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  近年來，新興的離子軟材料相比于傳統(tǒng)電子導體，由于其本征可拉伸的力學特性、類生物組織的離子傳導、可調(diào)的光學性質(zhì)等優(yōu)勢，受到了越來越多的關(guān)注，推動了離子型類皮膚傳感器的發(fā)展，也在物聯(lián)網(wǎng)、軟機器人、數(shù)字化健康醫(yī)療等重大新興領域發(fā)揮了一定影響。此前，武培怡教授課題組雷周玥博士的一系列研究，系統(tǒng)報道了如何通過分子間相互作用調(diào)節(jié)軟離子導體材料的廣譜力學（Adv. Mater., 2017, 29, 1700321; Nat. Commun. 2018, 9, 1134，以及環(huán)境響應的光學性質(zhì)（ACS Nano, 2018, 12, 12, 12860-12868），結(jié)合3D打印等先進加工技術(shù)，設計軟離子導體材料的纖維結(jié)構(gòu)，以提高仿生離子皮膚的感知靈敏度 (Mater. Horiz., 2017, 4, 694-700)；通過多模式信號的分辨，拓展了仿生離子皮膚的多重信號感知，能夠?qū)Νh(huán)境應力、應變、溫度、濕度乃至不明液體的同步識別與感知 (Nat. Commun. 2019, 10, 3429; Mater. Horiz., 2019, 6, 538-545)；通過綠色食品材料的組裝，實現(xiàn)了天然離子軟材料的可回收和可重構(gòu)（Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 1908018）；通過與真實皮膚界面的有效粘結(jié)和滲透壓效應，進而實現(xiàn)了無創(chuàng)體外診療功能 （Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2008020）。

  然而，目前關(guān)于離子軟材料的研究工作，主要集中于傳感應用，對于未來物聯(lián)網(wǎng)等系統(tǒng)的整合，還需進一步考慮能量供應問題。盡管現(xiàn)在可以利用太陽能電池、鋰電池、超級電容器、以及摩擦電等方式進行供電，但是其中存在著離子電路與電子電路的轉(zhuǎn)化問題以及需要周期性充電的缺點。另一方面，自然界中廣泛存在的溫度差和熱電轉(zhuǎn)換機制，則為未來物聯(lián)網(wǎng)系統(tǒng)持續(xù)供能的重要途徑。但是，傳統(tǒng)的熱電材料主要集中于無機半導體等脆性剛性材料，難以匹配需要拉伸變形的動態(tài)人機交互界面，而一些有機固態(tài)離子熱電材料則主要受限于功率密度低和力學脆弱的缺點。

研究亮點

  針對目前挑戰(zhàn)，雷周玥博士和高崴博士設計了力學穩(wěn)固的聚合物雙網(wǎng)絡，引入可逆氧化還原離子電對，開發(fā)了一種高功率密度和高強韌力學的離子熱電池。突破性提升了傳統(tǒng)有機固態(tài)離子熱電材料的力學性能，具有可媲美軟骨組織的高韌性（2770?J?m^?2），可以適應人體拉伸運動的斷裂伸長率（217%），缺口不敏感性，同時達到了目前固態(tài)離子熱電池的高功率密度（0.61 mW m^-2 K^-2）。這一工作拓展了可仿生生物組織的離子軟材料的功能和應用前景，為離子熱電池的設計提供了新思路，也為離子電子學的發(fā)展提供了啟發(fā)。相關(guān)工作近期在線發(fā)表在Joule。

  這項工作提出的主要設計原則包括，(1) 第一重溶脹的網(wǎng)絡以增加剛度，而第二重網(wǎng)絡提供了可拉伸性；(2) 不同網(wǎng)絡之間存在協(xié)同作用以增強韌性；(3) 強大的網(wǎng)絡能夠負載高濃度的電解質(zhì)；(4) 為了增大熱電勢（thermopower），優(yōu)選能夠與載流子離子有相互作用的化學網(wǎng)絡。因此，他們設計了經(jīng)典的聚合物雙網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)，其中2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸單體與離子電對[Fe(CN)₆^4–/Fe(CN)₆^3–]具有不同的分子間相互作用，可以放大離子電對的熵差異，從而提高熱電勢。整體聚合物網(wǎng)絡具有耐高鹽濃度的特性，能夠提供有效的拉伸性、高力學強度、和高韌性。

圖1. 雙網(wǎng)絡離子熱電池的設計機理和實物照片。

  通過調(diào)節(jié)離子電對的濃度，優(yōu)化其在聚合物網(wǎng)絡中的傳輸效率，他們獲得了高的熱電勢、高有效離子電導率、和高的輸出功率。在40 K溫差下，最大輸出功率密度可達0.61 mW m^-2 K^-2。

圖2. 離子熱電池的熱電性能評估。

  不同于此前類似果凍易碎的有機離子熱電材料，這一雙網(wǎng)絡離子熱電池具有強韌的力學性能，可以媲美軟骨的韌性。一片3mm厚度、5 mm寬度的材料可以直接提起一袋1.5 公斤的橘子。

圖3. 離子熱電池的力學性能和綜合性能評估。

  離子熱電池可以對外電路持續(xù)供電，即使在被用刀片切割、被拉伸、被彎曲的過程中，也能持續(xù)穩(wěn)定輸出電壓和電流。

圖4. 離子熱電池的在變形過程中輸出的電壓、電流和功率評估。

圖5. 離子熱電池持續(xù)供電的示意效果。

  這項工作開發(fā)了媲美生物組織強韌力學的離子熱電池，實現(xiàn)了高功率密度的持續(xù)供電功能，特別是拓展了離子軟材料的應用前景。這是第一代可拉伸且堅韌的固態(tài)離子熱電池。這項工作打破了離子熱電池的力學限制并優(yōu)化了熱電性能，可以啟發(fā)許多電池功能裝置的結(jié)構(gòu)和材料設計，也將有利于物聯(lián)網(wǎng)時代持續(xù)自供電可穿戴電子設備的實現(xiàn)。

  該課題得到了國家自然科學基金重點項目 (51733003) 的資助與支持。文章共同第一作者為雷周玥博士和高崴博士，通訊作者為武培怡教授。

  論文鏈接：https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(21)00291-9

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