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  時溫等效原理（Time-temperature superposition, TTS）是高分子學科中一個重要的基本原理，描述了時間和溫度對聚合物鏈的協同作用，即升高溫度和延長觀察時間對高分子的變形有相同的影響。TTS使我們能夠通過調節溫度推測較長時間尺度的力學行為。但是目前還沒有工作能夠將高分子的時溫等效特性與導體的電行為結合起來。由于可變導體能對環境變化表現出獨特的響應，且具有高靈敏度、低成本和輕量化等優點變導體已廣泛應用于機器人、電氣開關、精確測量之和醫療保健監測等領域。其中，可以對溫度、電壓或變形做出響應的材料是實現可調電導率的關鍵組成成分。有趣的是，聚合物流變學研究了依賴于溫度、時間和變形的聚合物流動，這與可變導體的響應行為類似。在傳統高分子復合材料中，聚合物僅被視為封裝劑或基質。如果能夠將聚合物本身的流變學理論運用到電子材料，將極大的擴展高分子電子材料的應用領域。

  鑒于此，東南大學化學化工學院張久洋教授等將聚合物的時溫等效原理引入了導電材料，并基于液態金屬 (liquid metal, LM) 聚合物復合材料創造了一種特殊的“流變學導體”（rheological conductor, RhC）（圖1）。通過溫度/時間調節，這種導體可以實現幾個數量級的電阻變化。而且這種流變學導體的電學行為轉變溫度與聚合物流變轉變溫度（T_g和 T_f）高度一致。與聚合物的時間-溫度疊加理論類似，也可以通過構建主曲線來有效預測流變學導體在不同溫度或者不同時間的電導率。通過進一步的聚合物流變實驗和理論分析，本研究成功地證明了電導率和聚合物鏈松弛之間確實存在內在的聯系。這項工作開創了一條高分子電子材料研究的新途徑，并可在科技設備中提供多種應用。

圖1. 基于聚合物時溫等效原理的流變導體

  RhC由聚合物和液態金屬通過簡單物理混合制備，SEM圖像顯示金屬顆粒隨機分布在聚合物基體中。聚合物的流變特性賦予了RhC不同于傳統導體的獨特特性（圖2）。例如，在溫度升高的過程中，RhC 的電阻實現了跨越幾個數量級的變化，顯示出其極高的溫度敏感性。另一方面，在固定溫度下電阻也會隨時間而變化，通過延長加熱時間和提高加熱溫度對電阻的增加有相同的效果。而且，上述兩種電阻的變化是可控且可逆的。首先，可以通過調節不同的加熱溫度與加熱時間來調控不同的電阻。其次，RhC在停止加熱后逐漸冷卻，其電阻又可以恢復到初始值。

圖2. 流變導體 (RhC) 的溫度和時間依賴性

  RhC 對溫度和時間的導電響應與聚合物的流變行為非常相似（圖3）。不同溫度下的儲能模量 (G'') 和損耗模量 (G'''') 與剪切頻率 (ω) 的關系表明模量隨著溫度的升高而逐漸降低。根據時間-溫度疊加（TTS），可以通過平移不同溫度的模量曲線來構建主曲線。RhC 的電學行為同樣遵循聚合物流變學的 TTS，也能通過平移得到一條主曲線。在聚合物的玻璃態轉變和粘流轉變區，RhC的電學行為也發生轉變。這兩種轉變之間的相似性來自聚合物基體的鏈松弛。隨著溫度的升高，聚合物鏈段運動劇烈，粘度變小，應變增加使金屬填料被高分子覆蓋從而導致電阻增加。更重要的是，液態金屬的凝固膨脹賦予了RhC可逆導電轉變，并能實現100次以上的導體和絕緣體的轉換。

圖3. 流變性能和電學性能的關系

  RhC對溫度和時間都具有較高的靈敏度（圖4），可以通過熱系數 (A) 和時間系數（?R/?t）來表征其靈敏度。這項工作中的RhC具有出極高的熱系數，其絕對值優于之前報道的各種導體。RhC 也對時間做出反應，這在其他可變導體中幾乎沒有出現。此外，RhC 的 I-V 曲線在 30 °C 以下幾乎呈線性關系，類似于熱敏導體。而在溫度高于30 °C時隨著電壓的增加，電阻也會增加，類似于電壓敏感導體。這種行為與焦耳熱的產生和消散密切相關，焦耳熱在低電壓下可以忽略或快速消散，此時 RhC 處于平衡狀態。但是，隨著電壓的增加，熱量不能及時釋放，導體溫度升高，導致RhC電阻增加。這種獨特的功能使RhC能夠作為電流或電壓限制器應用于各種電子設備。

圖4. RhC的溫度和時間敏感性及其焦耳效應

  基于RhC的溫度敏感性，可將其用作“智能”電氣設備中的高級熱控制元件。RhC在工作溫度下具有優異的導電性，暴露在高溫環境時，電導率將顯著降低。基于上述現象，開發了一種溫控船（圖5），它可以在冷水中自由移動，但在進入溫水時會逐漸降低速度指導最終停止。此外，RhC還對時間和電壓都有響應，具有極大的應用前景。

圖5. 基于RhC的應用：溫控船

  這項工作成功地將聚合物流變學的知識應用到導電材料中，并開發了基于液態金屬-聚合物復合材料的流變學導體。應用聚合物流變學的時間-溫度疊加原理，通過不同溫度下的電阻-時間曲線構建了RhC的主曲線。通過主曲線，RhC 的電阻可以通過三個控制參數來實現跨越幾個數量級的調控：溫度、時間和電壓。 由于流變學和電學特性的有效結合，RhC在智能設備、柔性電子和工業設施領域具有廣闊的應用前景。

  該研究以“Rheological conductor from liquid metal-polymer composites”為題在Matter發表的研究成果。張久洋教授為論文通訊作者，彭燕博士研究生為論文第一作者，東南大學為第一通訊單位。該研究成果得到國家自然科學基金（No.21774020, 21504013）的資助。

  論文鏈接： https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(21)00344-1#%20