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  藍相液晶(BPLCs)以其獨特的周期結構、多刺激響應及實時可重構性等特點而具有優異的光學性能，在傳感、顯示及防偽等方面有著巨大的應用前景。藍相液晶由于其帶隙窄，光學性能優異可用于低閾值激光器。目前藍相液晶激光器的研究主要聚焦在外界刺激下（如：光、電、熱、力等）激光波長的可調節性，而對藍相激光器工作溫度的研究尚且不足。由于BPLCs窄的溫度窗口，其相應激光器的工作溫域大概在3-4℃。聚合物穩定藍相（PSBP）體系的采用已經極大拓寬了藍相液晶的溫度窗口至500度，但目前所報道的藍相激光器的最寬工作溫域不超過36 ℃。“藍相液晶溫域”與“藍相激光工作溫域”的大差異可能與所用聚合物穩定藍相體系不合適的聚合程度（通常大部分體系可聚合液晶組分 <10 wt%）有關，導致其差的結構穩定性；而對BPLCs帶隙與熒光信號之間匹配性的不充分理解也限制了新穎藍相寬溫域激光器的發展。

  為解決上述問題，中科院理化所仿生材料與界面科學中心江雷院士、王京霞研究員團隊在前期工作中制備得到了具有寬溫域（-190℃~360℃）的聚合物穩定藍相液晶 (Nat. Commun. 2021, 12 (1), 3477.)；通過調節所制備的藍相液晶帶隙中心、染料有序度參數、諧振腔質量以及泵浦光能量，在染料摻雜藍相液晶(C6-BPLCs)諧振腔中實現了可控的單模、雙模、三模及四模面發射激光（Adv. Mater. 2022, 34 (9), 2108330.）；并且利用所制備的藍相液晶為模板，制備得到了高分辨的多色彩藍相液晶活圖案(Adv. Funct. Mater. 2022, 32 (15), 2110985.)。

  近日，該研究團隊通過調控所制備聚合物穩定藍相液晶的可聚合液晶單體含量（30 wt% C6M），形成了穩定的藍相聚合物支架，將該聚合物穩定藍相體系摻雜染料（DD-PSBPLCs）后，獲得寬工作溫域的藍相液晶激光器（25-230 ℃）。該研究表明，寬的BP激光溫域源于所用穩定的聚合支架體系，在整個激光溫域范圍內提供了穩定的反射信號和熒光信號，且在整個過程中始終保持了反射帶隙與熒光信號的匹配性；而體系中的非聚合組分在溫度變化過程中產生相變，使得組成的多組分性（25.0-67.5 ℃：藍相與微量膽甾共存；67.5-72.2 ℃：藍相體系；72.2-230. 0 ℃：藍相與微量各向同性共存）又賦予了該藍相激光器可重構的性能，實現了激光閾值隨溫度呈現U型變化、可逆的激光波長及在相變點（約70 ℃）明顯的激光增強效應。此外，該工作還對比了單疇藍相與多疇藍相激光器的工作溫域，原位表征了變溫過程中反射信號、熒光信號、量子效率、熒光壽命、POM及Kossel結構的變化，對其寬溫域激光發射做出了合理的解釋。這項工作不僅為寬溫域藍相激光器的設計提供了新思路，而且在創新性微觀結構變化方面為新型多功能有機光學器件提出了重要見解。

圖4. DD-PSBPLCs溫度變化過程中激光行為可能的解釋及原位可逆的激光行為。（A）DD-PSBPLCs激光行為的機理圖示，（A₁）大部分的BPI晶格牢牢的被聚合物網絡鎖住且規則分布，除少量未被聚合物網絡穩定的膽甾相（Ch相）；（A₂）在相變前（約70 ℃）體系略微膨脹，且Ch相在達到相變點時消失，轉化為BP相；（A₃）溫度進一步升高，超過相變點（72.5 ℃）時，BPI晶格中的一些LC分子就會跑出來，并以各向同性相(ISO)存在，導致BPI晶格的連續收縮。（B）-（E）單疇DD-PSBPLCs在30-100 ℃過程中原位可逆的激光性能及增強效應。（B）加熱過程；（C）冷卻過程；（D）激光波長或（E）發射強度與溫度的關系，激發功率：1.17 μJ/pulse，升降溫速率: 12 °C/min, ΔT=10 °C。（F）x，y，z三個正交方向的發射光譜。（G）單疇樣品右/左圓偏振（R/LCP）激射光譜測試。 

圖5.單疇DD-PSBPLCs加熱過程中的原位Kossel表征。（A）原位Kossel圖（A₁）及其相應的圖示（A₂），加熱速率：12 ℃/min。（B）BPI晶格尺寸及Kossel隨溫度變化的圖示，其中R表示Kossel圖中(110)晶面中心圓的半徑，紅色虛線圓圈表示視野范圍。（C）原位升溫過程中R及反射中心波長（λ）與溫度（T）的關系，實線表示擬合的直線。

  該研究得到了國家科技部、國家自然科學基金和中科院荷蘭研究項目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202206580