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  隨著5G技術(shù)，柔性智能穿戴等技術(shù)的飛速發(fā)展，芯片微型化，高度集成化和智能化，導(dǎo)致能量密度急劇上升，散熱問題日益嚴(yán)重，這使得對具有高度各向異性導(dǎo)熱和導(dǎo)電的柔性材料的需求急劇增加，這些材料不僅作為熱的導(dǎo)體快速將發(fā)熱點產(chǎn)生的熱量導(dǎo)出，也可作為熱屏蔽保護(hù)其下的設(shè)備組件。另一方面，具有高度各向異性導(dǎo)電的材料作為導(dǎo)體(≥10^-5 S cm^-1)，以消除特定方向上的靜電，如平面方向。反過來，在另一個方向為絕緣特性(≤10^-9 S cm^-1)，防止電流泄漏，提供安全的操作環(huán)境。二維石墨烯和碳納米管等碳材料由于其優(yōu)異的導(dǎo)熱（2000-3000 W m^-1 K^-1）和導(dǎo)電（10⁴ S cm^-1）能力，成為制備各向異性導(dǎo)熱電導(dǎo)率納米復(fù)合材料的理想材料，近年來受到廣泛關(guān)注。

  直接以碳材料為填料制備的復(fù)合膜，雖然可獲得良好的各向異性導(dǎo)熱能力，但難形成高度各向異性的導(dǎo)電能力。

  在碳材料表面包覆絕緣層，可顯著提升各向異性的導(dǎo)電能力。但是，引入了過多的界面，導(dǎo)熱能力急劇下降。

  因此，兼顧導(dǎo)熱和導(dǎo)電的各向異性，仍是一項有挑戰(zhàn)的研究。

  近期，中科院化學(xué)所綠色印刷實驗室馬永梅研究員課題組在前期研究研究界面及復(fù)合材料導(dǎo)熱（界面結(jié)合強(qiáng)度調(diào)控傳熱（ACS Appl. Mater. Inter. 2015, 7, 23644-23649.）；納米分子層調(diào)控界面?zhèn)鳠幔ˋCS Nano 2016, 10, 7792-7798.；ACS Appl. Mater. Inter. 2019, 11, 42708-42714.）；石墨烯/尼龍導(dǎo)熱復(fù)合材料（Compos. Part. A-Appl. S. 2019, 120, 49-55.））的基礎(chǔ)之上，并受前人對石墨烯材料研究的啟發(fā)，該課題組最近利用界面修飾手段和層層刮膜技術(shù)，以平整石墨烯為原料，采用可與石墨烯和高分子基體分別形成pi-pi和氫鍵相互作用的助劑，控制石墨烯在復(fù)合材料中仍保持高度平整構(gòu)象及規(guī)整排布，并與高分子基體形成良好界面，獲得了同時具備高各項異性的導(dǎo)熱和導(dǎo)電性能的柔性復(fù)合膜。

亮點：

1、同時展現(xiàn)高度各項異性導(dǎo)熱和導(dǎo)電能力；

2、利用界面調(diào)控劑，使石墨烯與高分子基體形成良好的界面結(jié)合，同時保持石墨烯高度平整構(gòu)象及取向排列結(jié)構(gòu)；

3、室溫制備，無污染，低成本，可規(guī)模化制備。

制備GN/PVA納米復(fù)合材料示意圖。

  如示意圖所示，具有芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的萘磺酸鹽一方面可以與石墨烯形成π-π相互作用，另一方面，其表面的磺酸根可與聚乙烯醇形成氫鍵，利于石墨烯在聚乙烯醇水溶液中均勻分散，制備均勻的石墨烯/高分子混合溶液。將溶液取一部分放置在干凈的玻璃板上并快速刮膜，在60.0 ℃烘箱中干燥10.0 min。然后取出玻璃板，重復(fù)刮膜和蒸發(fā)過程，直至獲得厚度為10 ± 1.0μm的復(fù)合膜。

石墨烯自身結(jié)構(gòu)及其在納米復(fù)合材料中的狀態(tài)。

(a)石墨烯的SEM圖像。(b)石墨烯的AFM圖像。(c)大尺寸GN-10.0 wt %/PVA納米復(fù)合材料。(d) GN - 10.0 wt %/PVA納米復(fù)合材料的淬斷橫截面SEM圖像。GN-10.0 wt% / PVA納米復(fù)合材料中S (i)和C (ii)元素的EDS (d₁-d₂)。(e) G峰強(qiáng)度，I_G(θ)作為GN-10.0 wt % /PVA納米復(fù)合膜平面與入射激光電場矢量間的θ函數(shù)。(f) GN-10.0 wt %/PVA納米復(fù)合材料平面方向的TEM圖像。(g) PVA、GN和GN-10.0 wt %/PVA納米復(fù)合材料的拉曼光譜。

  采用微米級橫向尺寸、納米級厚度的平整石墨烯為填料，在層層刮膜的作用下維持石墨烯在復(fù)合材料中的平整結(jié)構(gòu)，并獲得高度取向。同時，Raman（圖g）的測試結(jié)果表明，層層刮膜的制備工藝，在制備復(fù)合材料的過程中不會在石墨烯上引入多余的缺陷，這對石墨烯提高復(fù)合材料整體性能至關(guān)重要。

GN/PVA納米復(fù)合材料的性能。

(a)不同石墨烯含量的GN/PVA納米復(fù)合材料的各向異性熱導(dǎo)率。(b)不同石墨烯含量的GN/PVA納米復(fù)合材料的各向異性電導(dǎo)率。(c)該工作與已報道的各向異性導(dǎo)熱/導(dǎo)電復(fù)合材料做對比。灰色和藍(lán)色分別代表絕緣和防靜電區(qū)域。(d)納米復(fù)合材料的熱、電傳導(dǎo)機(jī)理。(e)不同石墨烯含量的GN/PVA納米復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度。

  石墨烯在復(fù)合膜內(nèi)均勻分散、高度取向且保持平整的結(jié)構(gòu)不僅建立了優(yōu)越的平面方向?qū)帷?dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，同時有效地阻斷了軸向方向?qū)帷?dǎo)電通路，因此獲得的復(fù)合膜具有顯著的各向異性。石墨烯添加量為10.0 wt%時，面內(nèi)熱導(dǎo)率達(dá)13.8 W m^-1 K^-1，面內(nèi)電導(dǎo)率達(dá)10^-1S cm^-1，而軸向熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率僅為0.6 W m^-1 K^-1和10^-10S cm^-1。此外，該膜具有高柔性和拉伸強(qiáng)度（由純PVA的40 MPa提高至110 MPa）。

  下一步工作：研究高含量石墨烯復(fù)合膜結(jié)構(gòu)和性能的調(diào)控。

  應(yīng)用前景：該研究為制備高柔性、各向異性高導(dǎo)熱、導(dǎo)電功能復(fù)合材料提供了新方法。值得一提的是，該制備過程是在室溫下進(jìn)行，沒有使用有機(jī)溶劑，無環(huán)境污染等問題，可大規(guī)模、低成本制備。此類材料有望在柔性電子器件，防靜電輸氣，輸液管道，電子產(chǎn)品用低阻值塑料包裝，防腐，電磁屏蔽等領(lǐng)域應(yīng)用。

  相關(guān)成果以“Flexible Graphene Nanocomposites with Simultaneous Highly Anisotropic Thermal and Electrical Conductivities Prepared by Engineered Graphene with Flat Morphology”為題發(fā)表在最近的ACS Nano上，論文第一作者為博士生莊亞芳，通訊作者為鄭鯤博士和馬永梅研究員。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c04456