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圖1 BHJ與Q-PHJ的器件結構示意圖

  近日，南方科技大學何鳳團隊將準平面異質結（Q-PHJ）結構引入全聚合物太陽電池中，取得了15.77%的光電轉換效率（PCE），與本體異質結（BHJ）器件相比，器件性能和穩定性都得到了大幅提升。同時，作者對穩定性提升的機理以及器件老化過程進行了詳細研究。

  得益于非富勒烯受體材料的發展，有機光伏器件效率得到了很大提升。但想要實現大面積應用，必須打破穩定性的桎梏。全聚合物體系普遍具有較好的穩定性，但聚合物給體和受體之間分子量、溶解性等的差異，導致實現理想的本體異質結形貌較為困難。同時，BHJ的重復性和穩定性問題也是一個亟待解決的問題。因此，在這一工作中，作者采用正交溶劑的策略，逐層旋涂給體和受體聚合物，得到了具有Q-PHJ結構的活性層（圖1）。這一策略的關鍵在于通過調控聚合物給體PBQx-H-TF的分子量，使給體不溶于氯仿溶劑，同時用氯仿溶劑加工聚合物受體PBTIC-γ-TSe，以保證下層的給體材料不被侵蝕。在BHJ結構中，給受體之間的隨機互穿網絡結構填充在整個活性層中，并且不規則地形成各自的純相。Q-PHJ中聚合物給體PBQxH-TF和受體PBTIC-γ-TSe分別主要富集在陽極和陰極，形成獨立的空穴和電子的有效傳輸通道，同時由于溶劑溶脹作用、聚合物分子間擴散作用，給受體界面處會形成納米級的p-i-n結構。給受體界面的存在保證了有效的激子解離和電荷轉移，絕大部分純相的存在有利于空穴和電子分別在給體層和受體層的傳輸，并減少電荷的復合。

  器件的動態X射線光電子能譜（DXPS）和器件橫截面的掃描電鏡圖(SEM)佐證了Q-PHJ結構與BHJ結構的差異。DXPS測定了活性層薄膜中的成分分布，其中，Se為聚合物受體PBTIC-γ-TSe的特征元素，F為聚合物給體的特征元素，活性層表面有強烈的Se 3d信號，刻蝕一段時間后，Se 3d信號逐漸消失，F 1s信號逐漸增強，代表聚合物受體主要分布在活性層的上層，而聚合物給體主要分布在活性層的下層。SEM中可以看出底層的PBQx-H-TF和上層的PBTIC-γ-TSe之間存在明顯區分并保持密切接觸，從而在各自層中實現有效的激子解離和載流子傳輸。

  器件的穩定性是衡量OSCs性能的一個重要指標。聚合物通常比它們的小分子類似物有更好的形貌穩定性，在此基礎上，Q-PHJ中由于給受體之間的相分離較少，可以進一步提升穩定性。通過材料體系和器件結構的協同優化，Q-PHJ器件的穩定性顯示出了極大的潛力。在光照下，Q-PHJ全聚合物太陽電池的T₈₀（初始PCE的80%）壽命約為860 h，與BHJ全聚合物體系(T₈₀ = 270 h)和基于小分子受體的BHJ器件(T₈₀ = 50 h)相比分別提高了3倍和17倍。同時，未封裝的Q-PHJ全聚合物太陽電池器件在手套箱中存儲2000 h后仍能保持初始PCE的85%以上。通過分析光照下器件填充因子（FF）和短路電流（J_SC）的變化趨勢，作者發現FF是器件光穩定性衰減最大的參數。通過分析連續光照900小時前后的Q-PHJ和BHJ薄膜的TEM圖像可以看出，Q-PHJ薄膜可以在連續900小時的光照下依然保持良好的形貌，而在BHJ薄膜中的聚集程度則顯著增加，過度的聚集會阻礙激子的有效解離和電子的轉移，從而導致器件效率衰減。同時，電荷復合動力學分析表明Q-PHJ器件中，活性層中缺陷態引起的復合明顯減少。BHJ器件在老化過程中活性層中的復合系數急劇升高，說明在光輻射老化過程中，器件中存在由能量無序性引起的陷阱態。

  隨著未來具有更長的激子擴散長度和更高載流子遷移率的新的聚合物材料體系的發展，Q-PHJ全聚合物太陽電池將在未來的商業化應用中成為一種有力的選擇。

  相關研究成果以“Quasiplanar Heterojunction All-Polymer Solar Cells: A Dual Approach to Stability”為題發表在《Adv. Funct. Mater.》上（10.1002/adfm.202201828）。文章第一作者是南方科技大學化學系博士后曹聰聰，通訊作者為南方科技大學化學系教授何鳳。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202201828