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  柔性電子在可穿戴醫(yī)療、人機(jī)交互等領(lǐng)域需求迫切，其核心電容傳感器需依賴(lài)高性能介電材料。然而，傳統(tǒng)石油基彈性體（如硅橡膠）難以降解回收，大量重金屬和其他有害物質(zhì)進(jìn)入生態(tài)系統(tǒng)，造成嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題和人類(lèi)健康問(wèn)題�，F(xiàn)有自修復(fù)材料雖能緩解力學(xué)損耗，但其對(duì)溫濕度等環(huán)境變量的敏感性嚴(yán)重制約性能，導(dǎo)致集成傳感器存在力學(xué)魯棒性不足、環(huán)境穩(wěn)定性差等缺陷，難以滿足復(fù)雜工況下的長(zhǎng)效需求。相比之下，共價(jià)適應(yīng)網(wǎng)絡(luò)（CANs）通過(guò)動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵賦予熱固性聚合物可重構(gòu)特性，兼具自修復(fù)性、可控降解性、全周期可回收性及增強(qiáng)的力學(xué)耐久性等優(yōu)勢(shì)。然而當(dāng)前多數(shù)CANs依賴(lài)高溫（>100°C）觸發(fā)鍵交換實(shí)現(xiàn)再加工，長(zhǎng)期熱暴露引發(fā)的不可控?cái)噫湑?huì)導(dǎo)致機(jī)械性能不可逆衰減。如何開(kāi)發(fā)兼具機(jī)械魯棒性、閉環(huán)可回收性及高介電性能的材料，成為可持續(xù)柔性電子的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

  針對(duì)這一難題，南京理工大學(xué)傅佳駿教授/徐建華副教授團(tuán)隊(duì)在溫和條件下的化學(xué)解聚技術(shù)的基礎(chǔ)上，創(chuàng)新提出“雙網(wǎng)絡(luò)交聯(lián)增韌策略”，通過(guò)三嗪環(huán)的共價(jià)鍵（S?Ar反應(yīng)）與犧牲性氫鍵協(xié)同作用，研制出一種可解聚合的熱固性彈性體。該材料不僅實(shí)現(xiàn)閉環(huán)化學(xué)回收（原料回收率>90%），還表現(xiàn)出超高韌性（6.64 MJ·m?3）、快速?gòu)椥曰謴?fù)（400%應(yīng)變下1分鐘復(fù)原）及高介電常數(shù)（5.94 @100 kHz），打破傳統(tǒng)材料性能壁壘。

  2025年4月21日，相關(guān)工作以“Depolymerizable Thermosetting Dielectric Elastomers Toughened by Sacrificial Hydrogen Bonds for Sustainable Capacitive Strain-Sensor”為題發(fā)表在國(guó)際期刊《Advanced Functional Materials》上。

01：可解聚彈性體的制備與雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

圖1 材料的設(shè)計(jì)思路和功能實(shí)現(xiàn)

  基于液態(tài)金屬（EGaIn）電極與PIT2介電層的集成，所制備的傳感器展現(xiàn)出人體關(guān)節(jié)運(yùn)動(dòng)精準(zhǔn)監(jiān)測(cè)能力和再生性（圖1）。該介電材料通過(guò)三嗪環(huán)與二醇的芳香親核取代反應(yīng)（S?Ar）構(gòu)建交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，在溫和催化條件下實(shí)現(xiàn)閉環(huán)化學(xué)再生（圖1c、d）。超分子氫鍵與共價(jià)鍵的協(xié)同效應(yīng)賦予材料韌性和彈性雙重優(yōu)勢(shì)（圖1f），三嗪環(huán)特有的偶極極化效應(yīng)更使其在100 kHz下具備高介電常數(shù)。

02：力學(xué)韌性突破與環(huán)境穩(wěn)定性驗(yàn)證

圖2 熱固性彈性體的強(qiáng)韌性、回彈性和機(jī)制研究

  可解聚彈性體拉伸強(qiáng)度達(dá)2.86 MPa，延展性440%，韌性較純共價(jià)網(wǎng)絡(luò)提升47倍（圖2）。獨(dú)特的氫鍵犧牲機(jī)制在循環(huán)載荷下有效分散應(yīng)力，50次100%應(yīng)變拉伸后仍保持穩(wěn)定（圖2h）。材料通過(guò)局部鏈松弛和滑動(dòng)引起應(yīng)力重新分布，有效地耗散機(jī)械能，同時(shí)保持結(jié)構(gòu)完整性。與同類(lèi)型已報(bào)道材料對(duì)比，在彈性和韌性的綜合角度考量，PIT2介電材料具備獨(dú)特優(yōu)勢(shì)（圖2i）。

03：閉環(huán)回收與自修復(fù)機(jī)制

圖3解聚合閉環(huán)回收和自修復(fù)性能研究

  在溫和堿性乙醇中，彈性體可完全解聚回收三嗪?jiǎn)误w（效率92%）及預(yù)聚物（效率90%），通過(guò)再聚合的功能驗(yàn)證表明，回收的單體保持了充分的反應(yīng)能力，原始和重建的PIT2網(wǎng)絡(luò)之間的FTIR曲線（圖3d）和力學(xué)性能（圖3e）幾乎相同，證實(shí)了結(jié)構(gòu)參數(shù)和材料功能的完全恢復(fù)。同時(shí)，動(dòng)態(tài)氫鍵賦予材料室溫自修復(fù)能力，24小時(shí)修復(fù)后裂紋消失，機(jī)械性能部分恢復(fù)（圖3g）。

04：可回收電容傳感器與人體運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)

圖4 電容介電傳感器的結(jié)構(gòu)和性能研究

  基于PIT的高介電特性，團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了液態(tài)金屬電極-彈性體復(fù)合傳感器（PIT-GIT）（圖4）。其線性響應(yīng)范圍達(dá)1%-250%應(yīng)變（靈敏度因子GF=0.98），可穩(wěn)定循環(huán)500次以上。廢棄器件經(jīng)解聚可回收全部電極與介電材料，新制備傳感器性能與原始器件一致。該傳感器成功應(yīng)用于關(guān)節(jié)彎曲、漸進(jìn)運(yùn)動(dòng)等場(chǎng)景，展現(xiàn)了優(yōu)異的實(shí)時(shí)信號(hào)捕捉能力。

  南京理工大學(xué)傅佳駿/徐建華團(tuán)隊(duì)近年來(lái)致力于動(dòng)態(tài)聚合物極端力學(xué)性能設(shè)計(jì)研究：基于犧牲型微孔策略誘導(dǎo)裂紋自適應(yīng)運(yùn)動(dòng)的策略制備了柔韌抗撕裂的自修復(fù)彈性體（Adv. Mater., 2024, 36, 2410650）；通過(guò)仿生平滑肌組織誘導(dǎo)裂紋偏轉(zhuǎn)的策略制備了柔軟而強(qiáng)韌的自修復(fù)材料（Nat. Commun., 2023, 14, 130）；基于超分子組裝技術(shù)制備了仿生人體肌腱組織的柔韌耐疲勞自修復(fù)材料（Adv. Mater., 2023, 35, 2300937）；基于非對(duì)稱(chēng)疏松氫鍵密堆積誘導(dǎo)超分子氫鍵次級(jí)松弛運(yùn)動(dòng)的思想創(chuàng)制了高硬度室溫自修復(fù)玻璃態(tài)聚氨酯（Angew. Chem. Int. Ed., 2021,60, 7947）；提出模仿蜻蜓翅膀微結(jié)構(gòu)的策略極大提升高硬度自修復(fù)塑料的斷裂韌性并改善斷裂行為（Matter, 2021, 4, 2474）；通過(guò)分子工程誘導(dǎo)的雙連續(xù)納米結(jié)構(gòu)顯著提升柔性自修復(fù)材料的抗疲勞、彈性和熱穩(wěn)定性（Mater. Horiz., 2023,10, 2968）；提出非特異性超分子基元錯(cuò)配激活硬相氫鍵的策略創(chuàng)制室溫超快自修復(fù)柔韌材料（Mater. Horiz., 2021, 8, 3356）。

  全文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202505979