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  近日，北京化工大學生命科學與技術(shù)學院劉惠玉教授團隊和中國科學院化學研究所黃志軍博士合作，開發(fā)了一種具有光動力、過氧化氫催化分解能力以及可降解性能的一維孔結(jié)構(gòu)的納米鈀片（H-Pd NSs），該H-Pd NSs在近紅外光激發(fā)下能夠?qū)崿F(xiàn)光熱/光動力協(xié)同治療腫瘤。此外，由于一維孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，H-Pd NSs亦能夠高效催化過氧化氫分解產(chǎn)生大量氧氣，克服腫瘤乏氧，增強光動力治療效果，并在生理介質(zhì)中快速降解。相關(guān)成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.（DOI: 10.1021/jacs.9b12929）。本文第一作者是北京化工大學生命學院碩士研究生李閃閃、顧凱和國家納米中心王會博士，劉惠玉教授和黃志軍博士為本文的通訊作者，國家納米中心施興華研究員團隊在理論計算方面提供了重要幫助。

  雙光療（光熱/光動力治療，PTT/PDT）功能性納米診劑相比于單一的光熱劑或光敏劑，由于其更加理想的治療效果，在癌癥治療領(lǐng)域得到廣泛的關(guān)注。然而，乏氧是腫瘤微環(huán)境的重要特征之一，PDT療效受限于腫瘤的乏氧微環(huán)境，并且持續(xù)的氧氣損耗會進一步導致血管損傷加速腫瘤擴散惡化。此外，大部分已報道的雙光療納米診劑是由兩個或多個功能性單體整合而成，結(jié)構(gòu)復雜、合成繁瑣，因此，開發(fā)可糾正腫瘤乏氧微環(huán)境的單組分雙光療納米診劑是一項技術(shù)難題。為此，劉惠玉教授團隊利用氧化刻蝕策略，在鈀納米片（Pd NSs）表面構(gòu)建大量一維孔結(jié)構(gòu)，開發(fā)了具有光動力性能的生物可降解的多孔鈀納米片（H-Pd NSs）。該生物材料具有如下特色：1）具有較高的光熱轉(zhuǎn)換效率，且在近紅外光觸發(fā)下，H-Pd NSs能夠高效敏化氧氣生成單線態(tài)氧，實現(xiàn)單組分雙光療診劑的成功構(gòu)建；2）一維孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建使H-Pd NSs暴露出大量活性Pd(100)晶面，催化過氧化氫分解產(chǎn)生大量氧氣，可高效調(diào)節(jié)腫瘤乏氧微環(huán)境；3）Pd NSs的體內(nèi)降解行為利于其未來向臨床轉(zhuǎn)化。

圖1. 具有光熱光動力功能單組分可降解特性的H-Pd NSs用于癌癥治療的示意圖

  體外和體內(nèi)研究表明，H-Pd NSs表現(xiàn)出優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性、生物相容性和腫瘤特異性蓄積。在近紅外光激發(fā)下，能夠?qū)崿F(xiàn)PTT/PDT協(xié)同治療，高效地抑制腫瘤生長。這項工作揭示了活性晶面與光動力性能之間的關(guān)系，為多功能單組分金屬基納米診劑的設(shè)計與構(gòu)建提供了參考。

圖2. H-Pd NSs的制備以及形貌表征

  要點：H-Pd NSs是一種制備工藝簡單、可控、粒徑均一的納米片層結(jié)構(gòu)，表面具有大量有序一維孔結(jié)構(gòu)，其最大暴露晶面為Pd(111)晶面，厚度為2.1 nm左右。

圖3. H-Pd NSs表面一維孔結(jié)構(gòu)形成機理探究

  要點：納米片表面Pd原子被氧化成PdO分子，并在溶液中溶解從納米片表面除去。當溴離子加入，優(yōu)先吸附在Pd(100)晶面，一定程度上阻止了表面Pd原子的氧化過程。在表面Pd原子緩慢蝕刻后，高活性晶面，如Pd(100)和Pd(110)晶面暴露在氧化劑中，刻蝕速率增加。同時，溴離子的選擇性結(jié)合保護了Pd(100)晶面，導致了對角(110)方向的各向異性刻蝕，最終在納米鈀片中形成了具有Pd(100)活性晶面的一維孔結(jié)構(gòu)。

圖4. H-Pd NSs光熱、光動力以及催化性能的表征

  要點：相比于Pd NSs（30.9%），H-Pd NSs具有更高的光熱轉(zhuǎn)化效率（35.1%）。在近紅外光激發(fā)下H-Pd NSs能夠高效敏化氧氣生成單線態(tài)氧，其催化過氧化氫分解成氧氣的能力，進一步增強了其光動力效果。通過模擬計算證明其光動力性能與活性Pd（100）晶面暴露相關(guān)。

圖5. H-Pd NSs以及Pd NSs在體外模擬生理條件下的降解行為

  要點：與Pd NSs相比，在模擬體液和模擬溶酶體液中，暴露更多Pd（100）晶面的H-Pd NSs降解速度更快。

圖6. 驗證H-Pd NSs細胞水平PTT/PDT協(xié)同治療效果

  要點：H-Pd NSs能夠高效地被4T1細胞內(nèi)化，并表現(xiàn)出相對良好的生物安全性。經(jīng)近紅外光照射，能夠有效地實現(xiàn)PTT/PDT協(xié)同治療。

圖7. 驗證H-Pd NSs在4T1模型中的抗腫瘤效果

  要點：H-Pd NSs有效在小鼠腫瘤部位積累并克服腫瘤乏氧。在4T1皮下瘤模型中實現(xiàn)了99.7%的腫瘤抑制率和體內(nèi)降解。

  論文鏈接：http://dx.doi.org/10.1021/jacs.9b12929

  劉惠玉教授，北京化工大學博士生導師，國家優(yōu)秀青年科學基金獲得者。2007年獲得中國科學院理化技術(shù)研究所博士學位，畢業(yè)后留所工作。2015年被聘為北京化工大學生命學院教授，加入“軟物質(zhì)科學與工程高精尖創(chuàng)新中心”與“有機無機復合材料國家重點實驗室”。長期從事納米生物材料的合成，在光控腫瘤治療方向取得了重要進展。先后主持5項國家自然科學基金。在Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.，ACS Nano等國際期刊發(fā)表論文80余篇，引用4800余次，當期1% ESI高被引論文7篇，H因子33。兼任SCI期刊Journal of Nanoscience and Nanotechnology專刊客座編輯，生物化工青年工作委員會委員，中國生物醫(yī)學工程學會青年委員會委員，北京粉體技術(shù)協(xié)會第二屆理事會理事，北京生物醫(yī)學工程學會組織工程專業(yè)委員會委員，納米毒理委員會青年委員，中國醫(yī)藥生物技術(shù)協(xié)會納米生物技術(shù)分會常務(wù)委員。曾獲中國科學院盧嘉錫青年人才獎，中國科學院“青年創(chuàng)新促進會”首屆優(yōu)秀會員，北京市科技新星等榮譽稱號。

  劉惠玉課題組網(wǎng)頁：http://www.liuhuiyugroup.com