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  電能作為清潔能源之一，在交通運(yùn)輸?shù)阮I(lǐng)域逐漸取代傳統(tǒng)化石能源。而高分子薄膜電容器因?yàn)槠鋼舸⿵?qiáng)度高、使用壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)，在電動(dòng)汽車和高鐵中應(yīng)用廣泛。現(xiàn)階段商業(yè)化薄膜電容器為雙軸拉伸聚丙烯薄膜（BOPP），有極低的介電損耗（tanδ～0.0002）、高擊穿強(qiáng)度（700-750 MV/m）和低成本（~$60/mF）。然而因?yàn)锽OPP膜無(wú)法在85 °C以上長(zhǎng)時(shí)間工作，所以需要額外配備水冷系統(tǒng)以便在電動(dòng)汽車140-150 °C的環(huán)境下使用。并且因?yàn)榻殡姵?shù)低，同等條件下電容器的體積過(guò)大。因此，下一代電容器需要擁有耐高溫、低介電損耗、高儲(chǔ)能密度、高擊穿強(qiáng)度和長(zhǎng)使用壽命等優(yōu)點(diǎn)。然而同時(shí)達(dá)到以上條件十分困難。

  近年來(lái)，美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)祝磊教授團(tuán)隊(duì)致力于研究多層膜技術(shù)，將高介電常數(shù)如[聚偏二氟乙烯（PVDF）]與低損耗高擊穿強(qiáng)度[如高溫聚碳酸酯（HTPC）]多層共擠出，可以在提高介電常數(shù)的同時(shí)大幅度降低損耗并提高擊穿強(qiáng)度。繼對(duì)多層膜中離子和鐵電翻轉(zhuǎn)的研究后，近日，該團(tuán)隊(duì)對(duì)電荷注入效應(yīng)損耗有了新的研究發(fā)現(xiàn)和理解。該研究成果以“Enhancing Breakdown Strength and Lifetime of Multilayer Dielectric Films by using High Temperature Polycarbonate Skin Layers“為題，發(fā)表在《Energy Storage Materials》期刊，論文第一作者是美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)大分子科學(xué)與工程系的博士生具天雄，通訊作者為祝磊教授。

圖1. （A）150 °C下MLF@HTPC（紅色）和MLF@PVDF（藍(lán)色）的直流擊穿測(cè)試。（B）100 °C下MLF@HTPC（紅色）和MLF@PVDF（藍(lán)色）的直流使用壽命測(cè)試。（C）偶極雙電測(cè)模型示意圖。MLF@HTPC是HTPC為表層的多層膜，MLF@PVDF是PVDF為表層的多層膜。

  文獻(xiàn)報(bào)道曾經(jīng)發(fā)現(xiàn)，大多數(shù)高分子介電薄膜交流電下的電擊穿強(qiáng)度要低于比直流擊穿強(qiáng)度，而且這個(gè)情況極性材料比非極性材料更嚴(yán)重。有觀點(diǎn)認(rèn)為是外加電場(chǎng)翻轉(zhuǎn)時(shí)電荷由電極向高分子薄膜的注入效應(yīng)及隨之而來(lái)的反電荷中和熱效應(yīng)引起的。研究在兩種33層HTPC/PVDF多層膜（一種兩側(cè)表層材料為PVDF，記作MLF@PVDF；一種兩側(cè)表層材料為HTPC，記作MLF@HTPC）中進(jìn)行，用來(lái)理解電荷注入效應(yīng)的機(jī)理和特性。

  首先，通過(guò)對(duì)比兩種多層膜的擊穿強(qiáng)度測(cè)試結(jié)果，他們研究了電荷注入效應(yīng)對(duì)不同材料的影響（圖1A）。研究發(fā)現(xiàn)，同一種材料，在直流電壓下的擊穿電壓要高于交流電場(chǎng)下的擊穿電壓，而且MLF@HTPC的擊穿強(qiáng)度始終高于MLF@PVDF。對(duì)于電極材料的研究選擇在鋁（Al）和金（Au）之間比較，因?yàn)橐环矫驿X是工業(yè)界薄膜電容器通用的金屬電極材料，另一方面金是惰性金屬，不會(huì)和水或氧氣反應(yīng)。通過(guò)對(duì)擊穿強(qiáng)度測(cè)試及D-E滯回曲線的研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)電極材料選擇鋁時(shí)，電荷注入效應(yīng)引起的熱擊穿和滯回曲線的損耗要遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于金電極。

  因?yàn)閾舸y(cè)試可能很大程度上受到材料制備過(guò)程中產(chǎn)生的外部缺陷影響，所以接下來(lái)又對(duì)兩種多層膜的使用壽命進(jìn)行研究。這種測(cè)試不會(huì)在第一次擊穿后停下，會(huì)繼續(xù)持續(xù)加外接電壓，直到到達(dá)預(yù)設(shè)時(shí)間。程序會(huì)記錄下每次發(fā)生擊穿的時(shí)間點(diǎn)，每個(gè)小時(shí)會(huì)測(cè)量樣品的剩余電容值。數(shù)據(jù)表明，MLF@HTPC在同等條件時(shí)間內(nèi)的擊穿次數(shù)要遠(yuǎn)小于MLF@PVDF。為了更科學(xué)的統(tǒng)計(jì)擊穿時(shí)間與次數(shù)，每種樣品測(cè)量了十余次，并統(tǒng)計(jì)了每個(gè)樣品第1次、第5次直到第35次擊穿所用的時(shí)間。如圖1B所示，MLF@HTPC擊穿35次所需時(shí)間是MLF@PVDF的3倍。結(jié)果表明，MLF@HTPC相較于MLF@PVDF有更好的壽命，這是MLF@HTPC具有更少的電荷注入。

  通過(guò)D-E滯回曲線對(duì)比分析，電荷注入是高溫高電壓下的主要損耗來(lái)源，并且MLF@PVDF的電荷注入損耗是MLF@HTPC損耗的兩倍有余。然而考慮到多層膜內(nèi)電場(chǎng)的分布，由于PVDF與HTPC介電常數(shù)4倍的差距，PVDF層內(nèi)的電場(chǎng)要比HTPC層內(nèi)電場(chǎng)小得多。電荷注入效應(yīng)又是發(fā)生在高壓高溫下，為什么MLF@PVDF的電荷注入效應(yīng)更加嚴(yán)重呢？基于上述發(fā)現(xiàn)總結(jié)，受到水中雙電層的啟發(fā)，他們提出了薄膜電容器中一個(gè)偶極雙電層理論模型（圖1C，以Al正極/PVDF界面為例）。在模型中，非晶相PVDF偶極在金屬電極受到電荷—偶極相互作用影響，形成一個(gè)排列規(guī)整電場(chǎng)更高的Stern層。Stern層內(nèi)高電場(chǎng)引發(fā)了部分PVDF晶體的鐵電翻轉(zhuǎn)，并引起更強(qiáng)的電荷注入效應(yīng)。相反，因?yàn)镠TPC為弱極性材料，在電極表面不會(huì)形成偶極雙電層，進(jìn)而使得電荷注入效應(yīng)的減弱，以及多層膜內(nèi)部PVDF層的鐵電翻轉(zhuǎn)減弱。這個(gè)研究對(duì)今后發(fā)展新一代高分子膜薄電容器具有很好的指導(dǎo)作用。

  文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829721005900