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  快速冷卻液體可形成無序固體（即玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變），這在近幾十年被大量研究；但對其反過程（即玻璃態(tài)熔化）卻了解不多，也缺乏微觀實驗研究。晶體熔化前通常具有表面預熔化現(xiàn)象，玻璃態(tài)是否也有類似的預熔化現(xiàn)象？這個問題之前尚未被提出。通常超穩(wěn)定玻璃才從表面熔化，超穩(wěn)定玻璃作為當前玻璃態(tài)的研究熱點，尚未在膠體系統(tǒng)中制備出。以上三方面問題可通過制備穩(wěn)定且可調(diào)的膠體玻璃并調(diào)節(jié)使其熔化來研究，并可揭示玻璃態(tài)熔化中在單粒子尺度上的結(jié)構(gòu)與動力學。

  香港科技大學物理系韓一龍教授團隊近期發(fā)表文章Surface premelting and melting of colloidal glasses, Science Advances, DOI: 10.1126/sciadv.adf1101  (2023)，將可調(diào)吸引勢的膠體粒子氣相沉積形成玻璃，從單粒子精度上觀測玻璃表面行為和熔化，發(fā)現(xiàn)玻璃表面由于其結(jié)構(gòu)與動力學參量分別具有不同的穿透深度，可劃分為兩層 ，兩層的厚度都在逼近熔點時呈冪函數(shù)增長，類似晶體預熔化行為。并對比了玻璃與晶體表面預熔化和熔化的相似與不同，同時深入研究了玻璃熔化時的動力學機理。

表一：晶體與膠體玻璃表面預熔化和熔化的比較。

  盡管液體到玻璃態(tài)（即無序固體）的轉(zhuǎn)變有大量研究，但其反過程即玻璃態(tài)熔化不是簡單的逆過程，因此需要單獨研究。金屬玻璃，分子玻璃和高分子玻璃的實驗揭示了熔化的宏觀行為，而對熔化微觀行為的了解主要來自最近幾篇模擬的文章。這些研究發(fā)現(xiàn)，普通玻璃從內(nèi)部熔化，但是超穩(wěn)定玻璃像晶體一樣從表面熔化。其微觀行為還缺乏實驗研究。

  微米膠體粒子可視作大原子，它們在膠體玻璃內(nèi)部的熱運動可以在光學顯微鏡下直接觀測，因此是研究玻璃態(tài)的有力模型系統(tǒng)。本文利用具有可調(diào)吸引勢的膠體粒子，通過降低粒子間吸引勢強度來熔化玻璃。單粒子精度的測量顯示幾種結(jié)構(gòu)量和動力學量在表面具有不同穿透深度（圖一），即兩個表面層，類似的兩層表面在重力沉積膠體玻璃的過程中（Nat. Commun. 2017, 8, 362）以及高分子玻璃中（Sci. Adv. 2022, 8, eabq5295）也被觀測到。其中一個表面薄層是液體，在恒溫下穩(wěn)定，所以可看作預熔化。兩個表面層厚度與表面結(jié)構(gòu)量隨溫度變化都滿足冪函數(shù)（圖二），這與晶體表面預熔化類似。當溫度略低于熔點時，晶體表面出現(xiàn)平衡態(tài)液體層的行為被稱為預熔化，比如零下幾度時，冰的表面預熔化對滑冰很有幫助；當溫度達到或高于熔點時，晶體表面的液體向內(nèi)部擴張的行為被稱為表面熔化。玻璃的表面熔化行為缺乏單粒子尺度的觀測。是否存在預熔化也未曾有過報道。

  快速變溫造成熔化的生長前沿行為與晶體熔化類似。表一總結(jié)了膠體玻璃與晶體表面預熔化與熔化的相似與不同。此外相對于三維系統(tǒng)，二維系統(tǒng)中存在的長波擾動導致單層與多層晶體的表面預熔化行為不同（Nature 2016, 531, 485; Soft Matter 2021,  17, 688）。而單層和多層膠體玻璃的熔化行為沒看到顯著差別。另外，局域結(jié)構(gòu)量與動力學量的關系隨玻璃表面深度變化顯示出從冪律到指數(shù)的轉(zhuǎn)變，表明玻璃從脆性表面到剛性內(nèi)部的轉(zhuǎn)變。單粒子尺度的觀測還揭示了協(xié)同重排區(qū)域的形貌與運動。這些玻璃表面預熔化與熔化的觀測與分析，促進了對玻璃態(tài)及其熔化的認識，發(fā)現(xiàn)了晶體與玻璃表面預熔化與熔化的相似性。

圖一：（A）在27.0°C下單層膠體玻璃表面區(qū)域。紅色表示運動劇烈。（B）兩個結(jié)構(gòu)量（密度，結(jié)構(gòu)熵）與三個動力學量隨表面深度的分布顯示兩個表面層。

圖二：膠體玻璃表面層厚度（A）與結(jié)構(gòu)量（B）隨溫度呈冪律變化。為玻璃熔化溫度。下標“mono”和“tri”分別表示單層和三層的準二維膠體玻璃。

  香港科技大學物理系博士研究生章琪是本文第一作者，韓一龍教授是本文通訊作者。

  原文鏈接：Surface premelting and melting of colloidal glasses,Qi Zhang, Wei Li, Kaiyao Qiao, Yilong Han Science Advances 2023, 9, eadf1101

  https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf1101