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  親疏水復合結構在自然界中廣泛存在，如細胞膜，哺乳動物皮膚，植物表層等，這種異質材料的結合使細胞得以傳遞生物電信號，演化出紛繁復雜的生命系統。近年來，基于水凝膠-彈性體的親疏水結構取得明顯進展，在可拉伸電子、軟體機器人、摩擦發電機等領域有著廣泛的應用前景。3D打印技術的引入將使得這一領域在制備技術上得到進一步的提升。然而，現有的親疏水結構在打印過程中尚且不能滿足以下基本要求：以任意順序打印具有良好粘接性能的水凝膠/彈性體復合結構。

  針對此問題，哈佛大學鎖志剛教授課題組與西安交通大學航天航空學院軟機器實驗室提出一種軟結構3D打印的強韌粘接技術，實現了具有超強界面粘接的水凝膠/彈性體親疏水異質結構的打印。研究人員將聯接引發劑溶于彈性體材料中，分別調節彈性體預聚液和水凝膠預聚液的粘度，將兩者以任意順序3D打印在一起，然后引發聚合反應，形成具有強韌粘接的水凝膠/彈性體復合體。該方法不同于常用的表面改性，采用本體改性的策略，可為可拉伸器件、軟機器制備以及其它異質材料的復合3D打印提供一種通用的解決方法。

1. 復合打印原理

  如圖所示，研究人員分別制備了水凝膠和彈性體預聚體，并在彈性體內摻雜聯接引發劑，通過3D打印方式使兩者接觸在一起，紫外引發交聯后形成粘接良好的復合體。此處，研究人員以微球增強的雙網絡水凝膠、商用硅膠Ecoflex分別代表親疏水材料，以二苯甲酮作為聯接引發劑證明此方法的可行性。打印試樣的粘接能可達5000 J/m2 以上。

2. 打印展示

  研究人員分別打印了有粘接、無粘接復合柵格結構并對其進行壓縮。有粘接的試樣經受巨大壓縮仍不破壞（a）；而未采取粘接策略的試樣完全不能承載（b）。打印的復合蜂巢結構即使在經歷了70%壓縮應變后，仍能彈性回復（c）。在對復合打印的試樣拉伸和溶脹過程中，微球增強的水凝膠保持良好的力學性質（d，f）；而使用普通的PNaNAPS凝膠則發生拉伸斷裂和溶脹斷裂（e，g）。由此可見，形成穩定的親疏水結構既需要良好的粘接，也需要強韌的基體材料。

3. 粘接性能測試

  采用聯接引發劑策略實現的復合打印異質材料間粘接良好。水凝膠，彈性體，打印的復合體都具有良好的拉伸性能（a），水凝膠的斷裂能高達10000 J/m2 （b）在引發劑摻加量僅0.5wt%時，復合體的界面已經強于基體材料，斷裂發生在凝膠中而非界面（c-d），超過5000 J/m2。粘接性能隨引發劑含量的變化（e-f），摻加量僅0.2wt %，仍能實現超過1000 J/m2 的粘接能。

4. 3D打印的變形結構與離子導線

  研究人員進一步打印了具有響應功能的花朵、蝴蝶、章魚復合結構，實現具有溶脹響應的4D打印結構。另外，仿照皮膚結構打印出具有硅膠外層防失水的海豚試樣。

  打印的離子導線可承受拉伸、扭轉和錘擊，即使在劇烈的錘擊下仍能傳導音樂信號。

  該方法是解決3D打印軟結構粘接問題的通用方法，適用于多種水凝膠和彈性體，適用于光引發和熱引發策略，適用于其他的制備過程（如浸漬涂敷，dip coating），在軟器件的快速成型方面具有明顯的優勢。

  該研究工作發表于Advanced Functional Materials。西安交通大學研究生楊航、李成海、楊孟為共同第一作者。西安交通大學青年教師唐敬達，哈佛大學、美國工程院院士鎖志剛教授為論文共同通訊作者。佐治亞理工齊航教授為合作作者。

  論文信息及連接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201901721