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  導(dǎo)電高分子基應(yīng)變傳感器通過將其受到的外力或者變形刺激轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的電阻/電流信號，在柔性可穿戴智能系統(tǒng)具有巨大的應(yīng)用前景。然而該類傳感器往往不能同時兼具優(yōu)異的拉伸性和高的靈敏度，成為該領(lǐng)域一直在尋求解決的問題。為此，河南科技大學(xué)赫玉欣副教授與鄭州大學(xué)橡塑模具國家工程中心劉春太教授團(tuán)隊合作以PDMS為柔性高分子基體，采用石墨烯（GR）和碳納米管（CNTs）聯(lián)用作為導(dǎo)電填料，通過第三相材料的引入與除去的簡單的方法制備了一種具有多孔結(jié)構(gòu)的CNTs-GR/PDMS可穿戴柔性傳感器。這種傳感器具有超柔性、高靈敏度、寬檢測范圍和快響應(yīng)的優(yōu)點。相關(guān)的研究內(nèi)容題目為“Wearable Strain Sensors Based on a Porous Polydimethylsiloxane Hybrid with Carbon Nanotubes and Graphene”為題發(fā)表在最新一期的《ACS Applied Materials & Interfaces》上。

圖1.柔性多孔CNTs-GR/PDMS導(dǎo)電納米復(fù)合材料的制備

  考慮到響應(yīng)區(qū)間和靈敏度對傳感器的重要性，本工作采用如圖1所示工藝制備了長為30mm、寬為10mm、厚為1mm了具有高靈敏度（GF=186.5）和寬的響應(yīng)區(qū)間（120%）的柔性多孔CNTs-GR/PDMS導(dǎo)電納米復(fù)合材料。得益于較低楊氏模量的PDMS不會限制人體皮膚的自然運動，滿足可穿戴設(shè)備的要求；此外，大長徑比的一維CNTs與二維片狀GR相結(jié)合，構(gòu)建有效的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，有效調(diào)控材料的力敏響應(yīng)性能。最后，通過索氏抽提處理形成的特殊的多孔結(jié)構(gòu)，具有這些結(jié)構(gòu)的傳感材料不僅能夠展示出優(yōu)異的可拉伸性還能保持穩(wěn)定的導(dǎo)電性能。

圖2. （a-a”）純PDMS，（b-b”）柔性CNTs-GR/PDMS復(fù)合材料，（c-c”）和（d-d”） 柔性多孔CNTs-GR/PDMS復(fù)合材料

  復(fù)合材料微觀形貌顯示，具有特殊多孔結(jié)構(gòu)的CNTs-GR/PDMS復(fù)合材料相對于純PDMS和柔性CNTs-GR/PDMS復(fù)合材料具有以下特點：首先，多孔材料表面呈現(xiàn)典型的微-納結(jié)構(gòu)，無疑可以提高復(fù)合材料表面的疏水性；其次，CNTs（白色亮點和線性形狀）和GR（片狀結(jié)構(gòu)）為均勻分散在PDMS基質(zhì)中未發(fā)生團(tuán)聚，形成導(dǎo)電性能好和靈敏度高導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)；最后，多孔內(nèi)壁上存在裸露的導(dǎo)電填料相互接觸或搭接，在應(yīng)變傳感方面使導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)更加靈敏。

圖3 柔性多孔CNTs-GR/PDMS應(yīng)變傳感器的響應(yīng)機(jī)制

  柔性多孔CNTs-GR/PDMS復(fù)合材的響應(yīng)度均隨拉伸應(yīng)變的增加呈指數(shù)增長，低CNTs-GR含量的復(fù)合材料表現(xiàn)出更靈敏的響應(yīng)性。當(dāng)導(dǎo)電填料質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.7 %時，柔性多孔CNTs-GR/PDMS復(fù)合材料的響應(yīng)行為可劃分為五個區(qū)域：在區(qū)域Ⅰ（0＜ε＜3%）中，小應(yīng)變范圍內(nèi)，多孔復(fù)合材料具有超高的GF值（GF=182.5），這可能是由于復(fù)合材料基體內(nèi)部及孔壁上部分不完整的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)在拉伸過程中極易被破壞，致使復(fù)合材料表現(xiàn)出極高的GF值；在區(qū)域Ⅱ（3%＜ε＜57%）中，復(fù)合材料仍具有較高的GF值（GF=45.15），但由于響應(yīng)性和應(yīng)變這兩者的“競爭性”關(guān)系，相比于區(qū)域Ⅰ，盡管復(fù)合材料的響應(yīng)性在區(qū)域II有所增加，但GF值反而降低；在區(qū)域Ⅲ（57%＜ε＜90%）中，復(fù)合物材料的GF值稍有增加（GF=46.15），這主要是由于隨著應(yīng)變的繼續(xù)增大，基體中部分孔壁開始相互接觸并與基體之間形成新的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，致使復(fù)合材料的GF值較區(qū)域II稍有增加。在區(qū)域Ⅳ（90%＜ε＜110%）中，復(fù)合物材料的GF值繼續(xù)增大（GF=70.62）。這主要是由于隨著應(yīng)變的進(jìn)一步增大，孔壁完全接觸后與基體之間形成新的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，且在應(yīng)力方向孔壁上的填料相對滑移較大。此外，基體中的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)也被破壞，致使復(fù)合材料表現(xiàn)出更高的GF值。在區(qū)域Ⅴ（ε>110%）中，復(fù)合物材料的GF值發(fā)生激增（GF=186.5）。這主要是由于復(fù)合物材料在拉伸后期，體系中導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)持續(xù)被大量破壞響應(yīng)性隨之激增，在很小的應(yīng)變范圍下復(fù)合材料就表現(xiàn)出極高的GF值。

圖4.柔性多孔CNTs-GR/PDMS應(yīng)變傳感器的人體運動監(jiān)測應(yīng)用

  基于多孔傳感器的高靈敏度和寬應(yīng)變范圍，應(yīng)變傳感器連接到人體的不同部位，以監(jiān)視人體的大規(guī)模運動和微小的生理信號，表明應(yīng)變傳感器在人體運動監(jiān)測領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值和意義。

  作者通過簡單的溶液共混和索氏提取法，研制出具有特殊多孔結(jié)構(gòu)的CNTs-GR/PDMS復(fù)合材料。多孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑使復(fù)合物中的穩(wěn)定的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)更加舒展，從而增加導(dǎo)電填料之間的距離，復(fù)合材料的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)在拉伸-釋放過程中更可能被破壞和重建。特殊的多孔結(jié)構(gòu)賦予傳感器出色的電導(dǎo)率（0.022 S·cm-1）、高靈敏度（GF=186.5）、寬響應(yīng)區(qū)間（120%）、快速響應(yīng)時間（60 ms）、出色的穩(wěn)定性和可重復(fù)性（10000次拉伸/釋放測試）。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.0c22823