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哈工大邵路教授團(tuán)隊(duì)《PNAS》:面向可持續(xù)碳捕集的超高M(jìn)OF含量混合基質(zhì)膜的生物共生系統(tǒng)啟發(fā)合成
2022-01-03  來(lái)源:高分子科技

  英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士、中國(guó)化工學(xué)會(huì)分子辨識(shí)分離工程專(zhuān)委會(huì)委員、哈爾濱工業(yè)大學(xué)邵路教授帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)提出新方法合成制備了高M(jìn)OF含量、高效碳捕集分離膜。相關(guān)論文“面向可持續(xù)碳捕集的超高M(jìn)OF含量混合基質(zhì)膜的生物共生系統(tǒng)啟發(fā)合成”(Symbiosis-inspired de novo synthesis of ultrahigh MOF growth mixed matrix membranes for sustainable carbon capture)發(fā)表在《美國(guó)國(guó)家科學(xué)院院刊》(Proceedings of the National Academy of the Sciences of the United States of America, PNAS)上。



  作為世界四大頂級(jí)期刊(Cell,Nature,Science,PNAS)之一的PNAS創(chuàng)刊于1914年,擁有超過(guò)百年的辦刊歷史,有著極高的國(guó)際聲譽(yù)。該成果邵路教授為唯一通訊作者,論文第一作者為哈工大化工與化學(xué)學(xué)院博士生赫羴姍



圖1:共生啟發(fā)的原位生長(zhǎng)方法制備ZIF-8/PIM-1混合基質(zhì)膜的示意圖


  近年來(lái),全球碳排放迅速增加,使大氣中的二氧化碳含量達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄的水平,導(dǎo)致頻繁的災(zāi)難性氣候環(huán)境,嚴(yán)重威脅人類(lèi)的生存發(fā)展。在這種嚴(yán)峻形勢(shì)下,我國(guó)提出“碳達(dá)峰”和“碳中和”的莊嚴(yán)承諾!高效的碳捕獲技術(shù)是減少碳排放和二氧化碳進(jìn)一步催化轉(zhuǎn)化的前提和基礎(chǔ),是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重中之重的關(guān)鍵技術(shù)。混合基質(zhì)膜是最具實(shí)際應(yīng)用前景的膜材料之一,然而填料的團(tuán)聚和聚合物-填料界面相容性差可能會(huì)導(dǎo)致界面缺陷和內(nèi)部空隙,從而顯著地降低氣體的選擇性。因此,制備高M(jìn)OF含量的混合基質(zhì)膜仍然是亟待突破的課題,特別是基于PIM-1等高滲透性聚合物,對(duì)高效氣體分離具有重要意義。


  邵路團(tuán)隊(duì)受自然界中根瘤菌誘導(dǎo)根瘤的共生過(guò)程啟發(fā),開(kāi)發(fā)了一種全新的策略構(gòu)建具有超高ZIF-8含量的混合基質(zhì)膜。在氯仿/水混合物的體系下,合成的ZIF-8晶體更小(~100 nm),并均勻分散在高滲透性的PIM-1基體中,ZIF-8的負(fù)載量可高達(dá)67.2 wt.%,加上PIM-1的氰基與ZIF-8的-NH基團(tuán)間的相互作用保證了良好的界面相容性,避免了超高M(jìn)OF含量下的團(tuán)聚現(xiàn)象和非選擇性缺陷的產(chǎn)生。超高ZIF-8負(fù)載量顯著增強(qiáng)了混合基質(zhì)膜的二氧化碳溶解系數(shù),這與低含量的ZIF-8負(fù)載量在其他聚合物基質(zhì)中所起的作用明顯不同。優(yōu)化后的膜具有良好的6338 Barrer的CO2滲透通量,同時(shí)保持了良好的碳捕集選擇性,并且同時(shí)可以提高PIM-1膜的抗物理老化和塑化的能力,在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中保持長(zhǎng)期的穩(wěn)定性。文章中提出的共生啟發(fā)的原位生長(zhǎng)的方法,克服長(zhǎng)期以來(lái)兩種材料(PIM-1和ZIF-8)的“完美結(jié)合”的問(wèn)題,充分發(fā)揮了兩種材料各自的優(yōu)勢(shì),以實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的氣體分離。



(a) 氣體滲透通量和選擇性;(b) 氣體擴(kuò)散系數(shù)和擴(kuò)散選擇性;(c) 溶解系數(shù)和溶解選擇性;(d) 長(zhǎng)期穩(wěn)定性;(e) CO2/N2和 (f) CO2/CH4的氣體通量和選擇性的提高百分比


  該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(21878062和22111530113)、黑龍江省杰出青年科學(xué)基金(JQ2020B001)、黑龍江省頭雁團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(HITTY-20190033)和城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主課題(2020DX02)的資助。


  論文鏈接:https://www.pnas.org/content/pnas/119/1/e2114964119.full.pdf 


作者介紹

  邵路教授為英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士、中國(guó)化工學(xué)會(huì)分子辨識(shí)分離工程專(zhuān)委會(huì)委員、黑龍江省杰出青年科學(xué)基金獲得者,任領(lǐng)域內(nèi)多個(gè)國(guó)際權(quán)威期刊的副主編(Advanced Composites & Hybrid Materials)、顧問(wèn)編委(ACS ES&T Engineering)及編委(Journal of Membrane Science, Advanced Membranes、Scientific Reports)等職務(wù)。邵路教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事膜材料與膜分離研究,先后在碳捕集氣膜、耐有機(jī)溶劑分離膜、水處理納濾/超濾/微濾及特種分離膜方向取得了系列突破性成果并在多個(gè)企業(yè)規(guī)模化應(yīng)用,為習(xí)近平總書(shū)記“綠水青山就是金山銀山”的思想和我國(guó)“碳達(dá)峰、碳中和”的莊嚴(yán)承諾提供先進(jìn)的技術(shù)支撐。邵路教授曾獲得黑龍江省自然科學(xué)二等獎(jiǎng)1項(xiàng)(第一)、黑龍江省自然科學(xué)一等獎(jiǎng)1項(xiàng)(第二)等多項(xiàng)省部級(jí)獎(jiǎng)項(xiàng),已經(jīng)作為通訊/第一作者在PNAS、Science Advances、Nature Communications、Energy Environmental Science、Journal of Membrane Science、Chemical Engineering Science、AIChE J.、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、ACS Nano等領(lǐng)域內(nèi)高影響力國(guó)際期刊發(fā)表論文150余篇,SCI引用7900次,H-index=55。


  邵路教授鏈接:

  http://homepage.hit.edu.cn/shaolu  或 https://publons.com/researcher/1307969/lu-shao/publications/

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