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  隨著柔性電子材料的興起，利用聚合物壓電材料代替脆性陶瓷已成為一個熱點(diǎn)。最近報導(dǎo)的高壓電性聚偏氟乙烯共聚物，P(VDF-TrFE)，在高于50°C的環(huán)境下會失去壓電性能，這極大限制了高分子壓電材料的壽命和使用范圍。因此，發(fā)展具有高壓電性能，高穩(wěn)定性的聚合物壓電材料成為柔性電子器件領(lǐng)域的一個重大挑戰(zhàn)。

圖1. 高功率超聲方法和經(jīng)過超聲處理后PVDF所達(dá)到的壓電和耐溫效果比較。

  在鐵電陶瓷材料中，存在著軟/硬兩種壓電響應(yīng)現(xiàn)象。通過化學(xué)摻雜調(diào)節(jié)陶瓷的化學(xué)組分，提高鐵電疇壁的運(yùn)動能力，可以實(shí)現(xiàn)硬性（低壓電系數(shù)，低滯回）向軟性（高壓電系數(shù)，高滯回）壓電響應(yīng)的轉(zhuǎn)化。受此啟發(fā)，美國凱斯西儲大學(xué)祝磊教授課題組利用高能超聲方法實(shí)現(xiàn)了對PVDF微觀結(jié)構(gòu)的調(diào)控，從而首次在聚合物中觀察到了硬-軟壓電響應(yīng)的轉(zhuǎn)變。經(jīng)過拉伸取向、電場極化以及超聲處理后，室溫和65°C下的PVDF薄膜壓電耦合常數(shù)d₃₁分別達(dá)到了50.2和76.2 pm/V，相比于未經(jīng)處理的26.2和43.4 pm/V提高了92%和76%。更有意義的是，這種壓電性能可以保持到110°C，與傳統(tǒng)鈦酸鋇陶瓷的壓電熱穩(wěn)定性相當(dāng)（圖1，120°C）。

圖2. 超聲處理前后的介電溫度掃描圖譜：(A)超聲前和(B)超聲處理20分鐘后。

  作者利用XRD，DSC以及介電譜（BDS）等表征手段揭示了硬-軟壓電響應(yīng)轉(zhuǎn)換的機(jī)理。XRD結(jié)果顯示，高功率超聲處理后，平均晶片層厚度僅減小0.6 nm，這表明超聲的效果并不明顯作用于主晶區(qū)域(primary crystal, PC)。相反地，DSC結(jié)果顯示超聲前后次級晶體(secondary crystal, SC)的熱焓值顯著提升了4.1 J/g。同時，BDS溫度譜(圖2)結(jié)果顯示超聲后PVDF介電常數(shù)顯著提升。利用Havriliak-Negami公式將各種偶極響應(yīng)行為進(jìn)行解構(gòu)后，介電常數(shù)的提升可以歸因于次級晶體和取向非晶區(qū)(orientated amorphous fraction, OAF)偶極響應(yīng)的增加。總結(jié)上述表征結(jié)果可得，高功率超聲波主要作用在晶體界面，由于超聲產(chǎn)生的聲空化和機(jī)械波，部分界面上的晶體從PC中脫離出來，形成了具有弛豫鐵電性的次級晶體和類似液晶的OAF。由于以上兩種具有高偶極響應(yīng)組分的產(chǎn)生，造成了硬-軟壓電響應(yīng)轉(zhuǎn)換的現(xiàn)象，從而有效地提高了PVDF的壓電性能。

  該工作以“Hard-to-soft transition-enhanced piezoelectricity in poly(vinylidene fluoride) via relaxor-like secondary crystals activated by high-power ultrasonication”發(fā)表在RSC旗艦刊物Materials Horizons (DOI: 10.1039/D2MH00442A)上，第一作者為凱斯西儲大學(xué)大分子科學(xué)與工程系博士芮冠淳，共同通訊作者為祝磊教授和Philip L. Taylor教授。該工作團(tuán)隊(duì)長年致力于介電，鐵電以及壓電聚合物的結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系的研究。特別在壓電聚合物材料領(lǐng)域中，近年來該團(tuán)隊(duì)在高度極化的雙拉PVDF中發(fā)現(xiàn)了具電活性的OAF，并建立了聚合物三相理論模型(晶體-OAF-IAF, Nat. Commun. 2021, 12, 675；J. Mater. Chem. C 2021, 9, 894-907)。在原位同步輻照XRD的幫助下，該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了P(VDF-TrFE) OAF組分中存在的弛豫鐵電性次級晶體，從而進(jìn)一步充實(shí)了三相模型體系, (Matter 2021, 4, 3696-3709；Macromolecules 2021, 54, 9879-9887)。該團(tuán)隊(duì)的最新成果正是基于三相體系和對已知PVDF基聚合物長年的實(shí)驗(yàn)觀察的首次成功實(shí)踐，具有較高的潛在應(yīng)用價值。

  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/mh/d2mh00442a