在生物體系中，皮膚中的機械感受器依賴離子跨膜傳輸，實現觸覺信號向電生理信號的轉導，將外界機械感知傳遞至中樞神經系統。基于這種生物原理，離子壓電水凝膠因體現壓力驅動的離子遷移，被認為是構建新一代生物界面的有前景的軟材料。然而，現有離電水凝膠普遍面臨機械強度不足、離子響應難以持續的困境，而高強度網絡因弱壓力梯度而難以實現高效的壓力誘導的離子遷移，這一力學性能-離電性能的矛盾長期制約著離子壓電體系的發展。離子壓電水凝膠中，離子遷移隨機發生在三維空間網絡，因此這些未受約束的離子遷移須克服空間能壘。而令人意外的是，中國科學院蘭州化學物理研究所劉維民研究員團隊優化離電凝膠力學性能與離電性能的兼容，通過“分子?結構正交設計”策略，構建出兼具卓越力學性能和連續離電響應的離子壓電共晶凝膠（PIEgels），證實離子壓電效應并不僅限于完全無序的聚合物網絡，同樣可在有序層級結構中發生，這為設計兼具優異力學強度與離子壓電活性的軟凝膠材料提供了新的設計策略。
2025年12月10日，相關工作“Continuous piezolonicity-driven electromechanical coupling in mechanically robust conductive eutectogels”發表在Nature Communications。蘭州化物所許成功博士為該論文第一作者。中國科學院院士、蘭州化學物理研究所劉維民研究員，王道愛研究員，馮雁歌副研究員及湖北大學郭志光教授為共同通訊作者。
要點一：PIEgels的協同設計理念和力電性能展示
本研究通過分子設計與結構工程的協同調控，構建了一類兼具優異力學性能與連續離電輸出的PIEgels。結構尺度上，通過溶劑置換進行機械訓練構建層級互穿的雙網絡結構；分子尺度上，導電聚合物PEDOT:PSS與氯、鈉離子實現離子–電子耦合效應，兩者協同在提升力學性能時不犧牲離電效應。不同于傳統各向同性的離電軟材料，層級取向結構有效取向化離子的遷移路徑，使壓力驅動下的離子流不沿纖維層間定向傳輸，從結構層面為離子的遷移降低了空間勢壘。另一方面，電子和離子組分之間通過電荷補償機制，利用離子交換反應實現離子-電子耦合。PIEgels的結構優勢和分子機制協同耦合實現了力學、電學和離電性能之間的無縫兼容：其楊氏模量為21.72 ± 1.50 MPa，斷裂強度為23.53 ± 0.78 MPa，斷裂韌性為42.39 ± 1.60 MJ m–3；其電導率為0.164 ± 0.0276 S cm–1；離子壓電凝膠在3.0 MPa壓力刺激下可產生高達40 mV的峰值離電響應電壓，且響應時間可持續約200秒，實現了持續的壓力誘導的離電響應（圖1）。
Figure 1. Design principle and achievement exhibition of mechanically robust PIEgels.
要點二：PIEgels的力學性能和強韌機制
PIEgels經歷NaCl鹽析、DES溶劑置換、機械訓練及化學網絡構建等逐級強化過程，實現多尺度能量耗散機制。具體而言，鹽析與溶劑置換顯著促進了納米晶域的成核與細化，而機械訓練則構建了長程有序的納米晶域，從而形成層級結構。層級互穿網絡、有序納米纖維、納米晶域拓撲及分子間相互作用協同形成了從分子尺度到介觀尺度的多尺度能量耗散機制，大幅提升了PIEgels的力學性能：模量、強度、與韌性的同步優化。歸因于其優異的力學性，PIEgels在較高壓力刺激下維持取向化的離子遷移提供了必要前提，也解決了離子壓電凝膠中“軟即響應、強則失效”的矛盾（圖2）。
Figure 2. Mechanical performances and structural evolution of PIEgels.
要點三：PIEgels的離子-電子耦合效應和導電機制
通過電化學等效電路擬合證實PIEgels是以離子電導為主，其離子傳輸高于電子傳輸，這歸因于PEDOT:PSS與Na?和Cl?之間的離子電子耦合效應。在PIEgels中，PEDOT:PSS并非僅作為電子導體，而是通過與Na?和Cl?之間的動態電荷補償作用，參與離子遷移動力學的調控。為了研究這種電荷補償效應，通過DFT研究了PEDOT:PSS與Na?和Cl?之間的離子交換反應的吉布斯自由能（317.7 kJ/mol），是熱力學上有利的。具體而言，PEDOT通過空穴-極化子相互作用促進Cl?傳輸，而PSS鏈上的?SO??基則通過靜電作用與Na?結合，二者協同實現的離子交換顯著提升了PIEgels的電學性能，達到數量級水平的提升。這種離子–電子之間的協同電荷補償效應同時也放大了陽、陰離子在壓力作用下的遷移速率差，是PIEgels產生壓電離子電壓輸出的關鍵分子基礎（圖3）。
Figure 3. Ion-electron coupling and conductive mechanism of PIEgels.
要點四：PIEgels的離電響應和離子壓電系數
本研究采用典型的壓痕實驗對PIEgels進行離子壓電性能測試。與0PP–DNE（0 wt% PEDOT:PSS）相比，20PP–DNE（20 wt% PEDOT:PSS）能顯著提升加壓時的離子擴散動力學，同時在卸壓后伴隨明顯的離子失活動力學；而10PP–DNE（10 wt% PEDOT:PSS）則阻礙離子遷移。重要的是，PIEgels的離電性能隨PEDOT:PSS濃度的變化趨勢與電化學性質一致，這一相關性進一步證實PIEgels可通過PEDOT:PSS濃度依賴的離子交換反應調控離子傳輸動力學。為明確PIEgels的離子壓電系數隨壓力的響應，進一步測量了不同壓力下的離電響應電壓輸出性能，并得出離子壓電系數（α）為壓力（P）與響應電壓（V）曲線：在0 ~ 1 MPa壓力刺激下，離電響應電壓為0，表明無法激發離子差分遷移；在1 ~ 5 MPa的壓力刺激下呈現線性響應，離子壓電系數為10.9 nV Pa–1；隨著壓力逐漸增加，其離子壓電系數為1.44 nV Pa–1（圖4）。
Figure 4. Piezovoltage responses and piezoionic coefficients of PIEgels.
要點五：層級結構取向化和電荷補償動力學協同的離電機制
本研究通過系統的實驗表征、電化學分析與理論計算清晰地闡明PIEgels中壓電離子效應的分子起源，即層級網絡取向效應與電荷補償機制。一方面，層級結構通過降低離子傳輸的空間能壘促進了更高效的離子遷移；另一方面，電荷補償機制借助壓力動態調控離子擴散動力學。該機制通過離子交換反應實現：盡管該反應在熱力學上可自發進行，但仍需足夠的離子與電子濃度以確保良好的反應動力學。Cl?作為PEDOT骨架空穴的主要電荷補償物種，能夠延伸電子傳輸鏈，并在外加壓力下進一步加速Na?離子傳輸。同時，納米限域環境中的Cl?離子遷移受限，顯著增強了Na?與Cl?離子之間的擴散系數差異，從而貢獻于高壓電電壓輸出。而在撤除壓力時，PSS鏈上?SO??基團的Na?結合位點被激活，延緩Na?離子反向遷移，進而促進離子失活動力學，保障持續的壓力驅動型壓電電壓輸出（圖5）。
Figure 5. Piezoionic mechanism governed by hierarchical network orientation and charge compensation dynamics.
要點六：分子動力學探究離電效應的離子擴散動力學
分子動力學模擬進一步印證了PIEgels的壓電離子特性及其內在的協同作用機制，揭示了擴散動力學中顯著的非對稱性，從而解耦了連續壓力驅動的離子遷移過程。這一行為——即力電耦合僅在足夠壓力刺激下被激活——源于層級結構中有序離子遷移與離子-電子間高效電荷補償的協同效應。前者從結構層面調控離子遷移路徑，后者從分子層面調節離子擴散與失活動力學，兩者協同耦合展現出“快速激活—緩慢失活”的非對稱離子遷移動力學機制，最終實現了機械強度、壓電離子靈敏度與連續輸出能力的兼容。最后，本研究利用PIEgels構建了一個可在機械刺激下產生壓電壓的原型器件，展現出其作為模塊化組件在自供能設備與運動監測中的應用潛力（圖6）。
Figure 6. Piezoionic diffusion kinetics via MD simulation and application demonstration.
本研究通過分子與結構工程的協同設計，實現了力學性能與離子壓電特性的無縫兼容，開發出具有層級納米纖維結構的強韌PIEgels，可對大范圍壓力產生靈敏而持續的響應，為離電軟材料提供了一種可推廣的設計范式：通過設計層級結構取向化離子遷移路徑，通過電荷補償機制調控離子擴散動力學，從而在高機械刺激條件下實現穩定、連續的機械—電信號轉導。
論文信息Xu, C., Wang, W., Feng, Y. et al. Continuous piezoionicity-driven electromechanical coupling in mechanically robust conductive eutectogels. Nat. Commun. 17, 501 (2026).
文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-67193-7
下載：該篇論文。
- 中科院深圳先進院在軟性生物材料的測量和分析方面取得重要進展 2018-12-28
