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  纖維素基生物塑料長期以來一直被視為不可回收塑料的一種理想的替代品。由于缺乏強交聯(lián)點以及單一的能量耗散機制，導(dǎo)致再生纖維素制品一直存在脆而弱的問題，從而限制了其廣泛的應(yīng)用。化學(xué)交聯(lián)是再生纖維素制品增強增韌的有效手段，但存在損害纖維素可持續(xù)性、環(huán)境友好性的風(fēng)險。纖維素多羥基特性具備高力學(xué)性能的潛力，然而，目前對再生和干燥過程中分子網(wǎng)絡(luò)和晶疇的調(diào)控存在認(rèn)知上的缺失。如何平衡再生纖維素膜的力學(xué)性能和可持續(xù)性成為了重大挑戰(zhàn)之一。

  近期，四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院李忠明教授/黃華東副教授團隊受天然竹子的啟發(fā)，提出了一種純天然的超分子工程策略來構(gòu)建強而韌的纖維素薄膜。首先構(gòu)筑了一種疏松且可動態(tài)重排的無定形分子網(wǎng)絡(luò)，使分子鏈能夠自由調(diào)整位置。隨后在拉伸場作用下致密化，誘導(dǎo)分子鏈重排，自組裝形成高度取向、緊密堆疊的納米纖維結(jié)構(gòu)。取向的纖維能夠最大化地傳遞應(yīng)力，從而提升薄膜強度。而對于韌性來說，由于纖維素密集的氫鍵位點特性，導(dǎo)致納米纖維在拉伸滑移過程中反復(fù)出現(xiàn)氫鍵破壞再重建的現(xiàn)象，類似于天然的“卡扣式自鎖”機制，大量耗散能量，延緩了機械失效，從而提升韌性。最終，所制備的纖維素膜可達到176 MPa的高強度和6.82 MJ·m^-3的高韌性。更重要的是，這種薄膜完全由纖維素組成，無需額外添加高分子量聚合物或化學(xué)添加劑，為可持續(xù)、生物基塑料提供了一條真正綠色、安全的制備路線。

  該工作以“Kinetic Molecular Modulation of Highly-Aligned Self-Locking Nanofibers for Strong, Tough, and Transparent Bioplastic Films”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上（Adv. Funct. Mater. 2025, e20770）。文章第一作者是四川大學(xué)博士研究生陳施朋。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。

圖1 強而韌的透明纖維素膜的制備

圖2 拉伸場誘導(dǎo)纖維素水凝膠分子網(wǎng)絡(luò)的鏈重排

圖3 拉伸場調(diào)控纖維素鏈的自組裝動力學(xué)

圖4 高度取向的自鎖納米纖維結(jié)構(gòu)的形成以及增強增韌機制

  該工作是團隊近期關(guān)于生物塑料高性能化的最新進展之一。纖維素的溶液加工和再生一直是纖維素資源轉(zhuǎn)化為高性能、高附加值材料的重點內(nèi)容，但現(xiàn)有的溶劑溶解效率低、再生機制不明確為纖維素高性能材料的加工帶來極大困擾。為此團隊在過去兩年中，開發(fā)了一種高效溶解天然纖維素的質(zhì)子型離子液體體系，在溫和條件下就能實現(xiàn)纖維素的高溶解度，提升溶解效率（Green Chem. 2023, 25, 9322-9334; SusMat 2024, 4, e238）。以該溶劑體系為基礎(chǔ)，團隊從分子到微觀尺度，詳細(xì)研究了纖維素的再生動力學(xué)，實現(xiàn)對纖維素分子網(wǎng)絡(luò)簡單高效的調(diào)控（Small 2025, 21, 2503486）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202520770