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  近年來，多彩圓偏振發光材料因在多級信息加密與防偽、三維立體顯示、生物標記物識別以及高分辨率光學標記等領域的潛在應用受到了廣泛的研究和關注。然而，多彩圓偏振發光通常只能在多組分體系中通過相應的分子設計策略實現，如多組分超分子組裝，化學添加劑誘導的激發態調控以及溶劑誘導的結構色轉變等。然而，如何實現具有動態響應顏色變化的單組分多彩圓偏振發光尚無有效的分子構筑策略。

  圓偏振有機長余輝發光兼具超長壽命的室溫磷光和高效的圓偏振發光特征，是一種獨特的發光現象。近年來，已經報道了一系列包括多組分主客體摻雜、離子晶體以及手性鏈工程在內的設計方法用于研制圓偏振有機長余輝發光材料，但是此類材料的發光顏色僅局限于固定的發射顏色，如黃色或黃綠色手性長余輝發光。由于手性單元與磷光發色團之間復雜的手性轉移問題，因此開發多色調諧的單組分圓偏振有機長余輝發光材料是一個艱巨的挑戰。

  近日，黃維院士、陳潤鋒教授團隊在單組分多彩圓偏振有機長余輝發光研究領域取得新突破。他們提出手性簇晶體的分子設計策略，通過簡單的一步反應將反式環己二胺和非共軛簇發光單元丁二酸酐共價連接構建手性簇晶體（(R, R)-DAACH和(S, S)-DAACH），實現單組分多彩圓偏振有機長余輝發光。由于手性簇晶體中大量的面內和層間分子間相互作用不僅可以很好地抑制三線態激子的非輻射躍遷，還可以形成強的空間共軛有效地構建尺寸依賴的簇觸發圓偏振有機長余輝發光中心，因此手性簇晶體可以在不同光激發下實現單組分顏色可調的圓偏振有機長余輝發光（圖1），其發光顏色可以在470到530 nm大范圍調整，壽命高達587 ms，不對稱因子約為2.3 × 10^-3。由于此類材料獨特的多彩圓偏振有機長余輝發光特性，因此在多色圓偏振發光顯示、加密和可視化紫外光檢測等領域都有極大的應用潛力。相關研究結果以“Single-component color-tunable circularly polarized organic afterglow through chiral clusterization”為題，發表在《Nature Communications》(Nat. Commun., 2022, 13, 429)上。論文的第一作者為南京郵電大學信息材料與納米技術研究院博士生李慧，共同通訊作者為南京郵電大學信息材料與納米技術研究院陶冶教授、黃維院士和陳潤鋒教授。該項研究成果同時得到了國家自然科學基金、江蘇省特聘教授計劃、江蘇省自然科學基金項目以及南京郵電大學“1311人才計劃”等基金項目的支持。

圖1：單組分多彩圓偏振有機長余輝發光的分子設計策略示意圖以及分子結構

光物理性質的研究

  作者首先研究了其不同激發光激發對于(R, R)-DAACH和(S, S)-DAACH的長余輝和圓偏振發光性質的影響（圖2）。通過磷光激發-發射譜和圓偏振發光光譜的研究發現，隨著激發波長從200 nm移動到450 nm，其手性余輝發光也相應地從470 nm移動到了530 nm。此外，其不同的激發態發光壽命也表明其具有不同的發射中心。動力學研究表明，在相同激發條件下，其470 nm處的圓偏振有機長余輝發光性質較530 nm處更加優異。磷光激發光譜證實其激發依賴的手性長余輝發光主要是由于其對于不同激發光吸收強度不同導致。

圖2：(R, R)-DAACH和(S, S)-DAACH的光物理性質研究

機理研究

  作者通過對于單晶的分析發現，以(R, R)-DAACH為例，由于其單晶中存在多種分子內和分子間作用力，可以促進分子間聚集體結構的形成（圖3）。通過對于其擴展結構發現，其二聚體結構周圍具有六個相同的二聚體，從而形成了相互連鎖的簇聚集體結構，從而可以抑制非輻射躍遷和促進分子間共軛形成不同的發射中心。理論計算表明，隨著聚集結構的增加，其有效的系間竄越通道也相應的增加，從而促進三線態激子的產生。

圖3：(R, R)-DAACH的單晶分析和理論計算結果

應用探索

  得益于此類材料激發光依賴的多彩圓偏振有機長余輝發光特性，作者構筑了多彩的圓偏振余輝顯示和可視化的磷光紫外檢測應用（圖4）。

圖4：單組分多彩圓偏振有機長余輝發光的應用探究

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-28070-9