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  石墨烯-聚苯胺復(fù)合材料因其較高的比容量被認(rèn)為是一種優(yōu)異的超級電容器電極材料，但循環(huán)時聚苯胺通常有嚴(yán)重的粉化效應(yīng)，導(dǎo)致其穩(wěn)定性較差，尤其在高負(fù)載量下電化學(xué)性能容易大幅下降，難以獲得更為廣泛的應(yīng)用。

  近日，浙江大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)系高超教授課題組提出了一種可規(guī)模化制備高度可潤濕的石墨烯-聚苯胺電極，該電極顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。進(jìn)一步的研究結(jié)果表明，電極的優(yōu)異性能幾乎不受負(fù)載量影響，這種電極具有較大的實際應(yīng)用潛力。相關(guān)表征表明，這種電極材料的卓越性能主要歸功于通過濕紡技術(shù)組裝的氮摻雜石墨烯薄膜前驅(qū)體。利用氮摻雜石墨烯前驅(qū)體，能有效提高電極材料與電解液的浸潤性，為離子快速穿透電極材料提供助力，并且可以有效限制聚苯胺在充放電過程中的體積變化，降低聚苯胺的粉化效應(yīng)。這項工作對于制備實用型高負(fù)載量石墨烯基超級電容器電極提供了有益借鑒。

  研究團(tuán)隊基于由濕法紡膜-水熱還原制備的高度取向、高度褶皺、高度摻雜（“三高”）的石墨烯膜（NGF）的前期工作（Tri-high designed graphene electrodes for long cycle-life supercapacitors with high mass loading.Energy Storage Materials, 2019, 17: 349-357.），以石墨烯層間限域原位生長聚苯胺，來獲得氮雜石墨烯-聚苯胺膜（PNGF）（圖一）。摻雜的氮原子與層間原位生長的聚苯胺大大提高了該材料的浸潤性，更有利于其被用作超級電容器電極材料。

圖一氮雜石墨烯-聚苯胺膜的制備

  該石墨烯-聚苯胺材料作為電極組裝成的超級電容器，具備優(yōu)異的電化學(xué)性能（圖二）。尤其值得指出的是，其循環(huán)穩(wěn)定性極為優(yōu)越，20000圈充放電后容量保持78%，這在同類材料中處于領(lǐng)先地位。對于其極佳的循環(huán)穩(wěn)定性，研究團(tuán)隊提出了一種可能的機理，即以高度氮雜石墨烯膜前驅(qū)體中氮原子為活性位點，接枝生長聚苯胺。這一結(jié)構(gòu)可有效避免充放電過程中聚苯胺的粉化效應(yīng)，大大提高其壽命。

圖二氮雜石墨烯-聚苯胺膜的電化學(xué)性能

  因其優(yōu)異的浸潤性以及繼承于其前驅(qū)體的豐富孔道結(jié)構(gòu)，該材料在高負(fù)載時仍具備極佳的電化學(xué)性能（圖三），而高負(fù)載對于超級電容器的商業(yè)應(yīng)用至關(guān)重要。

圖三高負(fù)載量時氮雜石墨烯-聚苯胺膜的電化學(xué)性能

  相關(guān)成果以"Wet-spinning assembly of nitrogen-doped graphene film for stable graphene-polyaniline supercapacitor electrodes with high mass loading"為標(biāo)題發(fā)表在Science China Materials上。文章的第一作者為浙江大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)系納米高分子高超教授課題組的本科生褚星遠(yuǎn)，通訊作者為高超教授與2018屆畢業(yè)生黃鐵騎博士。該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委等相關(guān)經(jīng)費的大力資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1007/s40843-019-9436-1