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  以Li_1+xAl_xTi_2-x(PO₄)₃ (LATP)為活性填料的復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)(CSEs)具有環(huán)境穩(wěn)定性高、成本可接受、電化學(xué)窗口寬等優(yōu)勢，近年來其在鋰金屬電池(LMBs)中的應(yīng)用受到廣泛關(guān)注。然而，LATP與鋰金屬的化學(xué)兼容性較差，其CSEs與電極的界面阻抗較高、室溫離子電導(dǎo)率不夠理想。利用原位聚合制備復(fù)合準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)(CQSEs)，結(jié)合了固態(tài)電解質(zhì)與液態(tài)電解質(zhì)優(yōu)勢，有望解決以上問題。

  近期，四川大學(xué)陳思翀教授、吳剛教授提出了一種新型多孔柔性三維自支撐骨架（SSK），該骨架由2-(3-(6-甲基-4-氧代-1,4-二氫嘧啶-2-基)脲基)甲基丙烯酸乙酯（UPyMA）自組裝纖維（SAF）、聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）和LATP組成。SSK中的UPyMA與碳酸乙烯酯（VC）經(jīng)原位共聚，形成多尺度耦合的SAF/聚合物/LATP復(fù)合準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)(SL-CQSE)。通過UPy單元、PVDF-HFP、TFSI^-陰離子等相互間超分子作用的競爭，以及分子-納米結(jié)構(gòu)-微米結(jié)構(gòu)的多尺度耦合，實(shí)現(xiàn)了調(diào)控鋰離子(Li⁺)遷移、誘導(dǎo)穩(wěn)定的SEI層形成、增強(qiáng)機(jī)械性能的協(xié)調(diào)。

  研究表明，SL-CQSE具有1.06 mS cm^-1的室溫離子電導(dǎo)率、0.63的Li⁺遷移數(shù)(t_Li+)及5.1 V的電化學(xué)窗口。其Li/Li對稱電池能穩(wěn)定循環(huán)750 h，沒有形成鋰枝晶。基于SL-CQSE的LiFePO₄/Li電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性，在1C下初始放電比容量為147.4 mAh g^-1，1000次循環(huán)后容量保持率為90.4%，即使在4C高倍率下，初始放電比容量也可達(dá)到121.8 mAh g^-1，經(jīng)1000次循環(huán)容量保持率為87%。此外，SL-CQSE完全不可燃，其軟包電池能抵抗火焰，以及穿刺、剪切等物理破壞，證明了用于安全高性能鋰金屬電池的潛力。

圖一：SL-CQSE結(jié)構(gòu)、分子間作用及其貢獻(xiàn)

圖二： SL-CQSE形貌和結(jié)構(gòu)

圖三：SL-CQSE熱性能、力學(xué)性能、阻燃性能

圖四：SL-CQSE電化學(xué)性能、錨定陰離子作用和鋰金屬兼容性

圖五：SL-CQSE基電池性能和安全性

圖六：SL-CQSE衍生SEI層和界面表征

  總結(jié)：該工作以“Competitive Anion Anchoring and Hydrogen Bonding in Multiscale-Coupling Composite Quasi-Solid Electrolytes for Fire-Safety and Long-Life Lithium Metal Batterie”為題發(fā)表在《Advanced Science》上。文章第一作者為四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生胡丁，通訊作者為陳思翀教授和吳剛教授。該研究得到國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202501012