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靜電紡納米纖維因其原料廣泛、柔韌性好、成分可控等諸多優(yōu)勢(shì)，成為構(gòu)筑高性能碳?xì)饽z的理想材料之一。然而，傳統(tǒng)的靜電紡絲技術(shù)大多基于單方向的沉積收集方法，其所制得的電紡納米纖維材料往往只能堆積形成致密的二維平面結(jié)構(gòu)而非三維體相結(jié)構(gòu)。研究表明，通過對(duì)收集裝置進(jìn)行改進(jìn)可在一定程度上改善電紡納米纖維的三維成型性，但其效果仍不理想。因此，如何通過電紡納米纖維之間的相互鍵合或交聯(lián)作用高效地實(shí)現(xiàn)其三維重構(gòu)，是獲得具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)完整性和性能穩(wěn)定性的電紡納米纖維氣凝膠材料的關(guān)鍵。

氧化石墨烯（GO）表面大量的含氧基團(tuán)（如羥基和羧基等），有助于與其他種類的官能化表面之間形成交聯(lián)作用。基于此，復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系劉天西教授課題組提出了一種簡(jiǎn)便可行的表面誘導(dǎo)協(xié)同組裝方法（圖1a），將預(yù)氧化的電紡聚丙烯腈（oPAN）納米纖維進(jìn)行高速碎化，并以GO為交聯(lián)劑實(shí)現(xiàn)了oPAN的三維重構(gòu)（原理見圖1b），通過進(jìn)一步碳化制備了石墨烯-電紡納米纖維碳?xì)饽z（graphene-carbon nanofiber aerogel（GCA），圖1c）。該研究工作近期發(fā)表于Scientific Reports（doi:10.1038/srep31541）。

圖1. (a) GCA的制備示意圖；(b) 電紡聚丙烯腈納米纖維的預(yù)氧化機(jī)理及其與GO之間的相互作用機(jī)制；(c) GCA的低倍掃描電鏡照片。

該研究工作所制備的輕質(zhì)GCA氣凝膠材料具有良好的回彈性能（圖2a-2c），這是由于完全展開的石墨烯片層有效地起到了交聯(lián)單元的作用，將作為氣凝膠骨架的碳納米短纖互相連接形成了多個(gè)穩(wěn)固的結(jié)構(gòu)單元（圖2d），極大地增強(qiáng)了該宏觀塊體的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。對(duì)單根碳納米纖維的形貌觀察表明，碳納米纖維被多層的石墨烯緊密包裹（圖2e），并可形成不同形式的交聯(lián)結(jié)構(gòu)，包括支撐（pillaring，圖2f）、橋連（bridging，圖2g）和對(duì)接（jointing，圖2h）等結(jié)構(gòu)。研究者認(rèn)為這種特殊的包裹結(jié)構(gòu)來源于電紡納米纖維與GO之間的氫鍵作用，同時(shí)也對(duì)GCA氣凝膠的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和回彈性起著至關(guān)重要的作用。

圖2. GCA氣凝膠的物理性能及微觀結(jié)構(gòu)表征：(a) 碳化前后的對(duì)比照片；(b) 低密度質(zhì)輕特性；(c) 回彈性能；(d) 掃描電鏡照片；(e) GCA結(jié)構(gòu)中碳納米短纖的透射電鏡照片；(f-k) GCA微觀結(jié)構(gòu)中的三種交聯(lián)結(jié)構(gòu)及其示意圖。

GCA氣凝膠的三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和高孔隙率能夠提供快速的離子擴(kuò)散和電子傳輸通道，其比電容值在1 A g^-1時(shí)高達(dá)180 F g^-1，在20 A g^-1的大電流密度下仍能維持在80 F g^-1（圖3a-3c）。循環(huán)測(cè)試結(jié)果表明，GCA氣凝膠在2000圈的CV循環(huán)后依然具有94.8%的容量保持率（圖3d），因此有望成為一種理想的高性能儲(chǔ)能材料。

圖3. GCA電極的電化學(xué)性能：(a) 循環(huán)伏安性能；(b) 恒電流充放電性能；(c) 倍率性能；(d) 循環(huán)性能。

GCA氣凝膠的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和回彈性還可起到很好的模板作用，研究者采用簡(jiǎn)單的溶劑熱法成功實(shí)現(xiàn)了具有少片層結(jié)構(gòu)的硒化鉬（MoSe₂）納米片在石墨烯片層和碳納米纖維表面的均勻垂直生長(zhǎng)（圖4a, 4b），從而使其暴露出更多的電化學(xué)催化活性位點(diǎn)；所獲得的GCA-MoSe₂復(fù)合氣凝膠材料在0.5 M H₂SO₄和1.0 M KOH電解液中均顯示了高效的電化學(xué)催化析氫性能，其析氫起始電位分別低至-0.09 V和-0.12 V（圖4c, 4d），并顯示出良好的析氫穩(wěn)定性(圖4e, 4f)。

圖4. GCA-MoSe₂復(fù)合材料的形貌表征：(a) 掃描電鏡照片，(b) 透射電鏡照片；GCA-MoSe₂電極在不同pH溶液中的線性掃描伏安曲線（c, d）及循環(huán)穩(wěn)定性能 (e, f)：(c, e) 0.5 M H₂SO₄， (d, f) 1.0 M KOH。

該研究工作利用電紡納米纖維與氧化石墨烯之間的氫鍵相互作用，以石墨烯作為交聯(lián)劑，通過表面誘導(dǎo)協(xié)同組裝的方法成功實(shí)現(xiàn)了電紡納米纖維的三維重構(gòu)，獲得了具有超輕、多孔以及良好回彈性的新型電紡碳納米纖維氣凝膠材料，不僅解決了傳統(tǒng)電紡納米纖維難以三維成型的問題，而且實(shí)現(xiàn)了石墨烯與電紡納米纖維之間的高效復(fù)合與協(xié)同組裝，為靜電紡納米纖維的高性能化及多功能化提供了新思路。

  文章鏈接：http://www.nature.com/articles/srep31541