋰鹽的解離進而產生更多的可自由移動Li⁺，并削弱PVBL的空間電荷層，使得解離的Li⁺可得到有效地運輸，此外，這些Li⁺可自發地轉移到耦合的LLTO納米線上（圖1b）。(2)含有BTO異質結的LLTO能夠實現Li⁺在BTO和LLTO界面上的輸運。密度泛函理論計算（DFT，如圖1c所示）表明，Li⁺從Ba或Ti原子（BTO）頂部傳輸至LLTO的界面，然后進一步傳輸到LLTO晶格的體相，導致能量值降低。(3)采用DMF形成溶劑化[Li(DMF)_x]⁺，降低聚合物結晶度。傅里葉變換紅外光譜結果驗證了所有DMF分子都與Li⁺結合形成溶劑化的 [Li(DMF)_x]⁺，從而提高了Li⁺在PVBL中的遷移效率。

  核心表征技術分析：采用高分辨率鋰同位素固態核磁共振（ssNMR）測量了循環電解質中的⁶Li⁺。在耦合的BTO-LLTO納米線中，Li⁺只能通過LLTO輸運，而不能通過BTO輸運。與PVL（PVDF中15 wt% LLTO）相比，循環后LLTO中的⁶Li含量增加了8%，PVBL中LLTO的⁶Li含量增加了17%，直接證明了含有并列異質結結構的BTO-LLTO對LLTO傳輸Li⁺有促進作用。通過Kelvin探針力學顯微鏡分析材料性能，可證實極化介質BTO能有效降低聚合物基體與陶瓷電解質之間的界面電位，從而降低離子遷移活化能。

  原文鏈接：https://www.sciengine.com/SCC/doi/10.1007/s11426-023-1582-9