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  縱觀歷史，光在人類文明的發展中發揮著重要的作用，從自然界中發現的長余輝磷光礦物材料到前沿的人工合成熒光材料。特別是由三維交聯的親水性聚合物網絡構成的熒光水凝膠（FPHs）材料在發光傳感、檢測以及信息加密等方面具有獨特的優勢并得到迅速地發展。近年來，研究人員開發了不含傳統大π共軛結構的發光系統，基于簇集誘導發光效應（CTE）的一類新興的非常規的發光材料引起了廣泛的關注。與傳統的熒光材料不同，其發光來源不是通過大π共軛結構的發色團，而是通過富含π電子或孤對電子基團（如羥基、酯類、羰基、酰胺等）的相互聚集而形成的空間相互作用（TSI），從而擴展了電子離域能力，并且構象剛化后形成了內在團簇結構的發色團。然而，在CTE領域也存在著瓶頸，主要的挑戰在于其發光基本處于藍光區域或波長約為400-500 nm之間，而在實際應用中更希望發射熒光擴展到紅光甚至近紅外（NIR）區域，這對于實際應用更有價值，如在生物成像領域，其具有深層的組織穿透能力、低背景干擾和低光損傷等優點。

  近期，中國科學院蘭州化學物理研究所王曉龍研究員團隊利用溶劑調控與相轉化氫鍵重構相結合策略，在熱致驅動下超分子聚（N-丙烯酰基氨基脲）（PNASC）水凝膠內聚合物側鏈構象轉變并形成強氫鍵團簇結構，實現了具有熱致紅色熒光特性的超分子水凝膠。結果表明，在熱致驅動下氫鍵超分子水凝膠內聚合物側鏈構象轉變并形成強氫鍵供體和受體（D-A）團簇結構，在沒有水氫鍵的干擾下促進了電子離域并形成更強的相互作用。此外，小部分未形成有效氫鍵供體和受體（D-A）結構的雜原子（O和N）可能參與包括n-n、n-π等TSI，同時對CTE具有增強的作用。更重要的是，這項工作對于非傳統熒光水凝膠的設計增添了新的設計策略，揭示了水分子在CTE的熒光水凝膠的中的作用機制并提供了更多的啟示，該非常規熒光超分子水凝膠還可以通過數字光處理（DLP）進行高精度的結構化構筑，在熒光成像與檢測、金屬離子識別以及軟體驅動器等領域顯示出巨大的應用前景。

圖1. 蝦青素-蛋白質加熱變性過程和受此啟發的熒光水凝膠制備機理

圖2. 水凝膠的熒光性能

圖3. 水凝膠的結構與熒光性能的關系

圖4. 水凝膠的熒光機理

圖5. 熒光水凝膠的3D打印制造和金屬離子響應性

圖6. 熒光水凝膠仿生驅動器和應用

  文章信息：Jiayu Wu, Yuhuan Wang, Pan Jiang*, and Xiaolong Wang*, Xin Jia, Feng Zhou, Multiple hydrogen-bonding induced nonconventional red fluorescence emission in hydrogels, Nature Communications, 2024, 15, 3482.

  全文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47880-7

研究團隊簡介

王曉龍，中國科學院蘭州化學物理研究所固體潤滑國家重點實驗室研究員，3D打印摩擦器件組組長，博士生導師。2007年博士畢業于蘭州大學，2010-2011香港理工大學研究助理；2012-2013加拿大西安大略大學訪問學者。山東省“泰山學者”特聘專家，石河子大學“綠洲學者”，“十四五”國家重點研發計劃“增材制造與激光制造”重點專項首席科學家，中國機械工程學會增材制造分會委員，甘肅省材料學會理事，《摩擦學學報》等編委；曾獲2021年IAAM Scientist Award，甘肅省專利獎一等獎1項（第一），甘肅省醫學科技獎一等獎1項（第二），甘肅省科技進步獎二等獎1項（第七）。研究領域包括3D打印新材料及功能器件、仿生摩擦與潤滑等，發表論文150余篇，H因子45，獲授權中國發明專利20余件、美國專利2件。