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  隨著移動電子產品的迅速發展和廣泛應用，人們對高性能和低成本的儲能設備要求越來越高。電池作為最重要和應用最廣泛的儲能器件之一，具有高能量密度、低自放電率、高充放電循環性能等特點，受到人們的廣泛關注。3D打印技術（增材制造）作為一種功能強大的快速成型技術具有無需模具、制造周期短、材料利用率高、可制備任意形狀等優勢。該技術現已廣泛應用于包括醫學、食品、電子、航空等領域。近年來，3D打印還被用于制造能源設備，例如電池和超級電容器等。3D打印為快速制造具有復雜結構和高性能的3D結構電池提供了新途徑。與傳統的擠壓成型結構相比，3D打印電池可以在離子傳輸過程中有更短的擴散路徑和更低的電阻，并通過創建具有較大表面積的多孔結構來得到更高的能量密度，從而可以在有效利用電極的同時改善電極反應和離子轉移。迄今為止，科研人員已經開發出多種方法來控制電極的微結構和器件組裝，但是在設計、優化和制造具有可控多孔結構的微型器件方面仍然面臨很多困難和挑戰。

  近日，美國密歇根州立大學曹長勇教授團隊詳細總結了3D打印電池領域的最新進展。文章首先介紹了當前用于電池制備的各種3D打印方法；然后，重點介紹了在可打印電池的電極和電解質材料兩個方面的最新研究成果；最后，進一步討論了在3D打印電池領域所面臨的挑戰，并提出了開發3D打印電池的潛在研究方向。隨著打印技術和材料的不斷發展，未來具有良好耐久性、優異的安全性以及更高能量密度和功率密度的3D打印電池最終將在許多領域中得到廣泛應用。

圖1. 3D打印電池綜述框架：3D打印技術、電極材料和電解質材料。

圖2. 基于光刻打印技術的3D打印電池。（a）3D微結構電池制備過程；（b）電極結構橫截面的的SEM圖片；（c）鎳支架橫截面的SEM圖片；（d）3D微電池的SEM圖片；（e）GPE三維結構示意圖；（f）PEG聚合物基體的SEM照片；（g）3D打印穿孔球面，圓柱形和立方基片;（h）LFP-LAGP:PEI-LTO橫截面的EDS圖片；（i）3D-LFP電池在不同速率下的放電曲線；（j）三種電池的電化學性能比較。

圖3. 模板輔助沉積法用于制備打印電池。（a）具有雙連續陰極的電池結構；（b）電池電極中四個初級電阻的示意圖；（c）雙連續電極制備過程；（d）鋰化二氧化錳/鎳復合陰極的SEM和示意圖；（e）電池充放電曲線；（f）微電池結構示意圖；（g）叉指電極SEM圖片;（h）叉指電極SEM頂視圖。

圖4. 基于噴墨打印技術的微型電池。（a）SiNP電極制備過程；（b）3D噴墨打印機；（c）冰模板形成示意圖；（d）噴墨打印MoS₂-rGO的SEM圖片；（e）3D打印電池及打印過程示意圖；（f）3D打印電極和傳統電極在10 C和20 C速率下的循環性能對比。

圖5. 基于直接墨水書寫的3D打印電池。（a）打印電池四種功能部件；（b）四種功能墨水的表觀粘度；（c）不同電極厚度的電池的面能量密度與面功率密度的關系；（d）基于SnO₂ QDs/GO油墨打印的不同圖形；（e）3D打印的SnO₂ QDs/G多孔結構；（f）基于三種材料打印電極的循環穩定性；（g）新穎的陰極結構示意圖;（h）超級電容器、鋰離子電池、Li-S電池和3D打印Li-O₂電池性能對比。

圖6. 基于熔融沉積成型技術的3D打印電池。（a）熔融沉積成型技術打印過程；（b）熔融沉積成型技術打印的物體；制備的打印用細絲的（c）光學（d）SEM圖片；（e）高分辨率的3D打印物體；（f）3D打印紐扣電池；（g）3D打印帶有LCD屏的眼鏡;（h）3D打印手環電池并點亮LED。

圖7. 石墨烯及氧化石墨烯電極材料用于3D打印電池。（a）3D打印過程；（b）打印電極橫截面的的SEM圖片；（c）3D打印電極陣列；（d）基于GO/S共聚物的3D打印電極制備過程；（e）3DP-pSG and 3DP-SG的循環性能；（f）多層孔洞結構制備過程；（g）hGO的SEM圖片。

圖8. 基于碳納米管的3D打印電池電極。（a）基于碳納米管3D打印過程SEM圖片；（b，c）利用碳納米管油墨打印的結構；（d）MWNT的SEM圖片以及打印的電極圖片；（e）在Pt/SiO₂基底上打印圖形；（f）打印的電極具有很好的柔韌性；（g）打印電極的SEM圖片。

圖9. 基于碳纖維的3D打印電池電極。（a）CNF墨水和打印的3D鋰微電池的制造示意圖；（b）不同粘度的油墨；（c）CNF/LFP電極打印過程；（d）打印電極的內部形貌；（e）打印電極的SEM圖片；（f）打印的電池為LED供電；（g）柔性復合油墨示意圖;（h）電極打印過程示意圖；（i）在柔性透明薄膜上打印圖形。

圖10. 基于LTO/LFP的3D打印電池電極。（a）LTO和LFP油墨；（b）3D打印LTO-LFP叉指電極；（c）封裝的3D打印電池；（d）全纖維電池打印過程；（e，f）打印的LFP纖維和凝膠電解質層的SEM圖片；（g）3D打印纖維電池在彎曲狀態下為LED供電;（h）纖維電極整合在織物中；（i）全纖維電池的充放電曲線。

圖11. 用于3D打印電池的電解質材料。（a）制備的GCE；（b）GCE展現優異的彎曲性能；（c）GCE電解質具有好的阻燃性；（d）聚合物電解質的SEM和示意圖；（e）CPE–PI和Celgard 2325的潤濕性能對比；（f）CPE–PI和Celgard 2325在不同溫度下的收縮性；（g）混合固態電解質油墨示意圖;（h）MnO₂電極和多孔層之間形成的致密層；（i） 在Hilbert彎曲結構上3D打印的全電池。

圖12. 用于3D打印電池的電解質材料。（a）3D打印固態電解質結構過程；（b）自支撐和保形油墨沉積在斜面上；（c）5-10 μm燒結油墨層的SEM圖片；（d）立方體混合電解質打印過程片；（e）立體光刻方法制備的打印模板。

  以上相關成果發表在國際著名期刊Advanced Functional Materials上。論文第一作者為美國密歇根州立大學博士后逄堯堃博士，通訊作者為密歇根州立大學曹長勇教授。福特汽車儲能研究組Minghong Liu博士、美國華盛頓大學Devin MacKenzie教授等為論文共同作者。

  論文鏈接：

  Y. Pang, Y. Cao, Y. Chu, M. Liu, K. Snyder, D. MacKenzie, C. Cao*. Additive Manufacturing of Batteries, Adv. Funct. Mater. 1906244, 2019.

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.201906244