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天津科技大學程博聞教授團隊 Macromolecules：錨定二酐結構-PBO膜反trade-off現象

2025-03-06 來源：高分子科技

天津科技大學、生物基纖維材料國家重點實驗室的程博聞教授團隊近期于Macromolecules期刊發表題目為“Anchoring the Dianhydride Structure to Simultaneously Enhance the Permeability and Selectivity of the Polybenzoxazole Membranes”的文章。該文章第一作者為碩士生王戈，通訊作者為程博聞教授、楊磊鑫副教授和李凱華講師。

【研究亮點】

成功設計并合成了一種具有錨定扭曲基團的新型鄰羥基 PI。
錨定結構提高了聚合物剛度，調節 TR 過程，成功制備了具有反trade-off效應的 PBO薄膜。
較高的鏈剛度可使 PBO 結構更加開放，并在形成過程中阻礙鏈的堆疊。
優化的聚苯并噁唑薄膜（6FCBO）的氣體分離性能超過了2008年的上限。

微孔聚合物材料的精細結構對其膜分離性能有很大影響。然而，大體積單體的調節使得精確闡明這些材料的結構-性能關系變得復雜。在該研究中，提出了一種錨定扭曲單體策略，以實現聚苯并惡唑（PBO）膜的原子級優化，從而顯著提高氣體分離性能。以原始二酐 4，4''-（六氟異亞丙基）二鄰苯二甲酸酐（6FDA）為基礎，精確引入醚氧鍵，錨定扭曲的二酐結構。合成了兩種含羥基的聚酰亞胺（PI），6FCBI（含醚氧鍵）和 6FBI（不含醚氧鍵），隨后通過熱處理將其轉化為 PBO 薄膜（6FCBO 和 6FBO）（圖1）。

圖1. 聚酰亞胺前體和PBO膜的制備。

醚氧鍵的引入有效地調節了聚合物鏈的剛性，進而影響熱重排過程中聚苯并噁唑（PBO）鏈的堆疊。剛性結構使得PBO保留了更高的自由體積，形成高的比表面積以及更多的微孔結構（圖2）。與傳統的熱重排（TR）膜相比，6FCBO 膜在氣體分離性能方面表現出反trade-off效應，同時提高了氣體滲透性和選擇性。值得注意的是，6FCBO 的二氧化碳滲透率達到 2540 Barrer，二氧化碳/四氯化碳選擇性達到 28.8，超過了 2008 年Robeson上限（圖3）。這項研究為微孔聚合物材料提供了精確的結構優化策略，提供了新的的見解和證據。