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  自然界環境瞬息萬變，許多生物體需要隨時改變自身的顏色或形態來適應這種變化。受此啟發，研究者已開發了“類生命”的自演變材料，在一定刺激下材料的性能可隨時間動態演化，該類材料在信息傳感、智能檢測等領域具有良好的應用前景。體系中非平衡相到平衡相的結構轉變是構筑自演變材料的主要機理，基于該機理，研究者已開發了含溶劑的高分子體系（如溶液、凝膠）的自演變材料。但是，基于高分子相轉變，實現通用高分子材料（如塑料）在常溫環境下的性能自演變仍具挑戰。

  浙江大學潘鵬舉教授團隊基于高分子的多晶相轉變，提出了構筑自演變材料的新方法。以輕度交聯的商業化等規聚丁烯-1為基體，通過亞穩態晶相到熱力學穩態晶相的結構轉變，實現了可編控的圖案信息和形狀信息的動態演變。此外，溶液結晶可阻斷亞穩態晶相到穩態晶相的轉變，實現了圖案信息和形狀信息的永久保留。通過熔融重結晶，該材料可以循環使用和再編程（圖1）。

圖1. 基于高分子晶相轉變的自演變材料的設計機理

  材料的晶相轉變的速度顯著依賴于溫度和應力場。研究發現，與室溫和無應力條件相比，低溫時（如?25 °C）晶相轉變的周期延長（圖2a-c），拉伸取向后晶相轉變周期縮短（圖2d），而溶劑處理（溶液結晶）可阻斷材料的晶相轉變（圖2i）。受晶相轉變的影響，材料的宏觀性能（如透明度、形狀記憶行為）隨時間發生自發變化（圖2e-h）。

圖2 材料晶相轉變和性能的表征

  材料中多晶相的區域化調控，實現了圖案信息的動態演變。基于區域化熔融和結晶，首先在材料中寫入亞穩態晶相。在室溫條件下，自發的晶相轉變使亞穩態晶相區域的透明度先減小后增大，使圖案信息隨時間再現和消失。晶相轉變完成后，圖案信息消失，可通過熔融和再結晶進行信息的再次寫入（圖3a）。溶劑處理（溶液結晶）可阻斷材料的晶相轉變，使圖案信息永久保留（圖3b）。

圖3 圖案信息的自演變與調控

  利用不同晶相的熔點和形狀記憶行為的差異，進一步實現了形狀信息和動作信息動態演變和調控。對于區域化寫入亞穩態晶相的樣品，晶相轉變的發生使材料的形狀回復能力越弱，材料的變形能力和動作信息呈現隨時間自主演變的特性（圖4a）。通過調控不同區域的晶相轉變時間，可獲得“類生命體”的多樣化的動作展示（圖4b）。同樣，通過溶劑處理（溶液結晶）阻斷材料的晶相轉變，可實現形狀信息的永久保留和重現（圖4c）。

圖4 變形信息的自演變與調控

  上述成果以“Self-evolving materials based on metastable-to-stable crystal transition of a polymorphic polyolefin”為題發表在Materials Horizons 上（Doi: 10.1039/D1MH01691A）。論文第一作者為博士生袁文華，通訊作者為潘鵬舉教授，該研究得到了國家自然科學基金、化學工程聯合國家重點實驗室（浙江大學）、浙江大學衢州研究院的支持。

  全文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/mh/d1mh01691a