中科院化學所趙永生研究員團隊 ACS Nano：單晶染料激光器
2022-07-16 來源：高分子科技
基于有機染料溶液作為增益介質的染料激光器自發明以來，已在天文學、制造、醫學、光譜學等領域展現出許多先進的應用。為了進一步滿足光學器件的集成性和激光器件運輸和存放過程中的安全性，科學家們發展了依靠摻雜染料的聚合物作為增益介質的固態染料激光器，然而其存在缺陷密度高、光學增益低、穩定性差等問題。單晶態的有機激光器由于缺陷少、光學增益高、穩定性好，已在部分芳香族低聚物的有機半導體材料中實現，近年來，有機單晶半導體激光器已接近其性能和功能極限。相比之下，激光染料分子種類繁多，如常見的香豆素類、羅丹明類以及花菁衍生物等。染料單晶激光的實現有望進一步拓寬有機單晶激光器的增益體系。然而，染料分子在聚集態下存在嚴重的分子間猝滅，通常無法提供足夠的光學增益，所以目前利用有機染料分子實現單晶態下的受激輻射面臨著巨大挑戰。
圖1
近期，中國科學院化學研究所趙永生研究員課題組發展了一種溫度控制的分子自組裝策略（圖1a），通過調控染料分子的組裝路徑分別得到了同一染料分子的熱力學和動力學微晶，基于此實現了基于傳統激光染料的單晶微納激光。對所制備的熱力學微晶（黃色相）和動力學微晶（青色相）（圖1b，c），進一步研究了染料微晶中不同的分子堆積方式、分子間相互作用與激發態動力學過程，并揭示了這兩種染料微米線的發光屬性：黃色相微米線為分子間電荷轉移的激基締合物的發射，青色相微米線為分子內電荷轉移的單體發射（圖2）。最終在飛秒激光的泵浦下，黃色相的熱力學染料微晶由于強的π-π作用引起分子間猝滅，即使在高的泵浦功率下也未能實現受激輻射（圖3）。而具有弱的π-π作用的青色相的動力學微晶由于抑制了分子間電荷轉移，從而維持了足夠高的光學增益，在光泵浦作用下成功實現了低閾值的單晶染料激光出射（圖3c和d）。這項研究工作通過調控染料分子堆積首次實現了基于有機染料的單晶激光，不僅為基于分子堆積調控實現單晶染料激光器提供了令人信服的實例，而且為開發高性能的納米光子學元件提供了有價值的借鑒。該工作以“Realization of Single-Crystal Dye Lasers by Taming Charge Transfer in Molecular Self-Assemblies”為題發表在《ACS Nano》上，文章第一作者是中國科學院化學研究所碩士研究生董琬婷。通訊作者是張春煥博士和趙永生研究員。該研究得到科技部和國家自然科學基金委的支持。
圖2
圖3
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03385
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（責任編輯：xu）
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