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  西安交通大學張彥峰研究員在《Macromolecular Rapid Communications》期刊上聯合發(fā)表了題為“Catalyst-free One-Step Preparation of Self-crosslinked pH-Responsive vesicles”的研究論文（Macromol. Rapid Commun. 2019, 1900149）。西安交通大學理學院譚繼東同學為本論文第一作者，西安交通大學張彥峰研究員和西安交通大學成一龍研究員為本文的共同通訊作者。

圖1 a）聚合物囊泡自組裝的過程，在自組裝大位阻脲鍵水解形成膜交聯結構。b）囊泡的pH響應性示意圖。

  囊泡是由親疏水性密閉雙分子層所形成的球形或者橢球形空腔結構，因其獨特的空腔結構，可以充分利用親水空腔來負載水溶性小分子(如藥物與生物活性物質等)、蛋白質、DNA、RNA甚至于細胞器等，在藥物輸運、微反應器等領域有許多的潛在應用。此外，利用其疏水雙層膜可以通過疏水-疏水相互作用而負載疏水的物質。因此制備各種功能聚合物囊泡也是高分子研究中的一個熱點。但是聚合物囊泡在應用時面臨著穩(wěn)定性不足和通透性差的問題。為此，有人提出刺激響應性交聯囊泡的策略，即通過化學鍵交聯增加囊泡的穩(wěn)定性，同時引入刺激響應性基團來改變囊泡膜的通透性。

圖2 A）由PEG₄₄-b-TBEU₄₃嵌段聚合物囊泡的TEM圖像。 B,C）PEG₄₄-b-P(TBEU₃₈-co-DEA₂₅)和PEG₄₄-b-P(TBEU₄-co-DEA₁₈)共聚物囊泡的TEM圖像。D）DLS顯示由PEG₄₄-b-TBEU₄₃聚合物囊泡被溶劑稀釋后體積變化圖。E）PEG₄₄-b-P(TBEU₃₈-co-DEA₂₅)和PEG₄₄-b-P(TBEU₄-co-DEA₁₈)共聚物囊泡的體積隨溶液pH變化圖。

  在該研究中，首先驗證了含有大位阻脲鍵單體（2-（3-（叔丁基）-3-乙基脲基）乙基甲基丙烯酸酯）具有很好的水解性能。然后將聚乙二醇-聚2-（3-（叔丁基）-3-乙基脲基）乙基甲基丙烯酸酯（PEG₄₄-b-PTBEU₄₃）組裝成囊泡（如圖2 A所示）。分別用水和四氫呋喃稀釋囊泡溶液，發(fā)現囊泡只是體積增加，沒有解離，證明了囊泡的交聯結構（如圖2 D所示）。在此基礎上，引入了pH響應單體DEA，制備出兩種共聚物PEG₄₄-b-P(TBEU₃₈-co-DEA₂₅)和PEG₄₄-b-P(TBEU₄-co-DEA₁₈)囊泡（圖2B和圖2C）。如圖3 E所示，DLS展示了 pH變化對囊泡大小的影響。兩種聚合物囊泡的尺寸隨著pH的增加而降低。值得注意的是，聚合物中TBEU含量較低的時，即囊泡的交聯密度比較小時，pH響應行為更加明顯。最后通過熒光實驗確定了交聯囊泡也具備良好的通透性。

圖3 A）PEG₄₄-b-P(TBEU₄-co-DEA₁₈)囊泡的通透性測試。 A）水溶性小分子底物（FDP）可以通過囊泡膜滲透到內部，被囊泡包裹的堿性磷酸酶（ALP）催化水解，得到高熒光產物的熒光素。 B）包裹ALP的囊泡與FDP作用的熒光光譜（黑線），囊泡與FDP作用（藍線）和僅囊泡（紅線）的熒光譜圖。

  該研究工作得到了國家自然科學基金（NOs. 51873170, 21604067, 51803165， 21805257），西安交通大學“青年拔尖計劃”和西安市科技局重點實驗室建設項目（201805056ZD7CG40）的資助。

  論文信息及鏈接：

  （Jidong Tan, Hengxin Lei, Der-Jang Liaw, Xingxing Chen, Li Ma, Chenhui Cui, Qianyun Zhong, Yilong Cheng,* and Yanfeng Zhang*. Catalyst-Free One-Step Preparation of Self-Crosslinked pHResponsive Vesicles. Macromol. Rapid Commun. 2019, 1900149）

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/marc.201900149