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  木質(zhì)素作為地球上儲量最豐富的天然芳香族化合物，具有豐富的酚羥基結(jié)構(gòu)，是替代石化基酚類原料的重要候選材料。羥甲基糠醛（HMF）來源于生物質(zhì)平臺分子，能夠替代傳統(tǒng)甲醛參與樹脂構(gòu)建，為開發(fā)生物基膠黏劑提供了新的可能。然而，木質(zhì)素呋喃類樹脂體系普遍存在木質(zhì)素反應(yīng)活性低、材料脆性大以及耐久性不足等問題，限制了其在高性能膠黏劑領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖1 LHWPU膠黏劑的合成

  近日，華南理工大學(xué)劉偉峰和廣東工業(yè)大學(xué)邱學(xué)青團隊通過協(xié)同利用羥甲基糠醛與高酚羥基木質(zhì)素，構(gòu)建了一種新型生物基水性膠黏劑體系（LHWPU）。該膠黏劑表現(xiàn)出優(yōu)異的膠黏性能，在櫸木板、鐵板、銅板、鋁板及陶瓷等多種基材上的搭接剪切強度分別高達17.9 MPa、13.4 MPa、12.0 MPa、7.6 MPa 和 7.0 MPa，顯著優(yōu)于多數(shù)已報道的生物基膠黏劑體系，展現(xiàn)出優(yōu)異的通用粘接能力。其優(yōu)異的粘接性能可歸因于以下機制：1. 較低的體系黏度保證了良好的初始潤濕性能，使膠黏劑能夠在基材表面充分鋪展并促進界面吸附與分子擴散；2. 膠黏劑在木材等多孔基材中的滲透效應(yīng)形成穩(wěn)定的機械互鎖結(jié)構(gòu)，從而增強界面結(jié)合強度；3. 熱壓固化過程中形成的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)顯著提高了膠層本體強度與界面穩(wěn)定性；4. 膠黏劑中的羥基、酯基等極性官能團能夠通過氫鍵、配位鍵等作用與木材、金屬、陶瓷等基材表面形成強界面相互作用；5. 木質(zhì)素誘導(dǎo)形成的納米微相分離結(jié)構(gòu)與氫鍵網(wǎng)絡(luò)協(xié)同作用，提高了能量耗散能力和剪切韌性。多重作用機制的協(xié)同效應(yīng)使LHWPU在不同基材上均表現(xiàn)出優(yōu)異而穩(wěn)定的膠黏性能。

圖2 (a)LH-20和LH-50膠切面滲透情況光學(xué)顯微鏡圖像、膠黏劑滲透在木材內(nèi)部的(c)定位圖片、(d-e)FTIR顯微鏡圖像（記錄氨基甲酸酯鍵的特征吸收峰在FTIR圖像1742 cm^?1處）、(f)LHWPU膠黏劑在粘結(jié)過程中的作用機制

  得益于高酚羥基低分子量木質(zhì)素、羥甲基糠醛與柔性異氰酸酯封端低聚物的協(xié)同應(yīng)用，LHWPU體系構(gòu)建了穩(wěn)定而致密的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，從而賦予材料優(yōu)異的環(huán)境適應(yīng)性和粘接穩(wěn)定性。該膠黏劑在多種極端條件下仍能保持良好的粘接性能，包括低溫-30 °C、高溫140 °C、耐水（63 °C，4 h）、耐化學(xué)溶劑以及72 h紫外線輻照等環(huán)境條件。此外，多重相互作用構(gòu)建的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)不僅提高了膠層穩(wěn)定性和界面結(jié)合能力，還賦予材料良好的可重復(fù)使用與可回收利用特性，通過乙醇處理實現(xiàn)界面解離后再次粘接仍能保持較高的粘接強度。

圖3 DAOH-HMF、Blank、LH-20、和LH-50的(a)耐低溫、(b)耐高溫(c)耐水煮、(d)耐溶劑(金屬板)、(e)耐紫外老化性能，基材均為木板

  木質(zhì)素和羥甲基糠醛作為來源廣泛的生物質(zhì)原料，可替代傳統(tǒng)石化基酚類和醛類原料，從而有效降低膠黏劑體系對石化資源的依賴。本研究提出的高酚羥基木質(zhì)素與羥甲基糠醛及柔性異氰酸酯封端低聚物協(xié)同構(gòu)筑策略不僅實現(xiàn)了高性能生物基膠黏劑的構(gòu)建，也改善了木質(zhì)素呋喃類樹脂脆性大的問題，為木質(zhì)素在可持續(xù)高分子材料中的高值利用開辟了一條新的研究途徑。相關(guān)成果以“Sustainable lignin-hydroxymethyl furfural-based waterborne polyurethane adhesive with high bonding strength and weather resistance”為題，發(fā)表在Green Chemistry上。論文第一作者為華南理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2023級碩士生麥穎桉，華南理工大學(xué)劉偉峰和博士后邱志鵬為論文共同通訊作者。成果得到國家自然科學(xué)基金項目（22222805，22478133，22038004，U23A6005）、廣州市重點科技研發(fā)計劃項目（2024B03J1380）、泰山工業(yè)專家計劃（no. tscx202408149）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D5GC06825H

  近年來，作者團隊專注于木質(zhì)素在高分子材料中的高值利用研究，不追熱點，堅持把冷板凳坐穿，在木質(zhì)素改性橡膠、塑料、聚氨酯、膠黏劑等通用高分子體系，利用木質(zhì)素本身的天然結(jié)構(gòu)和功能優(yōu)勢，實現(xiàn)了對不同高分子體系的增強增韌高性能化及功能化，為木質(zhì)素這一大宗工業(yè)生物質(zhì)資源在高分子材料領(lǐng)域的高值利用探索新理論和新方法，歡迎交流合作，推動應(yīng)用轉(zhuǎn)化。