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  纖維素納米晶（CNC）是生物質(zhì)來(lái)源一維棒狀納米顆粒，具有自發(fā)組裝成為手性向列相液晶的特性，該手性向列相液晶結(jié)構(gòu)能通過(guò)溶劑揮發(fā)形成具有鮮明彩虹色的光子薄膜，在信息防偽、傳感等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。為進(jìn)一步提升信息讀取的精密度，西南大學(xué)軟物質(zhì)材料化學(xué)與功能制造重慶市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室黃進(jìn)教授和甘霖副教授團(tuán)隊(duì)提出了基于慢光子效應(yīng)非線性光學(xué)增強(qiáng)理論和基元維度效應(yīng)的“組裝誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)色單色發(fā)光”策略，設(shè)計(jì)組裝動(dòng)力學(xué)過(guò)程的力場(chǎng)調(diào)控實(shí)現(xiàn)一維單軸組裝以構(gòu)建去手性陣列結(jié)構(gòu)，提升該類生物基結(jié)構(gòu)色材料在信息加密、多級(jí)防偽等領(lǐng)域的應(yīng)用價(jià)值。然而，該CNC去手性陣列結(jié)構(gòu)量子發(fā)光效率較低（13.9%）且缺乏能量耗散相而導(dǎo)致脆性過(guò)高、加工性欠佳，難以滿足商用光致發(fā)光材料對(duì)于發(fā)光強(qiáng)度以及柔性傳感應(yīng)用對(duì)于材料延展性的需求。

  針對(duì)以上問(wèn)題，西南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院、軟物質(zhì)材料化學(xué)與功能制造重慶市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的黃進(jìn)教授和甘霖副教授團(tuán)隊(duì)提出了剛性纖維素納米晶單軸取向陣列與柔性高分子共組裝的策略，設(shè)計(jì)了CNC與柔性長(zhǎng)鏈聚合物的二元共組裝體系，將CNC與水溶性高分子—聚乙烯醇（PVA）進(jìn)行共組裝研究，發(fā)展了具有高量子發(fā)光效率和柔性傳感特性的光子柔性傳感膜。該工作沿用溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)的基底與前體溶液液面垂直的單軸定向組裝方法，針對(duì)共組裝前體溶液體系進(jìn)行了過(guò)程動(dòng)力學(xué)控制的優(yōu)化，研究了CNC/PVA體系的組成對(duì)共組裝膜力學(xué)性能與光致發(fā)光性質(zhì)的影響規(guī)律，揭示了CNC/PVA共組裝膜的量子效率提升和力學(xué)響應(yīng)特性的變化規(guī)律與調(diào)控機(jī)制。相關(guān)工作以題為“Quantum-efficiency enhancement and mechanical responsiveness of solid-state photoluminescent flexible materials containing uniaxial cellulose nanocrystal arrays”發(fā)表于Cellulose期刊（DOI :10.1007/s10570-022-04424-w）。

圖1. 不同含量的CNC/PVA共組裝膜材料在365 nm紫外輻照燈下拉伸前（a和c）及對(duì)應(yīng)拉伸發(fā)生應(yīng)變后（b和d）觀測(cè)的光致發(fā)光照片

  研究表明，通過(guò)調(diào)整CNC與PVA的體積比可控制CNC組裝的溶劑揮發(fā)動(dòng)力學(xué)過(guò)程等關(guān)鍵因素并優(yōu)化共組裝膜中CNC單軸取向陣列的去手性程度，顯著提高CNC陣列的發(fā)光量子效率（EQE）最高可達(dá)能滿足商用光致發(fā)光量子產(chǎn)率的60.60%。同時(shí)，該二元共組裝策略將PVA的柔性優(yōu)勢(shì)與CNC的單軸組裝陣列結(jié)構(gòu)有效結(jié)合，賦予CNC的單軸取向陣列結(jié)構(gòu)柔韌可拉伸特性，調(diào)控兩者的配比能使共組裝膜的拉伸斷裂伸長(zhǎng)率達(dá)到90%以上。尤其值得關(guān)注的是，CNC/PVA共組裝膜在柔性提升的同時(shí)還表現(xiàn)出力學(xué)響應(yīng)特性，拉伸PVA/CNC共組裝膜進(jìn)一步引起EQE增強(qiáng)最高可達(dá)63.5%（如圖1所示），且在發(fā)射波長(zhǎng)沒(méi)有明顯變化的情況下，共組裝膜的激發(fā)波長(zhǎng)隨拉伸伸長(zhǎng)率的增加而發(fā)生藍(lán)移。針對(duì)該拉伸刺激響應(yīng)的機(jī)制進(jìn)行了探究，結(jié)果表明EQE的增強(qiáng)和發(fā)射波長(zhǎng)的藍(lán)移得益于CNC排列的有序度在拉伸過(guò)程中的進(jìn)一步提升和拉伸過(guò)程導(dǎo)致的材料整體有效折射率的降低。這種發(fā)光光強(qiáng)和激發(fā)波長(zhǎng)的應(yīng)變響應(yīng)行為提供了智能應(yīng)用的潛力，優(yōu)良的力學(xué)性能促進(jìn)了其在信息安全材料、光學(xué)傳感器和可穿戴設(shè)備等的方向的應(yīng)用。

  西南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院研究生劉思源和石珍旭為共同第一作者，西南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院、軟物質(zhì)材料化學(xué)與功能制造重慶市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室黃進(jìn)教授和甘霖副教授為通訊作者。該成果獲得國(guó)家自然科學(xué)基金（51603171、51973175）、重慶市高校創(chuàng)新研究群體（CXQT19008）、重慶英才計(jì)劃（CQYC201903243、CSTC2021YCJH-BGZXM0307）等多個(gè)項(xiàng)目的資助。

  原文鏈接：https://link.springer.com/article/10.1007/s10570-022-04424-w

  下載：Quantum-efficiency enhancement and mechanical responsiveness of solid-state photoluminescent flexible materials containing uniaxial cellulose nanocrystal arrays