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廣工丁明明教授/深大李連偉研究員 Macromolecules：梳狀聚合物在溶液和受限納米通道中的構象-從線性到瓶刷結構

2022-10-01 來源：高分子科技

梳狀聚合物已成為一類具有廣泛潛在應用的新材料，包括在超軟彈性體、光子晶體、藥物輸送的納米載體、刺激響應涂層和平版印刷圖案等等。開發這些應用的先決條件是準確表征梳狀聚合物鏈結構與分子參數的關系，然而，學術界仍有幾個重要問題有待澄清。首先，主干鏈-接枝鏈和接枝鏈-接枝鏈的排除體積相互作用如何影響梳狀鏈的結構？第二，調整接枝密度或接枝鏈長度均可改變排除體積相互作用，進而影響梳狀鏈的整體結構，是否可實現一般性描述？此外，學術界目前更多地關注梳狀聚合物在自由溶液狀態下的構象，忽略了它們在受限狀態下的變化，納米通道中接枝密度和接枝鏈長度對梳狀聚合物構象轉變的影響，仍沒有明確答案。

近期，廣東工業大學丁明明教授/深圳大學李連偉研究員等人利用布朗動力學模擬方法探究了梳狀聚合物鏈在稀溶液中從自由態到受限納米通道中的構象變化（如圖1和2所示）。研究表明，對于自由態，梳狀聚合物的回轉半徑與拉伸因子（接枝密度乘以側鏈聚合度）滿足一個定量的指數關系（如圖3所示），并統一了不同體系的實驗結論。對于受限態，只有當側鏈長度大于Kuhn長度時，才能觀察到接枝密度的影響（如圖4所示）。本研究有效解決了梳狀聚合物在不同狀態下構象這一基本問題，為表征梳狀聚合物的構象奠定了理論基礎。相關研究成果發表在《Macromolecules》上，伊犁師范大學研究生唐增賢同學為第一作者，廣東工業大學丁明明教授和深圳大學李連偉研究員為共同通訊作者，且得到了中國科學技術大學研究生潘雪君同學、伊犁師范大學周恒為教授的幫助與支持。

圖1：(a) 側鏈長度N_g=3和接枝密度σ_s =0.1的梳狀鏈模型。(b) N_g=3時梳狀鏈構象的模擬示意圖，其中σ_s分別為0.4、0.5和1。(c) N_g=9時梳狀鏈構象的模擬示意圖，其中σ_s分別為0.1、0.5、0.7和1。

圖2：(a) 受限納米管道寬度H=7，N_g=3時梳狀鏈構象的模擬示意圖，其中σ_s分別為0、0.4、0.5和1。(b) 受限納米管道寬度H=10，N_g=9時梳狀鏈構象的模擬示意圖，其中σ_s分別為0.1、0.5、0.7和1。

圖3：梳狀鏈和主干鏈本身的回轉半徑之比(R_g/R_g0-1)與拉伸因子(σ_sNg)的指數關系。

圖4： (a) 平行于x軸（受限納米管道軸線）的梳狀鏈的回轉半徑分量與其回轉半徑(R_gx²/ R_g²)的比值與相對受限程度（H/l_p）的函數關系。插圖顯示了σ_s =1.0時，H/l_p≈2.49和3.32時的模擬示意圖。(b) 具有接枝側鏈的主干鏈和主干鏈本身的持續長度之比(l_p,_con/l_p0)與相對受限程度（H/l_p）的函數關系。

丁明明教授一直從事復雜多相流體動力學的理論與模擬研究，自主編寫了以格子玻爾茲曼為核心，結合分子動力學、浸潤邊界以及物理信息神經網絡的多相流體模擬程序，關注介觀和宏觀尺度下復雜多相流體中相特征與動力學的關系，如溶液中分子測序、表征與分離，空氣中病毒分子或PM2.5顆粒的稀釋和擴散，血流中囊泡或膠束等基因或藥物載體的輸運、水中污染物的沉降與凈化等。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c00822

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（責任編輯：xu）

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