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  蜘蛛和蠶以水為溶劑，在常溫、常壓的空氣中制備出力學(xué)性能優(yōu)異的天然動(dòng)物絲。圓網(wǎng)蜘蛛還能編織出結(jié)構(gòu)復(fù)雜且精美的蜘蛛網(wǎng)，并利用其捕食。其中，蜘蛛牽引絲的性能尤其突出，是已知強(qiáng)韌性最好的材料之一，超過(guò)任何一種合成纖維，這是其它天然纖維與合成纖維所無(wú)法比擬的。為了制備高性能的人造動(dòng)物絲，人們以再生絲素蛋白（RSF）或者重組蜘蛛絲蛋白為紡絲原料，采用濕法紡絲、干法紡絲和靜電紡絲等工藝進(jìn)行仿生紡絲。但與天然蜘蛛絲相比，人造動(dòng)物絲的力學(xué)性能仍有待進(jìn)一步提高。

圖1. 纖維素納米纖維強(qiáng)韌化絲素纖維的制備

  基于微流體的紡絲技術(shù)，可集絲素蛋白的剪切、拉伸、濃縮、離子調(diào)控和紡絲于一體，從而實(shí)現(xiàn)蜘蛛和蠶的紡絲過(guò)程仿生模擬。東華大學(xué)纖維材料改性國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張耀鵬、邵惠麗教授團(tuán)隊(duì)選用再生絲素蛋白（RSF）水溶液為基本紡絲液，添加具有大長(zhǎng)徑比的纖維素納米纖維（CNF）作為增強(qiáng)材料，并采用模擬蜘蛛大囊狀腺體形狀設(shè)計(jì)的微流體芯片作為紡絲器，基于微流體干法紡絲技術(shù)制備了CNF增強(qiáng)的再生蠶絲。采用該方法制備的再生蠶絲，無(wú)CNF添加時(shí)，RSF纖維的斷裂強(qiáng)度為307 MPa；僅添加0.1 wt %的CNF，RSF纖維的斷裂強(qiáng)度即可提高58%，高達(dá)686 MPa，纖維斷裂能、模量也有顯著提高。相關(guān)工作近期發(fā)表在國(guó)際著名材料期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)可持續(xù)化學(xué)與工程》（ACSSustain. Chem. Eng. 2019）。論文第一作者為材料學(xué)院博士研究生魯麗。共同通訊作者為紐約州立大學(xué)石溪分校Benjamin S. Hsiao教授。福建工程學(xué)院、福建省高分子材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為共同單位。

圖2. 纖維素納米纖維的（a, b, c）TEM、（d）SAXS和（e）AFM表征結(jié)果

圖3. RSF-CNF纖維的形貌與力學(xué)性能(a) De-silk, (b) RSF, (c) RSF/CNF-0.5, (d) RSF/CNF-1, (e)RSF/CNF-2, (f) RSF/CNF-3

  同步輻射廣角衍射（SR-WAXD）和同步輻射小角散射（SR-SAXS）等結(jié)果表明，CNF和絲素蛋白之間存在的界面相互作用以及因此形成的中間相結(jié)構(gòu)對(duì)纖維力學(xué)性能的提高有很大貢獻(xiàn)。紅外光譜和SR-SAXS結(jié)果表明，CNF的加入可促進(jìn)纖維分子構(gòu)象轉(zhuǎn)變，隨CNF添加量增大使得β-折疊構(gòu)象含量增大，并且在CNF表面形成具有一定厚度的界面。SR-WAXD結(jié)果表明，隨CNF添加量增大，纖維的結(jié)晶度、取向度提高，晶粒尺寸減小，中間相含量增大，從而提高力學(xué)性能。同時(shí)，醇處理、后拉伸等作用可進(jìn)一步誘導(dǎo)構(gòu)象轉(zhuǎn)變，大幅提高纖維力學(xué)性能。

圖4. 基于同步輻射小角散射（SR-SAXS）技術(shù)原位分析RSF分子在微流體仿生通道中的取向

  在此之前，該團(tuán)隊(duì)曾模仿家蠶腺體設(shè)計(jì)微流體紡絲芯片，采用微流體干法紡絲工藝，制備了力學(xué)性能優(yōu)于天然蠶絲的再生蠶絲（Prog. Nat. Sci.: Mater. Int., 2015, 25, 430；Int. J. Biol. Macromol., 2014, 66, 319；Sensors &Actuators: B. Chemical, 2012, 162, 435）。

  近年來(lái)，張耀鵬教授團(tuán)隊(duì)基于再生絲素蛋白材料，理性設(shè)計(jì)構(gòu)筑單元、功能基團(tuán)，在蠶絲多級(jí)結(jié)構(gòu)模型（ACS Nano. 2018, 12, 11860）、3D生物打印（Carbohyd. Polym., 2019, 221, 146）、靜電紡生物支架（Carbon,2019, 148, 16; Eur. Polym. J., 2019, 04, 056; Front. Bioeng. Biotechnol., 2019,7, 190）、生物水凝膠（ACS Appl. Bio. Mater., 2019, 2, 3, 1158; Mate.Sci. .Eng. C, 2017, 77, 184）、添食育蠶（Nano-Macro Letters,2019,; ACS Biomater. Sci. Eng., 2018, 412, 4021）、仿生紡絲（ACSSustain. Chem. Eng., 2019,; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8, 3349；Prog. Nat. Sci.: Mater. Int. 2015, 25, 430；Int. J. Biol. Macromol. 2014, 66, 319）、導(dǎo)電絲素蛋白膜（ACSAppl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 35547）等研究方向取得了一系列研究成果，形成了多項(xiàng)技術(shù)發(fā)明專利。

  生物相容性良好的絲素蛋白/CNF雜化纖維有望應(yīng)用于組織修復(fù)和再生材料、儲(chǔ)能和傳感材料以及生物電子器件材料等。該研究成果不僅對(duì)高性能人造動(dòng)物絲的制備有指導(dǎo)意義，還對(duì)其它合成纖維的高性能化有一定的借鑒意義。該工作受到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2016YFA0201702，2018YFC1105800）、國(guó)家自然科學(xué)基金（21674018）、中央高校科研業(yè)務(wù)費(fèi)、上海市先進(jìn)纖維與低維材料“一帶一路”國(guó)際聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室（18520750400）和美國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金（DMR-1808690）等經(jīng)費(fèi)的支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acssuschemeng.9b02713