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武漢大學閔杰教授團隊 Nat. Commun.：聚焦有機光伏材料聚合度批次重現性

2024-02-19 來源：高分子科技

實現光電高分子材料的聚合度無批次差異合成是有機光電領域降本增效的重要途徑之一。在聚合物太陽能電池中，二元或多組分共混體系中單一聚合物材料分子量變化導致的光捕獲能力、結晶行為以及給受體混溶性變化，可使異質結活性層形貌產生顯著變化，從而導致器件性能大幅下降，阻礙了有機光伏技術的發展和應用。然而，在光電材料偶聯聚合過程中活性鏈處于多樣化且動態的化學狀態，以控制反應時間為手段或通過人眼實時觀察方式難以實現高分子材料分子量無批次差異以及目標材料的宏量合成。

近期，武漢大學高等研究院閔杰教授團隊通過其設計并搭建的一套原位熒光（PL）監測系統，結合數據分析處理腳本，實時跟蹤聚合反應中活性鏈的聚合度變化情況，實現了聚合物光伏材料分子量的高精度重現及相應光伏器件無批次差異的能量轉換效率。

作者在前期的工作基礎上發現其所設計合成的聚合物受體材料PYT的吸收和PL光譜以及器件性能具有強烈的分子量依賴性。進一步通過實驗和理論分析論證了PL光譜可以在線動態響應激子輻射和非輻射淬滅程度的變化，相較其他光譜技術可以靈敏地反映聚合物鏈所處的物理和化學狀態。據此，作者將聚合反應過程中實時讀取的PL光譜參數化為峰位移（PP）、峰強（PI）和半峰寬位移（PPC），并評估聚合反應中光譜特征參數與材料聚合度和器件性能的關聯性，從而建立了在線熒光監測聚合度的表征合成系統。

圖1. 聚合度監測平臺的構建流程

隨后，作者在PYT聚合物受體材料的基礎上，控制聚合反應的時間獲得了多批不同分子量的聚合物。通過在線熒光監測聚合度的表征合成平臺，建立了光譜特征參數與材料聚合度和器件性能的關系模型，并評估了三種聚合物給體（PBDB-T、PM7和PM6）最優器件對應的PYT分子量。

圖2. 熒光參數-分子量-器件效率模型的建立

隨著關系模型的建立，作者通過控制不同聚合反應變量參數（催化劑批次、催化活性、單體純度和反應環境濕度等），進一步結合原位PL光譜監測裝置與熒光參數實時提取系統，探討了PBDB-T基器件所對應的最優PYT分子量的無批次差異制備，在不同的反應時間下實現了目標分子量聚合物的高精度合成和宏量制備。

圖3. 干擾實驗的相關數據

最后，作者進一步驗證了聚合度監測平臺對不同分子結構類型聚合物的普適性。并且，在具有區域異構和氟取代的PYT衍生物的研究中發現單體溴的取代位對聚合速率影響較大，單體氟取代的端基誘導聚合物受體展現出強預聚集現象等；在苯并[1,2-b:4,5-b'''']二噻吩基聚合物的研究中發現隨著聚合度的增加分子骨架可能會發生扭轉使PL光譜藍移的現象等。這些結果為光電高分子材料的表征研究提供了一種新的視角。

圖4. 普適性研究材料體系及相關分子量與性能的關系

總之，這項研究不僅成功定制合成了具有目標分子量的光電高分子，還開發了一套實用的聚合度實時監控平臺，以支持大規模的材料合成生產。這項技術的創新，有望解決中低分子量（小于50 KDa）光電高分子材料性能批次敏感性問題，從而推動有機光電高分子材料及其功能器件的進一步發展和應用。

相關工作以“Real-time monitoring polymerization degree of organic photovoltaic materials toward no batch-to-batch variations in device performance”為題發表在《Nature Communications》上（Nat. Commun. 15, 1248）。文章第一作者是博士研究生徐林勇與王偉博士。該研究得到了國家自然科學基金委和中央高校基本科研業務費的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-45510-w

下載：Real-time monitoring polymerization degree of organic photovoltaic materials toward no batch-to-batch variations in device performance

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（責任編輯：xu）

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