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• 研究背景和核心觀點(diǎn)

  聚（3,4-乙烯二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸鹽）（PEDOT：PSS）因其生物相容性、固有的電子導(dǎo)電性和良好的加工性能，在生物電子學(xué)、電磁屏蔽和能源等相關(guān)系統(tǒng)中受到了廣泛關(guān)注。這種材料的生物相容性源于它在體內(nèi)和體外多種細(xì)胞模型（包括血管、結(jié)構(gòu)、免疫和神經(jīng)系統(tǒng)）中的最小細(xì)胞毒性。然而，要將其應(yīng)用于生物電子學(xué)，作為制備導(dǎo)電水凝膠的導(dǎo)電填料，還需要進(jìn)一步提高導(dǎo)電性和生物相容性。本文立足于PEDOT: PSS的結(jié)構(gòu)調(diào)控及結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系，開展了系統(tǒng)深入的研究。通過引入一種環(huán)保型極性添加劑-維生素C (VC)，對PEDOT: PSS進(jìn)行了二次摻雜，同時增強(qiáng) PEDOT: PSS的導(dǎo)電性和生物相容性。組裝的超級電容器具有良好的抗凝特性，可解決血栓形成、凝血風(fēng)險和體內(nèi)炎癥反應(yīng)等問題。這種生態(tài)友好型二次摻雜策略可用于開發(fā)高導(dǎo)電性和生物相容性的可植入生物電子器件。該工作以“Vitamin C Secondary-Doped Poly (3, 4-ethylenedioxythiophene): Poly (Styrene Sulfonate) for Enhancing Conductivity and Biocompatibility for Implantation”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。第一作者為蘭州理工大學(xué)博士生王雨萌，通訊作者為冉奮教授。

• 核心內(nèi)容

  1. PEDOT: PSS-VC的合成及其二次摻雜機(jī)理

圖1. PEDOT: PSS-VC的合成和摻雜機(jī)理圖。

  作者采用經(jīng)典的氧化聚合方法合成PEDOT: PSS 和 PEDOT: PSS-VC，EDOT 的單體被氧化成陽離子自由基（EDOT+），去除兩個質(zhì)子并發(fā)生二聚化使其穩(wěn)定。EDOT 二聚體的進(jìn)一步被氧化促進(jìn)鏈增長，在聚合過程中，帶有帶負(fù)電荷的磺酸基團(tuán)的PSS補(bǔ)償正電荷或空穴，從而形成 PEDOT: PSS。二次摻雜過程中，VC中的多個羥基具有極性，與PSS通過氫鍵結(jié)合，去除多余未參與反應(yīng)的非導(dǎo)電 PSS，最終形成VC二次摻雜 PEDOT: PSS-VC。進(jìn)一步說明VC 二次摻雜 PEDOT: PSS的機(jī)理：PEDOT和PSS之間的庫侖吸引力以及 PSS 長鏈的靜電排斥力導(dǎo)致形成卷曲或核殼結(jié)構(gòu)。大量的富PSS的非導(dǎo)電域包圍著富PEDOT的導(dǎo)電域，阻礙了連續(xù)導(dǎo)電通路的形成，導(dǎo)致材料的導(dǎo)電性差。VC 中的多個羥基賦予分子極性，能夠與PSS形成氫鍵，從而去除多余的不參與聚合的非導(dǎo)電PSS，屏蔽PEDOT和PSS的相互作用，促進(jìn)了相分離，提高了富PEDOT導(dǎo)電域的連續(xù)性，從而增強(qiáng)了導(dǎo)電性。此外，VC對PEDOT: PSS內(nèi)部庫侖作用力的屏蔽作用，可以增加PEDOT的結(jié)晶度，進(jìn)一步提高導(dǎo)電性。

  2. VC二次摻雜后PEDOT: PSS的結(jié)構(gòu)變化

圖2. VC二次摻雜PEDOT: PSS對其結(jié)構(gòu)的影響。

  作者對VC二次摻雜前后的PEDOT: PSS進(jìn)行了結(jié)構(gòu)的分析和表征。FTIR光譜結(jié)果顯示VC摻雜后，除去了體系中部分不導(dǎo)電的PSS，有利于提高導(dǎo)電性。并且通過XRD譜圖說明PEDOT的結(jié)晶度的提高，通過Raman光譜分析VC摻雜后PEDOT的構(gòu)象變化，由于PSS的部分去除，PEDOT的構(gòu)象從螺旋線圈結(jié)構(gòu)（1433 cm^-1）更多的轉(zhuǎn)變?yōu)榫�性結(jié)構(gòu)（1426 cm^-1），導(dǎo)致電荷在PEDOT鏈上更加離域。通過XPS圖譜和zeta電位圖，進(jìn)一步說明了體系中PSS的含量降低，VC二次摻雜后PSS的成功去除。通過SEM照片說明了VC二次摻雜后，PEDOT: PSS的團(tuán)聚現(xiàn)象得到了明顯的改善，整體形貌由從致密態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)槭杷蓱B(tài)，引入含有豐富的親水性羥基官能團(tuán)的VC有效提高了體系分散性。

  3. PEDOT: PSS-VC的電化學(xué)性能

圖3. VC二次摻雜PEDOT: PSS對其電化學(xué)性能的影響。

  詳細(xì)研究了PEDOT: PSS和PEDOT:PSS-VC的電化學(xué)性能，首先測試了兩種電極材料的電導(dǎo)率。由于VC的引入，PEDOT: PSS-VC的電導(dǎo)率（50 S cm^-1）明顯高于PEDOT: PSS（14.3 S cm^-1）。這主要?dú)w功多羥基的VC，通過與PSS形成氫鍵，去除了未參加反應(yīng)的多余不導(dǎo)電的PSS；屏蔽PEDOT和PSS的相互作用，促進(jìn)相分離，增大連續(xù)的富PEDOT導(dǎo)電域，提高導(dǎo)電性。其次，VC的還原能力增加或提高了PEDOT體系中的電荷載流子數(shù)量和遷移率。進(jìn)一步對PEDOT: PSS-VC電極材料進(jìn)行了一系列電化學(xué)性能測試。測試結(jié)果表明VC摻雜PEDOT: PSS可以顯著提升其電化學(xué)性能。在0.5 A·g^-1的電流密度下，PEDOT: PSS-VC的比容量為379.6 F·g^-1。當(dāng)能量密度分別為33.7和13.3 Wh·kg^-1時，該電極材料的功率密度分別為200.0和400.0 W·kg^-1。說明對PEDOT: PSS進(jìn)行生物活性分子VC摻雜可以有效的提高其電導(dǎo)率及電化學(xué)活性。

圖4. PEDOT: PSS-VC基可植入超級電容器的電化學(xué)性能。

  作者組裝了可植入式超級電容器，并在無封裝的開放模擬體液（PBS）環(huán)境中測試了PEDOT: PSS-VC基超級電容器的電化學(xué)性能。當(dāng)電流密度為0.5和1.0 mA·cm^-2時，面積比電容分別為17.1和26.4 mF·cm^-2，電容保持為64.8%。超級電容器在4, 000次循環(huán)后的容量保持率高達(dá)92.5%，且不同循環(huán)下的充放電曲線形狀高度一致，進(jìn)一步證實(shí)了PEDOT: PSS-VC基超級電容器具有出色的電化學(xué)性能。

  4. PEDOT: PSS-VC的生物相容性

圖5. PEDOT.PSS-VC基可植入超級電容器的生物相容性。

  為評價可植入超級電容器的生物相容性，作者進(jìn)行了體外和體內(nèi)的表征。所制備的超級電容器的溶血速率為0.45%（小于5%），植入人體不會引起溶血。將PEDOT: PSS-VC基超級電容器植入小鼠體內(nèi)，評估其長期穩(wěn)定性、生物相容性和體內(nèi)血液相容性，特別是抗凝性能。在植入該器件第15天后取出設(shè)備時，超級電容器表面與小鼠組織之間沒有明顯的粘附，設(shè)備的形狀和外觀與植入前保持高度一致，這表明該超級電容器具有優(yōu)異的生物相容性和突出的長期穩(wěn)定性。分別對空白對照組和植入超級電容器后第15天的小鼠進(jìn)行血液學(xué)和組織分析，這些病理分析再次證實(shí)了PEDOT: PSS-VC基超級電容器，在植入后具有長期穩(wěn)定的生物相容性和血液相容性，為植入式儲能器件的廣泛應(yīng)用提供了無限可能。

  文獻(xiàn)詳情

  Vitamin C Secondary-Doped Poly (3, 4-ethylenedioxythiophene): Poly (Styrene Sulfonate) for Enhancing Conductivity and Biocompatibility for Implantation

  Yumeng Wang, Xiangya Wang, Meimei Yu, Zhijiang Sun, Rui Liu, Suting Zhou, Yuxia Zhang, Fen Ran* 

  Citation: Adv. Funct Mater. 2025, 2503153.

  https://doi.org/10.1002/adfm.202503153

作者簡介

  第一作者介紹：

  王雨萌，在讀博士生。2017年武漢工程大學(xué)無機(jī)非金屬材料與工程專業(yè)本科；2023年在蘭州理工大學(xué)材料與化工專業(yè)碩士學(xué)位；2023年至今，在蘭州理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院（有色金屬先進(jìn)加工與再利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室）攻讀材料學(xué)博士學(xué)位。主要研究方向?yàn)?/span>功能性可植入儲能材料與器件。在Advanced Functional Materials、Langmuir等期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文。

  通訊作者介紹：

  冉奮，教授/博士生導(dǎo)師，2022~2024年度科睿唯安全球“高被引學(xué)者”�，F(xiàn)在蘭州理工大學(xué)儲能研究院從事教學(xué)與科研工作。課題組網(wǎng)站：https://www.x-mol.com/groups/ran。