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  金屬高分子復合材料（Metal Polymer Composites, MPCs）結合了金屬功能性和高分子優勢，是實現金屬材料輕量化和高分子材料功能化的重要手段，在汽車工業、航天航空、消費電子等科技領域中占據至關重要的作用。MPCs的研究在二十世紀取得巨大的進展，獲得了一系列導電、導熱、先進電子等輕量化電子產品。然而，近20年以來，MPCs的基礎理論卻未能繼續取得突破。金屬-高分子極差的相容性、金屬高填料含量、功能單一性等這些基礎問題嚴重限制了金屬高分子復合材料在新興的科技領域（例如機器人、智能電子等）中的發展。近年來，東南大學張久洋教授團隊致力于金屬-高分子復合材料的研究，開展了兩相金屬、液態金屬-高分子以及金屬-高分子復合加工理論等一系列的研究，將金屬-高分子復合體系積極應用于電子材料行業，發表了系列高水平論文（Matter 2021, 4, 3001 - 3014; Adv. Funct. Mater. 2019, 201808989; Mater. Horiz. 2020, 7, 2141-2149; Mater. Horiz. 2019, 6, 618-625）。

  在上述工作基礎上，張久洋教授團隊近期進一步將金屬材料理論引入高分子知識體系中，將金屬相變、氧化還原以及金屬的凝固引入復合材料，拓展了金屬-高分子材料的范圍，獲得全新的高分子電子材料，發表了多篇高水平論文（Adv. Mater. 2021, 202104634； Mater. Horiz. 2021, DOI: 10.1039/D1MH01101D；ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, DOI：10.1021/acsami.1c15718）。

1. 二元金屬-高分子復合材料(BMPC)

圖1.(a) Ga-In二元相圖以及不同相區的微觀結構；(b) BMPC電阻-二元金屬體積分數關系圖；(c) BMPC電阻-溫度關系圖；(d) BMPC導體在相變時內部連接網絡示意圖；(e) 不同變形速率下BMPC的電阻變化；(f) BMPC在100次拉伸循環(應變350%)時的電阻變化；(g) 加熱預拉伸的BMPC導體時電阻-溫度曲線；(h)拉伸的BMPC管模型加熱前后內部連接網絡示意圖；(i) Ga-In二元相圖以及不同相區的微觀結構；(a) BMPC初始、拉伸以及拉伸時加熱狀態下斷層掃描圖像。

  金屬高分子復合材料由于結合了有機高分子和金屬的特性在柔性導體、汽車、航空、航天和電子行業等方面有著廣泛的應用。但是在智能設備和機器人等現代技術很少關注金屬高分子復合材料，主要是因為金屬和高分子僅僅只是通過簡單的物理共混，金屬在金屬高分子復合材料中只起到一個導電填料的作用，性能上缺乏變化。針對這些問題，團隊首次將二元金屬引入金屬高分子復合材料，通過二元金屬的相變在金屬高分子復合材料中形成動態導體。聚合物的使用溫度與二元金屬相變溫度非常匹配，從而提供了將金屬相變與聚合物科學聯系起來的機會。他們發現，二元金屬高分子復合材料導體的電學和機械性能與二元金屬的動態固液相平衡密切相關。根據相圖的規則，通過溫度或原子組成可以方便而精確地調節這種平衡。這項工作成功地建立了金屬相與金屬高分子復合材料之間的密切關系，最終形成了動態軟導體。通過不同的金屬相圖，二元金屬高分子復合材料將為下一代柔性導體提供新的方向，從而拓寬其在現代技術中的應用。

  該成果以封面論文發表于Advanced Materials, 博士生劉懷志和辛雨萌為該工作的共同第一作者，張久洋教授和李全教授為該工作的共同通訊作者。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202104634

2. 置換反應：可調諧等離子體納米液態金屬鎵

圖2.（a）金屬鋅和鎵的標準電極電位圖。（b） Ga³⁺和Zn NPs之間反應的示意圖。（c） 在不同溫度下（35 °C and 0 °C）進行GRR之前（左：Zn NPs和GaCl₃的渾濁懸浮液）和之后（右）的樣品照片。（d）Zn和Ga³⁺之間不同反應時間的GRR示意圖。（d）比較R6G在納米Ga（GRR）和超聲處理的Ga NPs上的拉曼增強因子。（e）用FDTD模擬的納米Ga（GRR）的局部電場分布圖。（f）納米Ga的費米能級與R6G分子的HOMO或LUMO能級之間的PICT過程。

  液態金屬（LMs）鎵（Ga）以其獨特的流動性而聞名于世，是科學研究中的一顆新星。目前，用于各種應用的鎵通常使用物理方法生產，這通常會產生較大的微米級鎵液滴，更重要的是，缺乏對鎵結構的精確控制。納米LMs的結構決定了許多先進的應用，包括表面增強拉曼光譜（SERS）、光學相變邏輯材料和生物醫學應用。然而，幾十年來，納米鎵的化學合成一直極具挑戰性。由于Ga³⁺的低氧化還原電位（Ga³⁺/Ga：-0.53 V），納米結構Ga的合成通常需要高活性試劑、昂貴的設備和繁瑣的技術，如極強的還原試劑、熱蒸發或分子束外延。到目前為止，還沒有發現一種開發鎵納米材料的簡便方法。這項工作成功地利用經典的電化學置換反應（GRR）在溫和的條件下便利地合成均勻的Ga納米液滴，而無需使用高活性試劑和特殊設備。GRR制備的納米Ga具有顯著的SERS檢測能力，具有低檢測限（10⁶mol L^-1）、高穩定性（60天）和驚人的平均Raman 增強因子（EF）值超過10⁵，這是迄今為止Ga金屬的最高EF。這項工作報告了液態金屬的新化學，并使鎵納米液滴的簡易制備成為可能，從而成功地將鎵化學與光譜學連接起來，以用于未來的先進應用。

  該項工作以封面論文發表于Materials Horizons, 課題組博士生高鑫同學為第一作者，張久洋教授為通訊作者。

  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/mh/d1mh01101d

3. 基于液態金屬-高分子復合材料的電刺激剛性轉換材料

  剛性轉換材料（Stiffness-changing materials，SCMs）是一種能夠實現在軟硬狀態之間進行轉換的功能性材料，這種功能材料在現代技術領域占據重要地位。本工作利用液態金屬（Liquid Metal，LM）的獨特物理亞穩態性質（即過冷效應），來實現液態金屬復合材料在軟硬狀態之間進行穩定可逆轉換的獨特性能。通過將液態金屬鎵填充到柔性高分子泡沫材料骨架中，制備了液態金屬-高分子復合材料，該復合材料在外界刺激（即施加電壓）條件下，實現了在軟硬兩種狀態之間的穩定轉換，并展現出極大的模量的變化（柔性狀態的模量為65 kPa，而轉換后剛性狀態的模量為79 MPa，其復合材料的模量顯著增大了1000倍），高于傳統的SCM。更重要的是，液態金屬-高分子復合材料在低電壓（5 V）刺激下，其材料在軟硬兩種狀態之間的轉換過程能夠在短時間(< 30 s)內完成。特別指出的是，當撤去外界刺激（外加電壓）后，該液態金屬-高分子復合材料能穩定地維持在某種特定狀態（柔性狀態或者剛性狀態），有效提高了復合材料的狀態穩定性。該液態金屬-高分子復合材料尤其適用于在海洋環境中工作的智能設備，結合其在鹽溶液中特殊的電致剛性轉換性能，可用于海洋中智能設備的搭建，例如智能閥門裝置以及機械爪裝置等。

圖3. 處于過冷狀態的液態金屬液滴在鹽溶液中，通過外界電刺激能夠快速結晶，并從液態轉換成固態。將液態金屬填充到柔性高分子泡沫材料骨架中，所制備的液態金屬-高分子復合材料在電刺激條件下，成功實現在軟硬兩種狀態之間的穩定轉換，并展現出極大的模量的變化。

  該研究工作發表于ACS Applied Materials & Interfaces，課題組的博士研究生辛雨萌同學為第一作者，張久洋教授與吳東方教授為通訊作者。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c15718

  以上工作獲得了國家自然科學基金(21774020，52173249)的支持。