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  許多典型的力敏色團(tuán)，如螺吡喃，螺噻喃，萘吡喃，羅丹明和噁嗪，不僅有力響應(yīng)，而且對(duì)其他刺激（光，熱或PH），特別是對(duì)光也有反應(yīng)（圖1）。因?yàn)檫@些力敏色團(tuán)的設(shè)計(jì)往往參考文獻(xiàn)中建立的分子設(shè)計(jì)和光化學(xué)分子的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系。對(duì)于上述光/力敏色團(tuán)，紫外光照射通常是比力化學(xué)激活更有效更快。可見它們的光致變色特性會(huì)對(duì)力響應(yīng)造成嚴(yán)重干擾，進(jìn)而限制它們?cè)趶?fù)雜環(huán)境中的應(yīng)用。實(shí)現(xiàn)選擇性地、專一地力響應(yīng)對(duì)上述力敏色團(tuán)來(lái)說(shuō)是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。此外，調(diào)整聚合物結(jié)構(gòu)或力敏色團(tuán)在聚合物網(wǎng)絡(luò)中的分布方式是提升力響應(yīng)塊狀聚合物的力響應(yīng)效果的有效方式。其中，互穿網(wǎng)絡(luò)可以應(yīng)用于提升材料的力學(xué)性能及修飾耐性和熱力學(xué)特性。因此，基于聚丙烯酸甲酯/聚氨酯互穿網(wǎng)絡(luò)策略同時(shí)實(shí)現(xiàn)抑制光致變色和促進(jìn)力致變色是一個(gè)有效而簡(jiǎn)潔的方式。

圖1. 具有光和力響應(yīng)的力敏色團(tuán)。其選擇性力響應(yīng)是個(gè)挑戰(zhàn)。

圖2.  PMA_2.8/PU IPN （P2）的制備及機(jī)理示意圖。羅丹明力敏色團(tuán)在P1和P2中光化學(xué)和力化學(xué)特性。

圖3. P1 和P2光照前后的吸收光譜、熒光光譜和照片。

圖4. P1、PMAx/PU （x=0.3、1.4、1.8、2.7和2.8）不同溶脹率下的光致變色。

圖5.  P1和P2的力學(xué)特性和力致變色。

  最后，他們發(fā)現(xiàn)含有羅丹明力敏色團(tuán)的PMA/PU IPN對(duì)力有選擇性響應(yīng)，具有較高的力敏性和力化學(xué)活化率。低自由體積限制了羅丹明力敏色團(tuán)中光誘導(dǎo)的螺內(nèi)酰胺開環(huán)。另一方面，IPN預(yù)拉伸效應(yīng)增強(qiáng)了羅丹明力敏色團(tuán)的力學(xué)性能，促進(jìn)了力化學(xué)活化。此外，他們認(rèn)為，通過(guò)調(diào)整單/雙網(wǎng)材料的類型，互穿網(wǎng)絡(luò)策略可以為塊狀力響應(yīng)聚合物材料提供抗紫外線、抗腐蝕、耐酸堿等多種功能，促進(jìn)其在更復(fù)雜環(huán)境中的應(yīng)用。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsmacrolett.3c00749