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  廢棄塑料造成的環(huán)境污染對(duì)脆弱的地球生態(tài)已造成了嚴(yán)重威脅。近年來(lái)，人類社會(huì)投入了大量人力物力開展不可降解塑料污染物的回收和分類處理，各地紛紛出臺(tái)各類“史上最強(qiáng)禁塑令”以緩解廢棄塑料對(duì)環(huán)境的壓力。另一方面，科研人員長(zhǎng)期致力于發(fā)展降解回收現(xiàn)有塑料的新方法，并開發(fā)新型可降解聚合物以替代傳統(tǒng)塑料。然而，塑料污染物的回收和分類處理代價(jià)高昂、進(jìn)展緩慢；而現(xiàn)有生物可降解聚合物種類有限，且其降解過(guò)程對(duì)微生物、酶、pH值和溫濕度等條件有較高要求，極大的限制了這類材料在自然環(huán)境中的降解。因而，充分利用自然界中的現(xiàn)有條件，如陽(yáng)光，空氣，水等廣泛存在的自然條件實(shí)現(xiàn)聚合物的完全自降解且不產(chǎn)生有害產(chǎn)物，是實(shí)現(xiàn)真正自然環(huán)境可降解的免回收無(wú)污染塑料的追求方向。

  針對(duì)上述問(wèn)題，香港科技大學(xué)唐本忠院士（現(xiàn)任香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院院長(zhǎng)）團(tuán)隊(duì)與華中科技大學(xué)羅亮教授團(tuán)隊(duì)合作，開發(fā)出了一種在自然環(huán)境中利用陽(yáng)光和空氣即可完全降解的共軛高分子PDDA。研究者們通過(guò)主客體共晶拓?fù)渚酆戏椒ê铣闪司哂须p鍵/三鍵交替共軛結(jié)構(gòu)的聚丁二炔類共軛高分子PDDA。這種高分子材料在使用完進(jìn)入自然環(huán)境后，能夠在陽(yáng)光和空氣的共同作用下在一周內(nèi)完全降解（圖1）。此外，PDDA在乏氧和避光條件下非常穩(wěn)定，因而可以確保PDDA在作為功能材料應(yīng)用中的穩(wěn)定性。

圖1. (A)拓?fù)渚酆戏ê铣蒔DDA分子及其聚合物薄膜照片。 (B)陽(yáng)光與空氣存在的條件下PDDA聚合物薄膜在淡水和海水中降解的宏觀照片。 (C)降解過(guò)程中PDDA的凝膠電泳條帶變化。 (D) 凝膠電泳結(jié)果的定量分析。

圖2. PDDA薄膜在避光條件(A)或氮?dú)獗Ｗo(hù)下（B）具有良好的穩(wěn)定性。

  對(duì)PDDA降解產(chǎn)物的詳細(xì)分析表明，在空氣中經(jīng)陽(yáng)光照射一周后，PDDA聚合物已完全降解。核磁共振氫譜、碳譜、質(zhì)譜以及高效液相色譜上，PDDA原始聚合物的對(duì)應(yīng)峰完全消失，取而代之的是一種完全不同的小分子產(chǎn)物。進(jìn)一步譜圖對(duì)比確認(rèn)了降解產(chǎn)物中的主要組分為生物相容性非常好的丁二酸（圖3）。

圖3. (A, B) PDDA聚合物降解前后的核磁共振氫譜和碳譜與丁二酸標(biāo)準(zhǔn)品小分子對(duì)比。 (C) PDDA降解產(chǎn)物與丁二酸標(biāo)準(zhǔn)品的質(zhì)譜分析對(duì)比。 (D) PDDA降解產(chǎn)物與丁二酸標(biāo)準(zhǔn)品的高效液相色譜分析對(duì)比。

  研究者還對(duì)PDDA聚合物的降解機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)研究，通過(guò)¹³C同位素對(duì)PDDA分子的主鏈進(jìn)行標(biāo)記，并對(duì)降解產(chǎn)物進(jìn)行分析。成功捕捉到降解產(chǎn)物中間體酮戊二酸的質(zhì)譜信號(hào)。驗(yàn)證了PDDA降解過(guò)程是基于主鏈共軛雙鍵/三鍵的光氧化機(jī)理，而降解產(chǎn)物丁二酸中的一個(gè)羧基正是來(lái)源于主鏈光氧化（圖4）。

圖4. (A)同位素標(biāo)記PDDA的降解機(jī)理反應(yīng)式。(B)同位素標(biāo)記降解產(chǎn)物及中間產(chǎn)物的質(zhì)譜分析。(C)核磁共振氫譜對(duì)PDDA降解過(guò)程對(duì)光照和空氣的依賴性分析。

  該研究中開發(fā)的共軛高分子PDDA是一種無(wú)需回收、自然環(huán)境即可完全降解、且降解產(chǎn)物綠色無(wú)害的新型功能塑料。共軛高分子是一類含有共軛不飽和主鏈結(jié)構(gòu)的高分子，是塑料電子學(xué)的支撐材料。許多共軛高分子具有優(yōu)異的光電性質(zhì)，并在柔性電子材料、智能裝備和可穿戴設(shè)備等新興領(lǐng)域中獲得了廣泛的應(yīng)用。但現(xiàn)有共軛高分子的相關(guān)研究仍然集中于對(duì)材料高性能的追求，而針對(duì)其降解難題的研究工作卻大幅滯后。隨著共軛高分子材料的使用與日俱增，解決此類材料的降解和回收問(wèn)題，減少對(duì)自然環(huán)境造成的污染已經(jīng)刻不容緩。本工作通過(guò)對(duì)PDDA降解機(jī)理的研究，為自然環(huán)境可降解共軛高分子的設(shè)計(jì)與免回收降解策略樹立了開拓性的范例，為解決導(dǎo)電塑料降解難題提供了新的思路。

  上述研究成果在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）在線發(fā)表，題為“Complete Degradation of a Conjugated Polymer into Green Upcycling Products by Sunlight in Air”。華中科技大學(xué)博士后田斯丹和博士生樂(lè)強(qiáng)為論文共同第一作者，唐本忠院士和華中科技大學(xué)羅亮教授為論文共同通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04611